Comutação de rotação controlável em uma junção de túnel magnético de molécula única

Resumo

É proposto um novo tipo de filtro de corrente de spin que consiste em um ímã de uma única molécula (SMM) acoplado a dois eletrodos de metal normais. É mostrado que esta junção de tunelamento pode gerar uma corrente altamente polarizada de spin, cuja polarização de spin pode ser comutada por meio de campos magnéticos e tensões de porta aplicadas ao SMM. Esta comutação de spin na junção do túnel SMM surge do tunelamento ressonante de elétron único com spin seletivo por meio da órbita molecular mais baixa desocupada do SMM. O espectro de corrente de elétrons ainda é polarizado por spin na ausência de um campo magnético externo, o que pode ajudar a avaliar se o estado de spin da molécula atingiu o dupleto de estado fundamental \ (| \ pm S \ rangle \). Este dispositivo pode ser realizado com tecnologias atuais e pode ter uso prático em spintrônica e informação quântica.

Introdução

Com o desenvolvimento da ciência dos materiais, dispositivos eletrônicos moleculares em nanoescala têm sido extensivamente estudados nos últimos anos no que diz respeito às suas aplicações potenciais em dispositivos em nanoescala e spintrônica [1,2,3]. Devido ao seu pequeno tamanho e baixo consumo de energia, muitos dispositivos básicos utilizando moléculas têm sido demonstrados, incluindo junções de túnel com resistência diferencial negativa [4], retificadores [5], amplificadores [6] e armazenamento de dados [7]. Ao contrário dos dispositivos semicondutores convencionais, os dispositivos moleculares constituídos por moléculas únicas parecem ser bastante adequados para funcionar como interruptores moleculares controláveis [8]. Embora a comutação em escala molecular tenha sido relatada em contatos de pontos quânticos atômicos [9,10,11], as junções de molécula única fornecem a flexibilidade adicional da capacidade de ajustar os estados de condutância liga / desliga por meio de design molecular. Após a medição bem-sucedida dos fluxos de corrente através de moléculas individuais nas últimas décadas, vários tipos de interruptores moleculares foram relatados, como interruptores moleculares controlados por luz [12] e interruptores moleculares simples controlados mecanicamente [13], que podem ser usados para mudar um dispositivo entre os estados de alta e baixa condutância. No entanto, todos esses esquemas de comutação permitem apenas o ajuste da condutância de transporte de carga, não recursos de transporte dependentes de spin.

Nos últimos anos, um novo tipo de material molecular conhecido como ímã de molécula única (SMM) demonstrou ser um candidato apropriado como um componente básico de dispositivos spintrônicos baseados em moléculas [14]. Em contraste com outras moléculas, um SMM é uma molécula com um momento de rotação líquido relativamente grande (correspondendo ao número de rotação S ) e anisotropia magnética uniaxial significativa [15]. Em baixas temperaturas, um SMM ficará preso em um dos dois estados de spin metaestáveis \ (| \ pm S \ rangle \) [16]. Esta biestabilidade torna os SMMs uma base adequada para células de memória [17, 18] e tem motivado muitos esforços para investigar as outras propriedades físicas dos SMMs. Até agora, as transições de elétrons entre um SMM e interfaces de metal normal [19,20,21] ou supercondutor [22] foram investigadas experimentalmente, e as funcionalidades de escrita e leitura de informações de e para um SMM por meio de campos magnéticos e elétricos polarização também foi demonstrada na molécula \ (\ hbox {TbPc} _ {{2}} \) [23]. Inspirado nesses trabalhos, espera-se que a polarização de spin da corrente de tunelamento em um SMM também possa ser comutada por meio de campos magnéticos e tensões de porta; no entanto, nenhum esquema de comutação controlável com base em tal junção de tunelamento SMM ainda foi proposto.

Métodos

Nesta carta, apresentamos um novo tipo de efeito de comutação de spin em uma junção de túnel SMM que pode ser usado para alternar entre correntes eletrônicas puras de spin-up e spin-down, alterando os campos magnéticos externos aplicados à molécula. Conforme mostrado na Fig. 1a, esta nanoestrutura consiste em um SMM conectado a dois eletrodos de metal normais. O nível de energia do SMM é ajustado pela tensão da porta, e a magnetização de spin do SMM pode ser comutada por um campo magnético externo. Na Fig. 1b, podemos ver que a injeção de spin controlada por campo magnético neste dispositivo precisa de um esquema de duas etapas:Primeiro, ele aplica um campo magnético externo relativamente maior para "escrever" uma orientação de spin do SMM. O spin central do SMM será alterado para um dos dois estados de spin metaestáveis \ (\ pm \, S \), dependendo da direção do campo magnético. E o processo de injeção de spin consiste no uso de uma polarização elétrica exercida pelos dois terminais na ausência de um campo magnético. Devido ao potencial químico diferente dos dois terminais e à anisotropia magnética do SMM, apenas elétrons com o spin paralelo à magnetização do SMM podem fluir através da junção [14], tornando a corrente altamente polarizada. O hamiltoniano total do sistema é escrito como [24, 25]
$$ \ begin {alinhados} H &=\ varepsilon _ {0} \ sum _ {\ sigma} c _ {\ sigma} ^ {\ dag} c _ {\ sigma} + Uc _ {\ uparrow} ^ {\ dag} c_ { \ uparrow} c _ {\ downarrow} ^ {\ dag} c _ {\ downarrow} - {\ mathcal {D}} (S ^ {z}) ^ {2} -J {\ mathbf {s}} \ cdot {\ mathbf {S}} \ nonumber \\ &\ quad - \ Delta B (s ^ {z} + S ^ {z}) + \ sum _ {k, \ sigma, \ alpha} (t _ {\ alpha} a_ { \ alpha k \ sigma} ^ {\ dag} c _ {\ sigma} + t ^ {*} _ {\ alpha} c ^ {\ dag} _ {\ sigma} a _ {\ alpha k \ sigma}) \ nonumber \ \ &\ quad + \ sum _ {k, \ sigma, \ alpha} \ varepsilon _ {k \ sigma} a _ {\ alpha k \ sigma} ^ {\ dag} a _ {\ alpha k \ sigma}. \ end {alinhado} $$ (1)
Aqui, \ (\ varepsilon _ {0} \) é a energia no local do orbital molecular desocupado mais baixo (LUMO) do SMM, que pode ser deslocada por meio de uma tensão de porta aplicada ao SMM; \ (c _ {\ sigma} ^ {\ dag} \) (\ (c _ {\ sigma} \)) é o operador de criação (aniquilação) de elétrons com \ (\ sigma \) como o índice de spin de Pauli; U denota a energia de repulsão de Coulomb; e \ ({\ mathcal {D}} \) é o parâmetro de anisotropia magnética uniaxial. J é a interação de troca entre o spin dos elétrons condutores, \ ({\ mathbf {s}} =\ sum \ nolimits _ {\ sigma \ sigma ^ {\ prime}} c _ {\ sigma} ^ {\ dag} \ sigma _ {\ sigma \ sigma ^ {\ prime}} c _ {\ sigma ^ {\ prime}} / 2 \), no nível LUMO e no spin local \ ({\ mathbf {S}} \). Uma vez que assumimos que o eixo fácil da molécula é o eixo z no espaço de spin, \ (\ Delta B (s ^ {z} + S ^ {z}) \) descreve a divisão Zeeman associada ao campo magnético aplicado ao longo deste eixo fácil, onde o g fator e o magneto de Bohr \ (\ mu _ {B} \) são absorvidos em \ (\ Delta B \). \ (a _ {\ alpha k \ sigma} ^ {\ dag} \) (\ (a _ {\ alpha k \ sigma} \)) é o operador de criação (aniquilação) para elétrons com momentum k , spin \ (\ sigma \) e energia \ (\ varepsilon _ {k \ sigma} \) na derivação \ (\ alpha \). A força de acoplamento do túnel entre o SMM e os cabos metálicos normais, que é denotada por \ (t _ {\ alpha} \), é independente do momento k e gire \ (\ sigma \).

É fácil diagonalizar o hamiltoniano \ (H _ {{\ mathrm {mol}}} \) do SMM isolado, ou seja, os primeiros cinco termos da Eq. (1). Se definirmos \ ({\ mathbf {S}} _ {T} ={\ mathbf {s}} + {\ mathbf {S}} \), pode-se mostrar que o autovalor m de \ (S_ {T} ^ {z} \) é um bom número quântico devido à relação de comutação \ ([S_ {T} ^ {z}, H _ {{\ mathrm {mol}}}] =0 \) . Nas seguintes expressões, \ (| \ bullet \ rangle _ {L ({\ mathrm {mol}})} \) representa o estado de spin do LUMO (SMM). Com \ (n =0,1,2 \) definido como o número de elétrons no LUMO, as autoenergias podem ser obtidas da seguinte forma [26]:\ (\ varepsilon _ {| 0, m \ rangle} =- {\ mathcal {D}} m ^ {2} - \ Delta Bm \) para os autoestados \ (| 0, m \ rangle =| 0 \ rangle _ {L} \ otimes | m \ rangle _ {{\ mathrm {mol} }} \), \ (\ varepsilon _ {| 1, m \ rangle ^ {\ pm}} =\ varejpsilon _0 - \ Delta B m + J / 4 - {\ mathcal {D}} (m ^ {2} +1/4) \ pm \ Delta \ varepsilon (m) \) para os autoestados \ (| 1, m \ rangle ^ {\ pm} =C_ {1} ^ {\ pm} | \ downarrow \ rangle _ {L } \ otimes | m + 1/2 \ rangle _ {{\ mathrm {mol}}} + C_ {2} ^ {\ pm} | \ uparrow \ rangle _ {L} \ otimes | m-1/2 \ rangle _ {{\ mathrm {mol}}} \), e \ (\ varepsilon _ {| 2, m \ rangle} =2 \ varepsilon _0 + U - {\ mathcal {D}} m ^ {2} - \ Delta B m \) para os autoestados \ (| 2, m \ rangle =| \ uparrow \ downarrow \ rangle _ {L} \ otimes | m \ rangle _ {{\ mathrm {mol}}} \). Aqui, \ (\ Delta \ varepsilon (m) =\ sqrt {{\ mathcal {D}} ({\ mathcal {D}} - J) m ^ {2} + (J / 4) ^ {2} (2S +1) ^ {2}} \), e \ (C_ {1} ^ {\ pm} \) e \ (C_ {2} ^ {\ pm} \), que são fornecidos na Ref. [24], atuam como coeficientes de Clebsch-Gordan eficazes.

O processo de transporte é dominado pelo tunelamento sequencial através do nível SMM, enquanto o co-tunelamento fraco e o tunelamento direto podem ser negligenciados com segurança. Para o acoplamento fraco entre o SMM e os terminais, a abordagem da equação mestre é válida. O spin total - \ (\ sigma \) corrente fluindo através do SMM pode ser escrito como \ (I _ {\ sigma} =(I_ {L \ sigma} -I_ {R \ sigma}) / 2 \), onde \ ( I_ {L \ sigma} \) (\ (I_ {R \ sigma} \)) representa o spin - \ (\ sigma \) a corrente fluindo da esquerda (direita) leva ao SMM, produzindo
$$ \ begin {alinhados} I _ {\ alpha \ sigma} =- (e / h) \ sum _ {i, f} (n_ {i} -n_ {f}) R _ {\ alpha \ sigma} ^ {f \ rightarrow i} P_ {f}, \ end {alinhado} $$ (2)
de forma que a corrente total é igual a \ (I =\ sum _ {\ sigma} (I_ {L \ sigma} -I_ {R \ sigma}) / 2 \) e o coeficiente de polarização de spin da corrente é \ (\ eta =\ frac {I _ {\ alpha \ uparrow} - I _ {\ alpha \ downarrow}} {I _ {\ alpha}} \ times 100 \% \). Na Eq. (2), \ (R _ {\ alpha \ sigma} ^ {f \ rightarrow i} \) denota a taxa de transição entre os estados \ (| i \ rangle \) e \ (| f \ rangle \), expressa como \ ( R _ {\ alpha \ sigma} ^ {f \ rightarrow i} =\ Gamma _ {\ alpha \ sigma} [f (\ varepsilon _ {i} - \ varejpsilon _ {f} - \ mu _ {\ alpha}) \ langle i | c _ {\ sigma} ^ {\ dag} | f \ rangle ^ {2} + f (\ varepsilon _ {i} - \ varejpsilon _ {f} + \ mu _ {\ alpha}) \ langle f | c _ {\ sigma} ^ {\ dag} | i \ rangle ^ {2}] \), onde \ (\ Gamma _ {\ alpha \ sigma} =2 \ pi D _ {\ alpha \ sigma} | t _ {\ alpha } | ^ {2} \) é a função de largura de linha para o lead \ (\ alpha \), com \ (D _ {\ alpha \ sigma} \) sendo a densidade de estados em \ (E_ {F} \), e \ (f _ {\ alpha} \) é a função de Fermi do chumbo \ (\ alpha \) na temperatura \ (T _ {\ alpha} \) e potencial químico \ (\ mu _ {\ alpha} \). \ (P_ {i} \) denota a probabilidade de encontrar o SMM no estado \ (| i \ rangle \). Seguindo o método numérico sugerido por Timm [26] e Shen [27], a dependência do tempo da probabilidade \ (P_ {i (t)} \) e a probabilidade de estado estacionário \ (P_ {i (t \ rightarrow \ infty )} \) pode ser obtido resolvendo um conjunto de equações de taxas \ ({\ mathrm {d}} P_ {i} / {\ mathrm {d}} t =\ sum _ {f} R_ {i, f} P_ {eu}\).

Aqui, cálculos numéricos são realizados para \ (\ hbox {Mn} _ {{12}} \) - junções de túnel molecular Ac [19, 28], com número de spin \ (S =10 \), \ ({\ mathcal { D}} =0,06 \) meV, \ (J =0,1 \) meV e \ (U =25 \) meV. Os eletrodos em consideração são feitos de metal normal, de modo que as funções de largura de linha são independentes do spin, ou seja, \ (\ Gamma _ {\ alpha \ sigma} =\ Gamma _ {0} \) para simplificar.

a Diagrama esquemático de um filtro de spin ou memória de spin que consiste em um SMM acoplado a um par de eletrodos não magnéticos. b Ilustração esquemática da comutação da magnetização do SMM e a polarização do spin da corrente de tunelamento por meio de campos magnéticos externos

a , b Loops de histerese magnética do SMM para a diferentes temperaturas de equilíbrio e b tensões de polarização diferentes quando o campo magnético externo \ (\ Delta B \) é varrido para frente e para trás. c Polarização de spin da corrente de tunelamento para diferentes temperaturas de equilíbrio e d spin - correntes \ (\ sigma \) (dimensionadas por \ (e \ Gamma_ {0} / \ hbar \)) em \ (T =0,5 \) K quando o campo magnético externo \ (\ Delta B \) é varrido de volta e adiante sob um viés fixo de \ (V =1 \) mV

Spin - \ (\ sigma \) correntes \ (I _ {\ uparrow (\ downarrow)} \) (dimensionado por \ (e \ Gamma_ {0} / \ hbar \)) ( a , b ) na presença de campos magnéticos externos de a \ (\ Delta B =+ 2 \) meV, b \ (\ Delta B =- \, 2 \) meV, c , d na ausência de um campo magnético como funções da tensão de polarização

a , c Variações nas probabilidades do estado molecular a como \ (\ Delta B \) é escaneado de \ ({-} \, 5 \) meV para \ ({+} \, 5 \) meV e c conforme \ (\ Delta B \) é varrido de \ (+ \, 5 \) meV para \ ({-} \, 5 \) meV. b Diagrama de Zeeman para esses estados de spin como \ (\ Delta B \) muda de \ ({-} \) 5 meV para \ ({+} \) 5 meV. d Variações nas probabilidades de estado molecular como funções da voltagem de polarização quando o estado de spin da molécula é inicialmente preparado de modo que \ (P_ {| 0, + S \ rangle} =1 \) e \ (P_ {i} =0 \)

Spin - \ (\ sigma \) correntes \ (I _ {\ uparrow (\ downarrow)} \) a , b na presença de um campo magnético externo de a \ (B =+ 2 \) meV ou b \ (B =- \, 2 \) meV e c , d na ausência de um campo magnético como funções do nível molecular \ (\ varepsilon _ {0} \)

Resultados e discussão

Primeiro, demonstramos como usar um campo magnético \ (\ Delta B \) para “escrever” os estados de spin de um SMM. Na Fig. 2, representamos graficamente a magnetização do SMM, a polarização do spin \ (\ eta \) da corrente e o spin - \ (\ sigma \) correntes como funções de \ (\ Delta B \), com uma polarização tensão exercida na junção. As setas indicam a direção de varredura do campo magnético e o processo de varredura é considerado lento o suficiente para permitir que o sistema relaxe até um estado estacionário. Na Fig. 2a-c, é mostrado que tanto a magnetização da molécula quanto a polarização do spin da corrente exibem estruturas em loop quando o campo magnético \ (\ Delta B \) é varrido para frente e para trás. Para facilitar a descrição, usamos \ (\ Lambda _ {-} \) para denotar o ponto de reversão quando a magnetização do SMM muda de \ (+ S \ rightarrow -S \) e \ (\ Lambda _ {+} \ ) para denotar o ponto de reversão para \ (- S \ rightarrow + S \). A magnetização do SMM é traçada como uma função de \ (\ Delta B \) para diferentes temperaturas de equilíbrio e tensões de polarização na Fig. 2a, b. É evidente que as flutuações térmicas e a polarização elétrica são capazes de ativar a reversão magnética antes que \ (\ Delta B \) atinja exatamente a energia de ativação. Consequentemente, o ciclo de histerese magnética encolhe à medida que a temperatura de equilíbrio ou a tensão de polarização aumenta, e a distância entre \ (\ Lambda _ {+} \) e \ (\ Lambda _ {-} \) diminui. No entanto, não importa o quanto o loop de histerese magnética encolhe, o coeficiente de polarização de spin da corrente de tunelamento pode sempre atingir valores extremamente altos de \ (\ eta =\ pm 100 \% \) exceto quando \ (\ Delta B \) está próximo os dois pontos de reversão, \ (\ Lambda _ {+} \) e \ (\ Lambda _ {-} \). Além disso, verifica-se que a polarização do spin da corrente no regime de campo magnético pequeno \ (\ Delta B _ {\ Lambda _ {-}} <\ Delta B <\ Delta B _ {\ Lambda _ {+}} \ ) é bastante diferente do regime de campo magnético grande \ (\ Delta B <<\ Delta B _ {\ Lambda _ {-}} \) ou \ (\ Delta B>> \ Delta B _ {\ Lambda _ { +}} \). Conforme mostrado na Fig. 2c, no regime de campo magnético grande, o coeficiente de polarização de spin \ (\ eta \) da corrente de tunelamento pode ser resumido como

Neste regime, por exemplo, no ponto A (ponto B) na Fig. 2c, d, um determinado campo magnético externo \ (\ Delta B \) corresponde a uma única magnetização determinística da molécula, e apenas a \ (100 \% \) a corrente de elétrons de spin-up (spin-down) pode fluir através da junção. No entanto, no regime de baixo campo magnético \ (\ Delta B _ {\ Lambda _ {-}} <\ Delta B <\ Delta B _ {\ Lambda _ {+}} \), a magnetização original do SMM pode permanecer inalterado, e ambas as direções de giro \ (+ S \) e \ (- S \) podem ser mantidas. Na Fig. 2d, plotamos as curvas \ (I _ {\ sigma} \) - \ (\ Delta B \) para a junção SMM a uma temperatura de equilíbrio fixa de \ (T =1 \) K e uma tensão de \ ( V =1 \) mV. É claramente mostrado que um único dado \ (\ Delta B \) corresponde a duas magnetizações possíveis da molécula. Se usarmos \ (I _ {\ sigma} ^ {+ -} \) para denotar o spin - \ (\ sigma \) atual quando \ (\ Delta B \) é varrido de \ (+ 5 \) meV para \ ( -5 \) meV e \ (I _ {\ sigma} ^ {- +} \) para denotar a corrente quando o campo magnético é varrido na direção oposta (\ (\ Delta B \) muda de -5 meV para +5 meV), então ambas as direções de spin do SMM em \ (+ S \) ou \ (- S \) podem ser lidas com diferentes características de polarização de spin no regime - \ (\ Delta B \) baixo (como em pontos C e D na Fig. 2c, d). Na Fig. 2c, o coeficiente de polarização de spin \ (\ eta \) da corrente de tunelamento no regime de pequeno campo magnético \ (\ Delta B _ {\ Lambda _ {-}} <\ Delta B <\ Delta B _ {\ Lambda _ {+}} \) pode ser resumido como

Mais importante, como mostrado na Fig. 2d, notamos que a intensidade da corrente de tunelamento em \ (\ Delta B =0 \), ou seja, no ponto C ou D, é muito maior do que no regime de campo magnético grande sob a mesma tensão de polarização de \ (V =1 \) mV. Isso significa que este dispositivo irá gerar mais facilmente correntes de elétrons com polarização de spin na ausência de um campo magnético externo, tornando-o adequado como um filtro de spin ou dispositivo de memória de spin.

Para discutir as capacidades de injeção de spin desta junção molecular, traçamos as correntes de spin - \ (\ sigma \) como funções da tensão de polarização em uma tensão de porta constante e temperaturas mais baixas. A Figura 3a, b mostra o \ (I _ {\ uparrow (\ downarrow)} \) - V curvas em grandes valores de campo magnético de \ (\ Delta B =\ pm 2 \) meV (correspondendo aos campos magnéticos nos pontos A e B na Fig. 2), enquanto a Fig. 3c, d mostra as curvas na ausência de \ (\ Delta B \) (correspondendo aos pontos C e D na Fig. 2). Não importa o regime de campo magnético escolhido, o recurso de filtragem de spin é evidente. Conforme mostrado na Fig. 3a (Fig. 3b), apenas elétrons de spin-up (spin-down) podem fluir através da junção, enquanto a corrente de elétrons com a outra direção de spin é totalmente suprimida a zero pela seletividade de spin do SMM em a direção \ (+ S \) (\ (- S \)). Resultados semelhantes são obtidos na Fig. 3c, d quando o campo magnético \ (\ Delta B \) é reduzido a zero nas direções \ (+ S \) e \ (- S \). Na ausência de \ (\ Delta B \), o SMM deve ser preso em um dos dois estados básicos biestáveis \ (M =\ pm S \). Por esta razão, ambas as direções de giro \ (+ S \) e \ (- S \) do SMM podem ser bem preservadas no regime \ (\ Delta B =0 \). Por exemplo, se varrermos \ (\ Delta B \) de \ (+ 5 \) meV para zero, \ (M =+ S \) é salvo e uma corrente de spin-up totalmente polarizada é obtida (ver Fig. 3c ) Além disso, quando a tensão de polarização é aumentada, a corrente de elétrons na ausência de um campo magnético externo atinge um platô de corrente relativamente alto mais cedo do que no caso de um grande campo magnético. Conforme demonstrado na Fig. 3b, d, embora não haja correntes de spin-up em ambos os regimes \ (\ Delta B =0 \) meV e \ (\ Delta B =- \, 2 \) meV, o \ (I_ {\ downarrow} \) as correntes na Fig. 3d podem atingir até \ (0,5e \ Gamma _ {0} / \ hbar \) a \ (V \ approx 0,7 \) mV, enquanto alcançam a mesma quantidade de corrente em Fig. 3c, uma tensão de polarização maior de pelo menos \ (V> 1,5 \) mV é necessária.

Para esclarecer a física subjacente nas Figs. 2 e 3, plotamos as probabilidades de estado molecular \ (P_ {| 0, \ pm S \ rangle} \), \ (P_ {| 0, S-1 \ rangle} \), \ (P_ {| 0, - S + 1 \ rangle} \), \ (P_ {| \ uparrow, S + 1/2 \ rangle} \), \ (P_ {| \ downarrow, -S-1/2 \ rangle} \), \ ( P_ {| 1, S-1/2 \ rangle} \) e \ (P_ {| 1, -S + 1/2 \ rangle} \) como funções de \ (\ Delta B \) quando o campo magnético é varrido para frente e para trás a uma temperatura de equilíbrio fixa de \ (T =0,5 \) K e uma tensão de polarização de \ (V =1 \) mV. Na Fig. 4a, \ (\ Delta B \) é varrido de \ (- 5 \) meV para \ (+ 5 \) meV lentamente o suficiente para permitir que o sistema relaxe até o estado estacionário. É mostrado que no regime de campo magnético grande \ (\ Delta B <-2 \) meV, todas as probabilidades dos estados são iguais a zero, exceto \ (P_ {| \ downarrow, -S-1/2 \ rangle} =1 \), o que significa que o estado de spin do SMM é fixado na direção \ (- S \) e um elétron de spin-down fica preso no nível LUMO da molécula pelo campo magnético externo. Para um valor relativamente grande da energia de repulsão de Coulomb (\ (U =25 \) meV) e um elétron de spin-down preso no nível LUMO, um elétron de spin-up não pode existir no nível de SMM e a corrente de elétrons é bloqueada . Quando \ (\ Delta B \) aumenta de \ (- 2 \) meV para 1 meV, uma probabilidade de estado molecular diferente de zero \ (P_ {| 0, -S \ rangle} \) emerge, e a corrente de elétrons é dominada pelo Transição \ (\ varepsilon _ {| 0, -S \ rangle} \ leftrightarrow \ varepsilon _ {| \ downarrow, -S-1/2 \ rangle} \). Nesta janela \ (\ Delta B \), os estados de spin do SMM ainda podem ser salvos na direção \ (- S \), mas os elétrons de spin down podem criar um túnel através do SMM, resultando em uma corrente de elétrons polarizada de spin down puro . No entanto, quando \ (\ Delta B \) é aumentado para o intervalo de \ ([1 \, {\ text {meV}}, 2 \, {\ text {meV}}] \), o tunelamento inelástico processa que levar à comutação magnética do spin da molécula. Neste regime, quase todos os estados de spin do SMM têm chance de ser ocupados, e as probabilidades de dois estados especiais, \ (P_ {| 0, -S \ rangle} \) e \ (P_ {| \ uparrow, + S + 1/2 \ rangle} \), são muito maiores do que os de quaisquer outros estados. Mais interessante, o ponto onde \ (P_ {| 0, -S \ rangle} =P_ {| \ uparrow, + S + 1/2 \ rangle} \) corresponde exatamente ao ponto \ (\ Lambda _ {+} \ ) na Fig. 2a, indicando que a magnetização da molécula está começando a reverter de \ (- S \) para \ (+ S \). Como \ (\ Delta B \) continua a aumentar acima de 2 meV, todas as probabilidades dos estados diminuem para zero, exceto \ (P_ {| \ uparrow, S + 1/2 \ rangle} \ rightarrow 1 \), o que implica que os SMM's o estado de spin é fixado na direção \ (+ S \) e que a corrente de tunelamento será “desligada” por um elétron de spin-up bloqueando o nível LUMO da molécula. Por outro lado, se o campo magnético for varrido de \ (+ 5 \) meV para \ (- 5 \) meV (ver Fig. 4c), um processo semelhante ocorrerá novamente, e o ponto de reversão \ (\ Lambda _ {-} \) corresponde ao ponto onde \ (P_ {| 0, + S \ rangle} =P_ {| \ downarrow, -S-1/2 \ rangle} \). Na Fig. 4b, apresentamos o diagrama de Zeeman para esses estados de spin. Devido à grande anisotropia magnética do SMM, o dupleto do estado fundamental com números quânticos \ (M =\ pm S \) (\ (S =10 \) para \ (\ hbox {Mn} _ {{12}} \ ) -Ac) está bem separado dos estados excitados por uma barreira de energia de \ (DS ^ {2} _ {z} \ approx 60 \) K. Além disso, o ponto de comutação magnético \ (\ Lambda _ {(+) - } \) na Fig. 4 é aproximadamente igual a 1,3 meV, que está próximo ao ponto de reversão \ (2S | {\ mathcal {D}} | \) em átomos magnéticos únicos. Na Fig. 4d, representamos as probabilidades do estado molecular como funções da tensão de polarização para uma temperatura fixa de \ (T =0,5 \) K e um campo magnético de \ (\ Delta B =0 \). Se assumirmos que o SMM está preso na direção de spin \ (+ S \), então o processo de tunelamento de elétrons na Fig. 4d pode ser dividido em duas partes:(i) No regime de polarização pequena \ (V <2,5 \ ) MV, a corrente de elétrons é dominada pela transição \ (\ varepsilon _ {| 0, + S \ rangle} \ leftrightarrow \ varepsilon _ {| \ uparrow, S + 1/2 \ rangle} \) e apenas spin- os elétrons podem criar um túnel através da junção. (ii) Quando a tensão de polarização aumenta para o regime de polarização grande \ (V> 2,5 \) mV, embora a polarização não seja grande o suficiente para superar a barreira de energia entre as direções de spin \ (+ S \) e \ (- S \), estados de spin com energia mais alta na direção \ (+ S \), como \ (\ varepsilon _ {| 0, + S-1 \ rangle} \) e \ (\ varepsilon _ {| 1, + S -1/2 \ rangle} \), podem ser ocupados, o que introduzirá canais extras adicionais para tunelamento de elétrons spin-down através do SMM. Como resultado, conforme a tensão de polarização continua a aumentar, a corrente de tunelamento continuará a crescer, mas o coeficiente de polarização de spin \ (\ eta \) diminuirá.

Finalmente, os resultados para a corrente de spin-up \ (I _ {\ uparrow} \) e a corrente de spin-down \ (I _ {\ downarrow} \) como funções da tensão da porta (energia no local do nível LUMO \ ( \ varepsilon _ {0} \)) são calculados, com e sem um campo magnético externo (ver Fig. 5). Sob baixas temperaturas, 100 \ (\% \) correntes eletrônicas polarizadas de spin podem ser ligadas / desligadas por meio de diferentes janelas de tensão de porta. Quando \ (\ Delta B =\ pm 2 \) meV é aplicado, spin puro - correntes \ (\ sigma \) emergem em uma determinada janela de tensão de porta de \ (0,8 \, {\ text {meV}} <\ varejpsilon _ {0} <2.8 \, {\ text {meV}} \), enquanto \ (I _ {\ uparrow} =I _ {\ downarrow} =0 \) fora deste regime. Como a temperatura de equilíbrio T aumenta, os picos de \ (I _ {\ sigma} \) tornam-se mais baixos e alargados, mas a alta corrente polarizada por spin vista a baixas temperaturas ainda é mantida (ver Fig. 5a, b). Ao contrário do regime de campo magnético grande, as correntes de spin - \ (\ sigma \) são "ligadas" sem um campo magnético externo na janela de tensão do portão de \ (- 0,8 \, {\ text {meV}} <\ varejpsilon _ {0} <1.8 \, {\ text {meV}} \), e a polarização de spin exibe dois resultados diferentes (ver Fig. 5c, d). Na janela de tensão de porta de \ (0,8 \, {\ text {meV}} <\ varejpsilon _ {0} <1,8 \, {\ text {meV}} \), \ (\ pm \, 100 \% \) correntes eletrônicas polarizadas de spin podem ser geradas sob uma pequena polarização de V \ (=1 \) mV, correspondendo aos pontos C e D na Fig. 2c. No entanto, na janela de tensão da porta de \ (- 0,8 \, {\ text {meV}} <\ varepsilon _ {0} <0,8 \, {\ text {meV}} \), as lacunas de energia entre os estados \ ( | 0, \ pm S \ rangle \) e \ (| 1, \ pm S \ mp 0,5 \ rangle \) tornam-se muito pequenos, e mais estados de spin com energia mais alta em \ (+ S \) (ou \ (- S \)) a direção do spin pode ser alcançada por meio da tensão de polarização; assim, os elétrons de spin para cima e para baixo podem criar um túnel através do SMM. Conseqüentemente, a polarização total do spin \ (\ eta \) da corrente elétrica é reduzida neste regime de tensão de porta.

Conclusão

Em resumo, propusemos um efeito de chaveamento de três estados com dois estados “on” para chaveamento de corrente de spin-up e spin-down, bem como um estado de corrente “off”. Essa comutação de corrente polarizada por spin pode ser realizada em uma junção de túnel SMM (por exemplo, \ (\ hbox {Mn} _ {{12}} \) - Ac) e surge de tunelamento ressonante de elétron único seletivo de spin através do LUMO de o SMM. Este comportamento de comutação de três estados pode ser controlado por meio de campos magnéticos e tensões de porta, sem interações spin-órbita ou condutores magnéticos, e é um bom candidato para dispositivos spintrônicos, como filtros de spin ou memórias de spin em futuros circuitos spintrônicos.

Disponibilidade de dados e materiais

Os conjuntos de dados usados durante o estudo atual estão disponíveis com o autor correspondente deste artigo.

Abreviações

SMM:: Ímã de molécula única
LUMO:: Orbital molecular mais baixo desocupado
Mn ₁₂ -Ac:: [Mn ₁₂ O ₁₂ (CH ₃ CO ₂ ) ₁₅ (H ₂ O) ₄ ]
TbPc ₂ :: [(C ₃₂ H ₁₆ N ₈ ) ₂ Tb ^III ] complexo

Dopagem de Mg em Nanorods ZnO demonstrou Degradação Fotocatalítica Melhorada e Potencial Antimicrobiano com Análise de Docking Molecular Co-catalisador padronizado aprimorado TiO2 / Fe2O3 fotoanodos para divisão de água

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