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Efeitos do aquecimento local assimétrico de Joule em dispositivos baseados em nanofio de silício formados por alinhamento de dieletroforese entre eletrodos de Pt

Resumo


Nós demonstramos a fabricação e caracterização de dispositivos baseados em nanofios de silício na configuração metal-nanofio-metal usando dieletroforese de corrente contínua. As características de corrente-tensão dos dispositivos foram consideradas retificadoras e sua direção de retificação pode ser determinada pela direção da varredura de tensão devido ao efeito de aquecimento Joule assimétrico que ocorreu no processo de medição elétrica. As propriedades fotossensíveis dos dispositivos retificadores foram investigadas. Ele revela que quando o dispositivo de retificação estava no modo de polarização reversa, a fotorresposta excelente foi alcançada devido ao forte campo elétrico embutido na interface da junção. Espera-se que a retificação de dispositivos baseados em nanofios de silício por meio desse método novo e fácil possa ser potencialmente aplicada a outras aplicações, como portas lógicas e sensores.

Histórico


Nanofios semicondutores (NWs) unidimensionais (1D) têm atraído muita atenção devido à sua alta relação superfície-volume, efeito de confinamento quântico e alta qualidade de cristal. Com as propriedades elétricas e ópticas ajustáveis, os Si NWs foram incorporados com sucesso em células solares [1], diodos emissores de luz [2] e fotodetectores [3].

Diversas técnicas de fabricação foram relatadas para Si NWs e podem ser divididas em duas categorias:métodos ascendentes e descendentes. Nos métodos ascendentes, átomos e moléculas podem ser usados ​​como blocos de construção para as nanoestruturas utilizando a técnica de vapor-líquido-sólido (VLS) [4], epitaxia de feixe molecular (MBE) [5] ou ablação a laser [6]. Os métodos de cima para baixo, incluindo o ataque profundo com íons reativos (DRIE) [7, 8] e o ataque químico assistido por metal (MACE) [9, 10], foram introduzidos para nanoestruturas por redução da escala de materiais a granel. Recentemente, um método fácil e de alto rendimento para matrizes de Si NW de grandes áreas das mesmas dimensões foi proposto combinando MACE com litografia de nanosfera (NSL) [11, 12].

A dieletroforese (DEP) é um dos métodos comumente usados ​​aplicados para alinhar NWs, como metal [13], óxidos de metal [14,15,16,17,18,19], Si [20,21,22], siliceto [23 ], e semicondutor III-V [24] NWs para dispositivos integrados, que geralmente eram em estruturas metal-semicondutor-metal. No processo DEP, os NWs dielétricos são exercidos por forças DEP através de dipolos induzidos quando os NWs são geralmente submetidos a um campo elétrico de corrente alternada não uniforme (AC) e, portanto, podem se alinhar com precisão entre os eletrodos. Os dispositivos fabricados pelo método DEP têm sido investigados extensivamente por suas propriedades elétricas e usados ​​para muitas aplicações, como portas lógicas [21] e sensores [14, 16,17,18,19]. No entanto, esses dispositivos com características de retificação de corrente-tensão (I-V) seriam possivelmente formados no alinhamento DEP. Harnack et al. [14] propuseram que os fatores para o comportamento retificador no dispositivo baseado em ZnO NW podem ser atribuídos ao momento de dipolo em nanocristais de ZnO com estrutura wurtzita ou as diferentes alturas de barreira Schottky em ambas as extremidades do NW alinhado. Wang et al. [15] identificaram ainda que a origem do comportamento retificador, neste caso, poderia ser os contatos ZnO NW / Au assimétricos, que foram gerados com um grau diferente de recozimento nos dois lados do alinhamento DEP.

Para aplicar Si NWs em dispositivos integrados, é essencial entender o papel dos contatos NW / metal e seu efeito nas propriedades elétricas. Aqui, demonstramos a fabricação de dispositivos baseados em Si NW por DEP de corrente contínua (DC) e investigamos sistematicamente os contatos de Si NWs monocristalizados homogêneos com eletrodos de Pt. Após uma investigação das propriedades elétricas desses dispositivos, descobrimos que suas características I-V apresentavam comportamento retificador e propriedades fotossensíveis únicas.

Experimental


Para o método de fabricação de Si NWs, MACE combinado com NSL, relatado em outro lugar [11, 12], um Si tipo n (100) com resistividade variando de 1 a 10 Ω cm foi cortado em 1 × 1 cm 2 peças. Os substratos foram limpos usando os procedimentos padrão da Radio Corporation of America (RCA) e tornados hidrofílicos após imersão em solução fervente de Piranha, uma mistura de H 2 O 2 com H 2 SO 4 na proporção de 1:3, por 10 min. Uma monocamada compacta de esferas de poliestireno (PS) com um diâmetro médio de 220 nm foi formada nos substratos por um método de revestimento por imersão modificado [25] e subsequentemente reduzido tamanho da esfera por O 2 plasma. Um filme fino de Ag pulverizado com 20 nm de espessura foi depositado nos substratos padronizados. As amostras foram gravadas por uma solução de mistura de HF, H 2 O 2 , e água desionizada (HF =5 M e H 2 O 2 =0,176 M) a 25 ° C durante 15 min. Um arranjo de Si NW ordenado de grande área foi obtido após a remoção das esferas de PS residuais e do filme fino de Ag por tetrahidrofurano (THF) e HNO 3 solução, respectivamente. Os produtos sintetizados foram caracterizados por microscópio eletrônico de varredura por emissão de campo (FESEM, JEOL, JSM-6700F) e microscópio eletrônico de transmissão de alta solução (HRTEM, JEOL, JEM-2100F).

Para estudar o transporte elétrico e as propriedades de fotossensibilidade dos Si NWs, os dispositivos baseados em Si NW foram fabricados como segue. As estruturas do eletrodo foram fabricadas no substrato de Si tipo n altamente dopado (100) (0,001–0,006 Ω cm) com óxido de Si de 360 ​​nm de espessura por meio de litografia tradicional. O material do eletrodo foi evaporado termicamente Pt (40 nm) / titânio (15 nm) na parte superior. A lacuna entre os eletrodos é de cerca de 2 μm. Os arranjos de Si NW conforme gravados foram removidos do substrato por 5 min de sonicação e dispersos em solução de álcool isopropílico (IPA). Conforme mostrado na Fig. 1, uma gota de suspensão de Si NWs foi jogada em cima dos eletrodos de metal predefinidos aplicados por campo elétrico DC. No processo de alinhamento, o eletrodo da fonte foi conectado ao nível do solo, enquanto o do dreno foi polarizado positiva ou negativamente, conforme mostrado na Fig. 1.

Esquemas do alinhamento Si NW por DC-DEP através dos eletrodos de Pt. O eletrodo de drenagem foi polarizado positiva e negativamente, conforme mostrado em a e b , respectivamente. O eletrodo da fonte foi conectado ao nível do solo

As propriedades de transporte elétrico de dispositivos baseados em Si NW foram conduzidas pela estação de sonda usando medidor de fonte do sistema (Keithley 2612A). Uma luz branca de banda larga com a intensidade de 825 mW / cm 2 de um arco, a lâmpada Hg-Xe foi mostrada verticalmente nos dispositivos e as características de fotorresposta correspondentes foram registradas.

Resultados e discussão


A Figura 2a, b mostra a vista plana e as imagens de SEM de seção transversal, respectivamente, dos arranjos Si NW via MACE combinado com NSL. Os Si NWs com geometria uniforme têm diâmetros entre 150 e 200 nm e comprimentos entre 5 e 6 um. A Figura 2c mostra a imagem TEM de um Si NW individual, que é uma estrutura monocristalina e tem a direção preferencial de gravação de [100] confirmada pela imagem de rede clara mostrada na Fig. 2d.

a Vista superior e b Imagens de SEM em corte transversal de matrizes de Si NW fabricadas por MACE combinadas com NSL. c Imagem TEM de Si NW sintetizado. d A imagem TEM de resolução atômica do Si NW sintetizado corresponde ao quadrado vermelho em c . A inserção são os padrões SAD de Si NW

A fim de estudar o transporte elétrico de Si NWs, dispositivos baseados em nanofios de silício em estruturas de metal-nanofio-metal foram fabricados como um + 0,5 V DC foi aplicado ao eletrodo de dreno no processo de alinhamento DEP. A vista superior do alinhamento de Si NW através dos eletrodos de Pt pode ser claramente vista a partir da imagem SEM, como mostrado na Fig. 3, onde Si NWs são paralelos entre si. A densidade dos Si NWs alinhados pode ser controlada através da concentração de NWs na solução IPA. Dois métodos diferentes foram usados ​​para medir as propriedades elétricas dos dispositivos. Para a medição do método 1, as curvas I-V foram medidas quando a tensão foi aplicada ao eletrodo de dreno varrendo de positivo para negativo. Para a medição do método 2, as curvas I-V foram medidas quando a tensão foi aplicada ao eletrodo de dreno varrendo de negativo para positivo. Surpreendentemente, os dispositivos têm comportamento de retificação e a direção da retificação pode ser determinada por uma direção de varredura de tensão, conforme mostrado no Arquivo adicional 1:Figura S1. Para entender esse fenômeno, as curvas I-V foram medidas aplicando-se diferentes faixas de tensão de varredura ao eletrodo de dreno dos dispositivos. A taxa de varredura é mostrada na Fig. 4. A Figura 5a mostra que as curvas IV foram medidas quando a tensão foi aplicada ao eletrodo de drenagem por varredura de + 1 a - 1 V, + 2 a - 2 V e + 3 a - 3 V em sequência, conforme ilustrado na inserção da Fig. 5a. Ele mostra o comportamento de retificação de forma mais óbvia, pois o dispositivo foi medido na ampla faixa de tensão. Na Fig. 5b, a curva vermelha I-V foi medida adicionalmente quando a tensão foi aplicada ao eletrodo de dreno varrendo de + 1 a -1 V pela segunda vez. A corrente direta foi de 9,2 nA a 0,75 V; a corrente reversa estava em torno de 0,044 nA. A relação de corrente liga-desliga é de cerca de 200. Verificou-se que o dispositivo se tornou mais retificador em comparação com a curva preta IV, que foi medida anteriormente na mesma faixa de tensão mostrada na Fig. 5a com a curva relação atual de 7,7. A curva IV retificadora oposta também pode ser produzida quando a tensão foi aplicada ao eletrodo de dreno varrendo de - 0,5 a + 0,5 V, - 1 a + 1 V e - 2 a + 2 V em sequência, conforme ilustrado no inserção da Fig. 5c. Ele também mostra um comportamento de retificação mais óbvio na faixa maior de tensão de varredura mostrada na Fig. 5c. Na Fig. 5d, a curva vermelha I-V foi medida adicionalmente quando a tensão foi aplicada ao eletrodo de dreno varrendo de - 0,5 a + 0,5 V pela segunda vez. A transição do comportamento não retificador para o retificador pode ser observada em comparação com a curva preta I-V, que foi medida anteriormente na mesma faixa de tensão mostrada na Fig. 5c. As curvas características I-V acima sugerem que os comportamentos de retificação nos dispositivos baseados em Si NW foram produzidos no processo de medição elétrica em vez do alinhamento DEP. Além disso, também foi descoberto que a direção da retificação pode ser determinada pela direção da varredura de tensão. Após a transição de não retificadora para retificadora, o dispositivo tinha a mesma direção de retificação, não importando qual era a direção de varredura de tensão.

Imagem SEM de Si NWs alinhados paralelamente através dos eletrodos de Pt. Uma tensão de + 0,5 V DC foi aplicada ao dreno no alinhamento DC-DEP

A taxa de varredura de voltagem para o eletrodo de drenagem, varrendo de polarização negativa para positiva (linha preta) e de polarização positiva para negativa (linha vermelha)

Propriedades elétricas dos Si NWs paralelos através dos eletrodos de Pt. a Curvas I-V dos Si NWs paralelos quando uma tensão foi aplicada ao eletrodo de dreno varrendo de polarização positiva para negativa, conforme mostrado no detalhe. Existem 24 NWs paralelos entre os eletrodos de Pt. b As curvas I-V medidas na primeira varredura (linha preta) e na segunda varredura (linha vermelha) de + 1 a - 1 V. c Curvas I-V dos Si NWs paralelos quando uma voltagem foi aplicada ao eletrodo de dreno varrendo de polarização negativa para positiva, conforme mostrado na inserção. Existem 18 NWs paralelos entre os eletrodos de Pt. d As curvas I-V medidas na primeira varredura (linha preta) e na segunda varredura (linha vermelha) de - 0,5 a + 0,5 V

Além disso, a curva I-V em zigue-zague pode ser vista claramente quando a tensão foi aplicada ao eletrodo de dreno varrendo de + 3 a - 3 V e de - 2 a + 2 V, conforme mostrado na Fig. 5a, c, respectivamente. Esse fenômeno pode ser explicado pelos efeitos do aquecimento Joule assimétrico, que se origina das correntes elétricas que fluem pelos Si NWs com o aumento da tensão aplicada nos eletrodos de Pt. Os efeitos de aquecimento Joule assimétrico ocorrem a partir da distribuição desigual de temperatura entre os eletrodos, sendo que a temperatura na região anódica é maior do que na região catódica [26]. Para a medição da curva I-V, a corrente na tensão aplicada de 3 V é de cerca de várias centenas de nanoamperes, conforme mostrado na Fig. 5 e Arquivo adicional 1:Figura S1, que é muito menor do que na ref. [26]. No entanto, o diâmetro dos Si NWs é de cerca de 100 nm, que é muito menor do que a largura do canal do dispositivo na ref. [26]. Além disso, como os nanofios apenas adsorvidos nos eletrodos pelo método de alinhamento DEP, a área de contato pode ser muito menor do que a seção transversal dos nanofios. Assim, a densidade de corrente nos contatos do eletrodo NW pode ser alta o suficiente para causar aquecimento Joule. Isso também pode ser visto depois que + 3 e - 3 V DC foram aplicados ao eletrodo de dreno para alinhamento de DEP de Si NWs como mostrado na Fig. 6a, b, respectivamente. Ambas as figuras indicam que as regiões do ânodo foram severamente destruídas pelo derretimento em comparação com as regiões do cátodo.

a Imagem SEM do dispositivo baseado em Si NW após uma tensão de + 3 V DC foi aplicada ao eletrodo de drenagem para alinhamento de Si NW. b Imagem SEM do dispositivo baseado em Si NW após uma tensão de - 3 V DC foi aplicada ao eletrodo de drenagem para o alinhamento de Si NW. As linhas tracejadas brancas mostram a borda do eletrodo antes do processo de alinhamento DEP

Quando as curvas I-V do dispositivo foram medidas na atmosfera redutora (H 2 / Ar), a propriedade retificadora não foi obtida por varredura na grande faixa de tensão (de - 3 a 3 V) como mostrado no arquivo adicional 2:Figura S2 (a). A curva I-V é simétrica e quase linear, o que indica apenas uma pequena barreira na interface entre o nanofio e dois eletrodos. No entanto, o Pt e n-Si podem teoricamente formar uma barreira Schottky no contato de Si do tipo Pt / n visto que a função de trabalho de Pt (~ 6,1 eV) é maior do que o Si do tipo n (~ 4,15 eV). Neste estudo, os nanofios são adsorvidos nos eletrodos pelo método de alinhamento DEP. Assim, a mudança da altura da barreira pode ser devido à adsorção de gás na superfície de Si. Depois de varrer na grande faixa de tensão, a inclinação da curva I-V aumentou conforme mostrado no Arquivo adicional 2:Figura S2 (b), o que indica que uma grande faixa de tensão na medição de varredura no gás de redução pode reduzir a resistência em ambos os contatos do eletrodo NW. No entanto, ar contendo O 2 e H 2 O é uma atmosfera oxidativa. No ar, a taxa de oxidação do Si é maior em alta temperatura em comparação com a baixa temperatura. Assim, podemos inferir que para a medição de varredura de grande faixa de voltagem no ar, o aumento da altura da barreira na região do ânodo é devido à formação de um SiO oxidado fino x camada na interface, que exibe locais de captura de elétrons.

A Figura 7 mostra os diagramas de banda de energia esquemáticos para o dispositivo baseado em Si NW antes e depois dos tratamentos de aquecimento Joule assimétrico. Inicialmente, o Pt e o n-Si formam pequenas alturas de barreira iguais em ambas as extremidades dos NWs após o alinhamento DEP. Quando a tensão foi aplicada ao eletrodo de dreno varrendo de positivo para negativo (no método 1) ou negativo para positivo (no método 2), a altura da barreira no lado do ânodo de alta temperatura seria ajustada simultaneamente devido ao Joule assimétrico efeitos de aquecimento. Em outras palavras, a altura da barreira seria aumentada e dominaria o comportamento de retificação do dispositivo, conforme deduzimos das características de retificação I-V mostradas na Fig. 5.

Diagramas esquemáticos da banda de energia para contatos Si / Pt tipo n após o alinhamento DC-DEP (centro superior). O dispositivo passou pelo processo de aquecimento Joule assimétrico quando a tensão foi aplicada ao eletrodo de dreno varrendo de polarização positiva para negativa no método 1 (esquerda) ou polarização negativa para positiva no método 2 (direita)

Para investigar as propriedades de fotossensibilidade do dispositivo retificador baseado em Si NW, neste caso, uma luz branca de banda larga com a intensidade de 825 mW / cm 2 foi mostrado verticalmente no dispositivo enquanto as características de fotorresposta correspondentes eram registradas, conforme representado na Fig. 8a. A Figura 8b mostra as curvas I-V deste dispositivo sob luz escura (curva preta) e irradiação de luz branca de banda larga (curva vermelha). Ele revela que a fotocorrente pode ser induzida, e a maior sensibilidade foi alcançada quando o dispositivo exibiu características I-V reversas mostradas no detalhe da Fig. 8b. O comportamento da fotorresposta dependente do tempo foi investigado quando o dispositivo foi exposto à luz branca, ligando e desligando. Conforme mostrado na Fig. 8c, onde o dispositivo estava sob uma excitação de luz branca em + 0,75 V no modo polarizado direto, a corrente aumentou de 20 para 35 nA em 15 s, o que é melhorado para apenas 75%. Quando a luz branca foi desligada, a corrente diminuiu para o valor inicial em 30 s. Por outro lado, quando o dispositivo estava sob uma excitação de luz branca em - 0,75 V no modo de polarização reversa, como mostrado na Fig. 8d, a corrente aumentou abruptamente de 40 para 430 pA em 64 ms, que é de até 13 vezes maior do que o dispositivo no modo polarizado direto. Além disso, a maior taxa de recuperação pode ser observada conforme a corrente diminuiu para o valor inicial do estado de saturação em apenas 48 ms no momento em que a luz branca foi desligada.

a Esquema de um sensor baseado em Si NW sob iluminação de luz branca com a intensidade de 825 mW / cm 2 . b Curvas I-V de um sensor baseado em Si NW sob a iluminação de luz escura e branca. A inserção mostra as propriedades I-V correspondentes em uma escala semilogarítmica. c Fotorresposta resolvida no tempo de um sensor baseado em Si NW a + 0,75 V no modo polarizado direto sob iluminação de luz branca ao ligar e desligar. d Fotorresposta resolvida no tempo de um sensor baseado em Si NW a - 0,75 V no modo de polarização reversa sob iluminação de luz branca, ligando e desligando. O dispositivo preparado foi o mesmo que aquele para realizar a medição de propriedade de transporte elétrico na Fig. 5a, b

Em termos de desempenho de fotorresposta, a discrepância entre os resultados acima pode ser explicada a seguir. Quando o dispositivo está no modo polarizado direto, a largura da região de depleção diminui e aumenta o fluxo de corrente que leva à menor sensibilidade à luz branca. No entanto, o dispositivo no modo de polarização reversa, em contraste, tem a região de depleção maior onde existe o forte campo elétrico embutido. Os elétrons e buracos fotogerados podem ser separados de forma eficiente e reduzir as taxas de recombinação elétron-buraco sob a iluminação de luz branca, resultando em um aumento abrupto na densidade de portadores livres. Portanto, os dispositivos de retificação têm uma propriedade de alta taxa de resposta. No entanto, em estudos anteriores [27, 28], dispositivos de retificação com um eletrodo de contato ôhmico e o outro eletrodo de contato Schottky foram fabricados selecionando vários materiais de eletrodo. Neste estudo, foi utilizado um processo de fabricação fácil. O comportamento retificador dos dispositivos NW formados pelo alinhamento dieletroforese foi obtido apenas pelo aquecimento Joule assimétrico no processo de medição elétrica.

Conclusões


Em resumo, os dispositivos baseados em Si NW foram fabricados alinhando os Si NWs monocristalizados entre os eletrodos de Pt usando o método DC-DEP. As características de retificação I-V desses dispositivos podem ser obtidas e a direção da retificação pode ser determinada pela direção da varredura de tensão. Este fenômeno pode estar associado aos efeitos de aquecimento Joule assimétrico produzidos no processo de medição elétrica. A alta velocidade e alta fotorresposta podem ser alcançadas para os dispositivos de retificação no modo de polarização reversa devido à eficiente separação elétron-buraco por forte campo elétrico embutido na região de depleção. Este dispositivo retificador baseado em Si NW pode ser potencialmente usado para fotodetectores e outras aplicações, como portas lógicas ou sensores.

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