Comutação de Spin de Precisão em Junção de Túnel Magnética de Molécula Única

Resumo

Um novo tipo de filtro de corrente de spin é proposto, consistindo de um ímã molecular único (SMM) acoplado a dois eletrodos metálicos normais. Demonstra-se que esta junção de túnel pode gerar uma corrente altamente polarizada em spin, cuja polarização pode ser comutada por meio de campos magnéticos e tensões de porta aplicadas ao SMM. Esta comutação de spin na junção de túnel SMM surge do tunelamento ressonante seletivo em spin de elétron único via órbita molecular menos ocupada (LUMO) do SMM. O espectro de corrente eletrônica permanece polarizado em spin na ausência de campo magnético externo, o que pode ajudar a julgar se o estado de spin da molécula atingiu o duplet fundamental \(|\pm S\rangle\). Este dispositivo pode ser realizado com tecnologias atuais e pode ter uso prático em spintrônica e informação quântica.

Introdução

Com o desenvolvimento da ciência dos materiais, dispositivos eletrônicos moleculares em nanoescala têm sido amplamente estudados nos últimos anos quanto às suas aplicações potenciais em dispositivos nanométricos e spintrônica [1,2,3]. Devido ao seu pequeno tamanho e baixo consumo de energia, muitos dispositivos básicos utilizando moléculas foram demonstrados, incluindo junções de túnel com resistência diferencial negativa [4], retificadores [5], amplificadores [6] e armazenamento de dados [7]. Ao contrário de dispositivos semicondutores convencionais, dispositivos moleculares consistindo de moléculas únicas parecem bastante adequados para funcionar como chaves moleculares controláveis [8]. Embora comutação em escala molecular tenha sido relatada em contatos quânticos atômicos [9,10,11], junções moleculares únicas fornecem a flexibilidade adicional de ajustar estados de condutância ligado/desligado através de design molecular. Após a medição bem-sucedida de fluxos de corrente através de moléculas individuais nas últimas décadas, vários tipos de chaves moleculares foram relatados, como chaves moleculares controladas por luz [12] e chaves moleculares únicas controladas mecanicamente [13], que podem ser usadas para mudar um dispositivo entre estados de alta e baixa condutância. No entanto, todos esses esquemas de comutação permitem apenas o ajuste de condutância de transporte de carga, não características de transporte dependentes de spin.

Nos últimos anos, um novo tipo de material molecular conhecido como ímã molecular único (SMM) demonstrou ser um candidato apropriado como componente básico de dispositivos spintrônicos baseados em moléculas [14]. Em contraste com outras moléculas, um SMM é uma molécula com momento de spin líquido relativamente grande (correspondente ao número de spin S) e anisotropia magnética uniaxial significativa [15]. Em baixas temperaturas, um SMM ficará preso em um de dois estados de spin metaestáveis \(|\pm S\rangle\) [16]. Esta bistabilidade torna SMMs uma base adequada para células de memória [17, 18] e motivou muitos esforços para investigar outras propriedades físicas de SMMs. Até agora, transições de elétrons entre um SMM e interfaces de metal normal [19,20,21] ou supercondutor [22] foram experimentalmente investigadas, e as funcionalidades de escrita e leitura de informações de e para um SMM por meio de campos magnéticos e polarização elétrica também foram demonstradas na molécula \(\hbox {TbPc}_{{2}}\) [23]. Inspirados por estes trabalhos, espera-se que a polarização de spin da corrente de túnel em um SMM também possa ser comutada por meio de campos magnéticos e tensões de porta; no entanto, nenhum esquema de comutação controlável baseado em tal junção de túnel SMM foi proposto até agora.

Métodos

Nesta carta, apresentamos um novo tipo de efeito de comutação de spin em uma junção de túnel SMM que pode ser usado para comutar entre correntes eletrônicas puras de spin-up e spin-down alterando os campos magnéticos externos aplicados à molécula. Como mostrado na Fig. 1a, esta nanoestrutura consiste em um SMM conectado a dois eletrodos metálicos normais. O nível de energia do SMM é ajustado pela tensão de porta, e a magnetização de spin do SMM pode ser comutada por um campo magnético externo. Da Fig. 1b, vemos que a injeção de spin controlada por campo magnético neste dispositivo precisa de um esquema de duas etapas: Primeiro, aplica-se um campo magnético externo relativamente maior para "escrever" uma orientação de spin do SMM. O spin do núcleo do SMM será comutado para um dos dois estados metaestáveis \(\pm S\), dependendo da direção do campo magnético. E o processo de injeção de spin consiste em usar um viés elétrico exercido através dos dois condutores na ausência de campo magnético. Devido ao potencial químico diferente dos dois condutores e à anisotropia magnética do SMM, apenas elétrons com spin paralelo à magnetização do SMM podem fluir através da junção [14], tornando a corrente altamente polarizada. O Hamiltoniano total do sistema é escrito como [24, 25]

$$\begin{aligned} H&= \varepsilon _{0}\sum _{\sigma }c_{\sigma }^{\dag }c_{\sigma }+Uc_{\uparrow }^{\dag }c_{\uparrow }c_{\downarrow }^{\dag }c_{\downarrow } -{\mathcal {D}}(S^{z})^{2}-J {\mathbf {s}}\cdot {\mathbf {S}} \nonumber \\&\quad -\Delta B(s^{z}+S^{z})+\sum _{k,\sigma ,\alpha }(t_{\alpha }a_{\alpha k\sigma }^{\dag }c_{\sigma }+t^{*}_{\alpha }c^{\dag }_{\sigma }a_{\alpha k\sigma }) \nonumber \\&\quad +\sum _{k,\sigma ,\alpha }\varepsilon _{k\sigma }a_{\alpha k\sigma }^{\dag }a_{\alpha k\sigma }. \end{aligned}$$ (1)

Aqui, \(\varepsilon _{0}\) é a energia on-site da órbita molecular menos ocupada (LUMO) do SMM, que pode ser deslocada por meio de uma tensão de porta aplicada ao SMM; \(c_{\sigma }^{\dag }\) (\(c_{\sigma }\)) é o operador de criação (aniquilação) de elétron com \(\sigma\) como índice de spin de Pauli; U denota a energia de repulsão Coulombiana; e \({\mathcal {D}}\) é o parâmetro de anisotropia magnética uniaxial. J é a interação de troca entre o spin dos elétrons de condução, \({\mathbf {s}} =\sum \nolimits _{\sigma \sigma ^{\prime }}c_{\sigma }^{\dag }\sigma _{\sigma \sigma ^{\prime }}c_{\sigma ^{\prime }}/2\), no nível LUMO e o spin local \({\mathbf {S}}\). Como assumimos que o eixo fácil da molécula é o eixo z no espaço de spin, \(\Delta B(s^{z}+S^{z})\) descreve a divisão Zeeman associada ao campo magnético aplicado ao longo deste eixo fácil, onde o fator g e o magneton de Bohr \(\mu _{B}\) são absorvidos em \(\Delta B\). \(a_{\alpha k\sigma }^{\dag }\) (\(a_{\alpha k\sigma }\)) é o operador de criação (aniquilação) para elétrons com momento k, spin \(\sigma\), e energia \(\varepsilon _{k\sigma}\) no condutor \(\alpha\). A força de acoplamento de túnel entre o SMM e os condutores metálicos normais, denotada por \(t_{\alpha }\), é independente do momento k e spin \(\sigma\).

É fácil diagonalizar o Hamiltoniano \(H_{{\mathrm{mol}}}\) do SMM isolado, ou seja, os primeiros cinco termos na Eq. (1). Se definirmos \({\mathbf {S}}_{T}= {\mathbf {s}}+{\mathbf {S}}\), pode-se mostrar que o autovalor m de \(S_{T}^{z}\) é um bom número quântico devido à relação de comutação \([S_{T}^{z},H_{{\mathrm{mol}}}]=0\). Nas expressões seguintes, \(|\bullet \rangle _{L({\mathrm{mol}})}\) representa o estado de spin do LUMO (SMM). Com \(n=0,1,2\) definido como o número de elétrons no LUMO, os autovalores de energia podem ser obtidos como segue [26]: \(\varepsilon _{|0,m\rangle }=-{\mathcal {D}}m^{2}-\Delta Bm\) para os autoestados \(|0,m\rangle =|0\rangle _{L}\otimes |m\rangle _{{\mathrm{mol}}}\), \(\varepsilon _{|1,m\rangle ^{\pm }}=\varepsilon _0 -\Delta B m+J/4-{\mathcal {D}}(m^{2}+1/4)\pm \Delta \varepsilon (m)\) para os autoestados \(|1,m\rangle ^{\pm }=C_{1}^{\pm }|\downarrow \rangle _{L}\otimes |m+1/2\rangle _{{\mathrm{mol}}}+C_{2}^{\pm }|\uparrow \rangle _{L}\otimes |m-1/2\rangle _{{\mathrm{mol}}}\), e \(\varepsilon _{|2,m\rangle }=2\varepsilon _0 +U-{\mathcal {D}}m^{2}-\Delta B m\) para os autoestados \(|2,m\rangle =|\uparrow \downarrow \rangle _{L}\otimes |m\rangle _{{\mathrm{mol}}}\). Aqui, \(\Delta \varepsilon (m)=\sqrt{{\mathcal {D}}({\mathcal {D}}-J)m^{2}+(J/4)^{2}(2S+1)^{2}}\), e \(C_{1}^{\pm }\) e \(C_{2}^{\pm }\), que são dados na Ref. [24], atuam como coeficientes efetivos de Clebsch-Gordan.

O processo de transporte é dominado por tunelamento sequencial através do nível do SMM, enquanto cotunelamento fraco e tunelamento direto podem ser negligenciados com segurança. Para o acoplamento fraco entre o SMM e condutores, a abordagem de equação mestra vale. A corrente total de spin-\(\sigma\) fluindo através do SMM pode ser escrita como \(I_{\sigma }=(I_{L\sigma }-I_{R\sigma })/2\), onde \(I_{L\sigma }\) (\(I_{R\sigma }\)) representa a corrente de spin-\(\sigma\) fluindo do condutor esquerdo (direito) para o SMM, resultando em

$$\begin{aligned} I_{\alpha \sigma }=-(e/h)\sum _{i,f}(n_{i}-n_{f})R_{\alpha \sigma }^{f\rightarrow i}P_{f}, \end{aligned}$$ (2)

de modo que a corrente total é igual a \(I=\sum _{\sigma }(I_{L\sigma }-I_{R\sigma })/2\) e o coeficiente de polarização de spin da corrente é \(\eta = \frac{ I_{\alpha \uparrow } - I_{\alpha \downarrow }}{ I_{\alpha }} \times 100\%\). Na Eq. (2), \(R_{\alpha \sigma }^{f\rightarrow i}\) denota a taxa de transição entre estados \(|i\rangle\) e \(|f\rangle\), expressa como \(R_{\alpha \sigma }^{f\rightarrow i}=\Gamma _{\alpha \sigma }[f(\varepsilon _{i}-\varepsilon _{f}-\mu _{\alpha })\langle i|c_{\sigma }^{\dag }|f\rangle ^{2}+f(\varepsilon _{i}-\varepsilon _{f}+\mu _{\alpha })\langle f|c_{\sigma }^{\dag }|i\rangle ^{2}]\), onde \(\Gamma _{\alpha \sigma }=2\pi D_{\alpha \sigma }|t_{\alpha }|^{2}\) é a função de largura de linha para o condutor \(\alpha\), com \(D_{\alpha \sigma }\) sendo a densidade de estados em \(E_{F}\), e \(f_{\alpha }\) é a função de Fermi do condutor \(\alpha\) na temperatura \(T_{\alpha}\) e potencial químico \(\mu _{\alpha}\). \(P_{i}\) denota a probabilidade de encontrar o SMM no estado \(|i\rangle\). Seguindo o método numérico sugerido por Timm [26] e Shen [27], a dependência temporal da probabilidade \(P_{i(t)}\) e a probabilidade de estado estacionário \(P_{i(t\rightarrow \infty )}\) podem ser obtidas resolvendo um conjunto de equações de taxa \({\mathrm{d}}P_{i}/{\mathrm{d}}t=\sum _{f}R_{i,f}P_{i}\).

Aqui, cálculos numéricos são realizados para junções de túnel molecular \(\hbox {Mn}_{{12}}\)-Ac [19, 28], com número de spin \(S=10\), \({\mathcal {D}}=0,06\) meV, \(J=0,1\) meV, e \(U=25\) meV. Os eletrodos em consideração são feitos de metal normal, então as funções de largura de linha são independentes do spin, ou seja, \(\Gamma _{\alpha \sigma }=\Gamma _{0}\) para simplicidade.

a Diagrama esquemático de um filtro de spin ou memória de spin consistindo de um SMM acoplado a um par de eletrodos não magnéticos. b Ilustração esquemática da comutação da magnetização do SMM e da polarização de spin da corrente de túnel por meio de campos magnéticos externos

a, b Laços de histerese magnética do SMM para a diferentes temperaturas de equilíbrio e b diferentes tensões de viés quando o campo magnético externo \(\Delta B\) é varrido para frente e para trás. c Polarização de spin da corrente de túnel para diferentes temperaturas de equilíbrio e d correntes de spin-\(\sigma\) (escaladas por \(e\Gamma_{0} /\hbar\)) a \(T=0,5\) K quando o campo magnético externo \(\Delta B\) é varrido para frente e para trás sob viés fixo de \(V=1\) mV

Correntes de spin-\(\sigma\) \(I_{\uparrow (\downarrow )}\) (escaladas por \(e\Gamma_{0} /\hbar\)) (a, b) na presença de campos magnéticos externos de a \(\Delta B=+2\) meV, b \(\Delta B=-\,2\) meV, c, d na ausência de campo magnético como funções da tensão de viés

a, c Variações nas probabilidades de estado molecular a conforme \(\Delta B\) é varrido de \({-}\,5\) meV a \({+}\,5\) meV e c conforme \(\Delta B\) é varrido de \(+\,5\) meV a \({-}\,5\) meV. b Diagrama de Zeeman para estes estados de spin conforme \(\Delta B\) muda de \({-}\) 5 meV a \({+}\) 5 meV. d Variações nas probabilidades de estado molecular como funções da tensão de viés quando o estado de spin da molécula é inicialmente preparado de modo que \(P_{|0,+S\rangle }=1\) e \(P_{i}=0\)

Correntes de spin-\(\sigma\) \(I_{\uparrow (\downarrow )}\) a, b na presença de campo magnético externo de a \(B=+2\) meV ou b \(B=-\,2\) meV e c, d na ausência de campo magnético como funções do nível molecular \(\varepsilon _{0}\)

Resultados e Discussão

Primeiro, demonstramos como usar um campo magnético \(\Delta B\) para "escrever" os estados de spin de um SMM. Na Fig. 2, plotamos a magnetização do SMM, a polarização de spin \(\eta\) da corrente e as correntes de spin-\(\sigma\) como funções de \(\Delta B\), com uma tensão de viés exercida através da junção. Setas indicam a direção de varredura do campo magnético, e o processo de varredura é assumido como lento o suficiente para permitir que o sistema relaxe a um estado estacionário. Na Fig. 2a–c, mostra-se que tanto a magnetização da molécula quanto a polarização de spin da corrente exibem estruturas de laço quando o campo magnético \(\Delta B\) é varrido para frente e para trás. Para facilidade de descrição, usamos \(\Lambda _{-}\) para denotar o ponto de reversão quando a magnetização do SMM comuta de \(+S\rightarrow -S\) e \(\Lambda _{+}\) para denotar o ponto de reversão para \(-S\rightarrow +S\). A magnetização do SMM é plotada como função de \(\Delta B\) para diferentes temperaturas de equilíbrio e tensões de viés na Fig. 2a, b. É evidente que flutuações térmicas e viés elétrico são ambos capazes de ativar a reversão magnética antes que \(\Delta B\) atinja exatamente a energia de ativação. Consequentemente, o laço de histerese magnética encolhe à medida que a temperatura de equilíbrio ou tensão de viés aumenta, e a distância entre \(\Lambda _{+}\) e \(\Lambda _{-}\) diminui. No entanto, não importa o quanto o laço de histerese magnética encolha, o coeficiente de polarização de spin da corrente de túnel pode sempre atingir valores extremamente altos de \(\eta =\pm 100\%\) exceto quando \(\Delta B\) está próximo dos dois pontos de reversão, \(\Lambda _{+}\) e \(\Lambda _{-}\). Além disso, descobre-se que a polarização de spin da corrente no regime de campo magnético pequeno \(\Delta B_{\Lambda _{-}}< \Delta B<\Delta B_{\Lambda _{+}}\) é bastante diferente daquela no regime de campo magnético grande \(\Delta B<<\Delta B_{\Lambda _{-}}\) ou \(\Delta B>>\Delta B_{\Lambda _{+}}\). Como mostrado na Fig. 2c, no regime de campo magnético grande, o coeficiente de polarização de spin \(\eta\) da corrente de túnel pode ser resumido como

Neste regime, por exemplo, no ponto A (ponto B) na Fig. 2c, d, um dado campo magnético externo \(\Delta B\) corresponde a uma magnetização única e determinística da molécula, e apenas uma corrente eletrônica de 100% spin-up (spin-down) pode fluir através da junção. No entanto, no regime de campo magnético baixo \(\Delta B_{\Lambda _{-}}< \Delta B<\Delta B_{\Lambda _{+}}\), a magnetização original do SMM pode permanecer inalterada, e ambas as direções de spin \(+S\) e \(-S\) podem ser retidas. Na Fig. 2d, plotamos as curvas \(I_{\sigma }\)-\(\Delta B\) para a junção SMM a uma temperatura de equilíbrio fixa de \(T=1\) K e tensão de \(V=1\) mV. Mostra-se claramente que um único \(\Delta B\) dado corresponde a duas magnetizações possíveis da molécula. Se usarmos \(I_{\sigma }^{+-}\) para denotar a corrente de spin-\(\sigma\) quando \(\Delta B\) é varrido de \(+5\) meV a \(-5\) meV e \(I_{\sigma }^{-+}\) para denotar a corrente quando o campo magnético é varrido na direção oposta (\(\Delta B\) muda de -5 meV a +5 meV), então ambas as direções de spin do SMM em \(+S\) ou \(-S\) podem ser lidas com diferentes características de polarização de spin no regime de baixa-\(\Delta B\) (como nos pontos C e D na Fig. 2c, d). Na Fig. 2c, o coeficiente de polarização de spin \(\eta\) da corrente de túnel no regime de campo magnético pequeno \(\Delta B_{\Lambda _{-}}< \Delta B<\Delta B_{\Lambda _{+}}\) pode ser resumido como

Mais importante, como mostrado na Fig. 2d, notamos que a intensidade da corrente de túnel em \(\Delta B=0\), ou seja, no ponto C ou D, é muito maior que a do regime de campo magnético grande sob a mesma tensão de viés de \(V=1\) mV. Isso significa que este dispositivo gerará mais facilmente correntes eletrônicas polarizadas em spin na ausência de campo magnético externo, tornando-o adequado como filtro de spin ou dispositivo de memória de spin.

Para discutir as capacidades de injeção de spin desta junção molecular, plotamos as correntes de spin-\(\sigma\) como funções da tensão de viés a uma tensão de porta constante e temperaturas mais baixas. A Figura 3a, b mostra as curvas \(I_{\uparrow (\downarrow )}\)-V a grandes valores de campo magnético de \(\Delta B= \pm 2\) meV (correspondentes aos campos magnéticos nos pontos A e B na Fig. 2), enquanto a Fig. 3c, d mostra as curvas na ausência de \(\Delta B\) (correspondentes aos pontos C e D na Fig. 2). Não importa qual regime de campo magnético seja escolhido, a característica de filtro de spin é evidente. Como mostrado na Fig. 3a (Fig. 3b), apenas elétrons spin-up (spin-down) podem fluir através da junção, enquanto a corrente eletrônica com a outra direção de spin é totalmente suprimida a zero pela seletividade de spin do SMM na direção \(+S\) (\(-S\)). Resultados similares são obtidos na Fig. 3c, d quando o campo magnético \(\Delta B\) é reduzido a zero das direções \(+S\) e \(-S\). Na ausência de \(\Delta B\), o SMM deve estar preso em um dos dois estados fundamentais bistáveis \(M=\pm S\). Por esta razão, ambas as direções de spin \(+S\) e \(-S\) do SMM podem ser bem preservadas no regime \(\Delta B=0\). Por exemplo, se varrermos \(\Delta B\) de \(+5\) meV a zero, \(M=+S\) é salvo, e uma corrente totalmente polarizada spin-up é obtida (veja Fig. 3c). Além disso, quando a tensão de viés é aumentada, a corrente eletrônica na ausência de campo magnético externo atinge um platô de corrente relativamente alto mais cedo do que no caso de grande campo magnético. Como demonstrado na Fig. 3b, d, embora não haja correntes spin-up em ambos os regimes \(\Delta B=0\) meV e \(\Delta B=-\,2\) meV, as correntes \(I_{\downarrow }\) na Fig. 3d podem atingir até \(0,5e \Gamma _{0}/\hbar\) a \(V\approx 0,7\) mV, enquanto para atingir a mesma quantidade de corrente na Fig. 3c, uma tensão de viés maior de pelo menos \(V>1,5\) mV é necessária.

Para esclarecer a física subjacente nas Figs. 2 e 3, plotamos as probabilidades de estado molecular \(P_{|0,\pm S\rangle }\), \(P_{|0, S-1\rangle }\), \(P_{|0, -S+1\rangle }\), \(P_{|\uparrow , S+1/2\rangle }\), \(P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }\), \(P_{|1, S-1/2\rangle }\) e \(P_{|1, -S+1/2\rangle }\) como funções de \(\Delta B\) quando o campo magnético é varrido para frente e para trás a uma temperatura de equilíbrio fixa de \(T=0,5\) K e tensão de viés de \(V=1\) mV. Na Fig. 4a, \(\Delta B\) é varrido de \(-5\) meV a \(+5\) meV lentamente o suficiente para permitir que o sistema relaxe ao estado estacionário. Mostra-se que no regime de grande campo magnético \(\Delta B<-2\) meV, as probabilidades de todos os estados são iguais a zero exceto \(P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }=1\), o que significa que o estado de spin do SMM está fixo na direção \(-S\) e um elétron spin-down está aprisionado no nível LUMO da molécula pelo campo magnético externo. Para um valor relativamente grande da energia de repulsão Coulombiana (\(U=25\) meV) e um elétron spin-down aprisionado no nível LUMO, um elétron spin-up não pode existir no nível do SMM, e a corrente eletrônica é bloqueada. Quando \(\Delta B\) aumenta de \(-2\) meV a 1 meV, uma probabilidade de estado molecular não nula \(P_{|0,-S\rangle }\) emerge, e a corrente eletrônica é dominada pela transição \(\varepsilon _{|0,-S\rangle }\leftrightarrow \varepsilon _{|\downarrow , -S-1/2\rangle }\). Nesta janela \(\Delta B\), os estados de spin do SMM ainda podem ser salvos na direção \(-S\), mas elétrons spin-down podem tunelar através do SMM, resultando em uma corrente eletrônica puramente polarizada spin-down. No entanto, quando \(\Delta B\) é aumentado ainda mais para a faixa de \([1\,{\text {meV}}, 2\,{\text {meV}}]\), processos de tunelamento inelástico que levam à comutação magnética do spin da molécula ocorrem. Neste regime, quase todos os estados de spin do SMM têm chance de ser ocupados, e as probabilidades de dois estados especiais, \(P_{|0,-S\rangle }\) e \(P_{|\uparrow , +S+1/2\rangle }\), são muito maiores que as de quaisquer outros estados. Mais interessantemente, o ponto onde \(P_{|0,-S\rangle }= P_{|\uparrow , +S+1/2\rangle }\) corresponde exatamente ao ponto \(\Lambda _{+}\) na Fig. 2a, indicando que a magnetização da molécula está começando a reverter de \(-S\) para \(+S\). Conforme \(\Delta B\) continua a aumentar acima de 2 meV, as probabilidades de todos os estados diminuem para zero exceto \(P_{|\uparrow , S+1/2\rangle }\rightarrow 1\), o que implica que o estado de spin do SMM está fixo na direção \(+S\) e que a corrente de túnel será comutada "desligada" por um elétron spin-up bloqueando o nível LUMO da molécula. Por outro lado, se o campo magnético for varrido de \(+5\) meV a \(-5\) meV (veja Fig. 4c), um processo similar ocorrerá novamente, e o ponto de reversão \(\Lambda _{-}\) corresponde ao ponto onde \(P_{|0,+S\rangle }= P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }\). Na Fig. 4b, apresentamos o diagrama de Zeeman para estes estados de spin. Devido à grande anisotropia magnética do SMM, o duplet fundamental com números quânticos \(M =\pm S\) (\(S=10\) para \(\hbox {Mn}_{{12}}\)-Ac) é bem separado dos estados excitados por uma barreira de energia de \(DS^{2}_{z}\approx 60\) K. Além disso, o ponto de comutação magnética \(\Lambda _{(+)-}\) na Fig. 4 é aproximadamente igual a 1,3 meV, que é próximo ao ponto de reversão \(2S|{\mathcal {D}}|\) em átomos magnéticos únicos. Na Fig. 4d, plotamos as probabilidades de estado molecular como funções da tensão de viés para uma temperatura fixa de \(T=0,5\) K e campo magnético de \(\Delta B=0\). Se assumirmos que o SMM está preso na direção de spin \(+S\), então o processo de tunelamento eletrônico na Fig. 4d pode ser dividido em duas partes: (i) No regime de viés pequeno \(V<2,5\) mV, a corrente eletrônica é dominada pela transição \(\varepsilon _{|0,+S\rangle }\leftrightarrow \varepsilon _{|\uparrow , S+1/2\rangle }\), e apenas elétrons spin-up podem tunelar através da junção. (ii) Quando a tensão de viés aumenta para o regime de viés grande \(V>2,5\) mV, embora o viés não seja grande o suficiente para superar a barreira de energia entre as direções de spin \(+S\) e \(-S\), estados de spin com energia mais alta na direção \(+S\), como \(\varepsilon _{|0,+S-1\rangle }\) e \(\varepsilon _{|1,+S-1/2\rangle }\), podem ser ocupados, o que introduzirá canais extras adicionais para tunelamento de elétrons spin-down através do SMM. Como resultado, à medida que a tensão de viés continua a aumentar, a corrente de túnel continuará a crescer, mas o coeficiente de polarização de spin \(\eta\) diminuirá.

Finalmente, os resultados para a corrente spin-up \(I_{\uparrow }\) e corrente spin-down \(I_{\downarrow }\) como funções da tensão de porta (energia on-site do nível LUMO \(\varepsilon _{0}\)) são calculados, com e sem campo magnético externo (veja Fig. 5). Sob baixas temperaturas, correntes eletrônicas 100% polarizadas em spin podem ser comutadas "ligado/desligado" por meio de diferentes janelas de tensão de porta. Quando \(\Delta B=\pm 2\) meV é aplicado, correntes puras de spin-\(\sigma\) emergem em uma certa janela de tensão de porta de \(0,8\,{\text {meV}}< \varepsilon _{0} < 2,8\,{\text {meV}}\), enquanto \(I_{\uparrow } = I_{\downarrow } = 0\) fora deste regime. À medida que a temperatura de equilíbrio T aumenta, os picos de \(I_{\sigma }\) tornam-se mais baixos e se alargam, mas a alta corrente polarizada em spin vista em baixas temperaturas ainda é mantida (veja Fig. 5a, b). Ao contrário do regime de grande campo magnético, as correntes de spin-\(\sigma\) são comutadas "ligadas" sem campo magnético externo na janela de tensão de porta de \(-0,8\,{\text {meV}}< \varepsilon _{0} <1,8\,{\text {meV}}\), e a polarização de spin exibe dois resultados diferentes (veja Fig. 5c, d). Na janela de tensão de porta de \(0,8\,{\text {meV}}< \varepsilon _{0} <1,8\,{\text {meV}}\), \(\pm \,100\%\) correntes eletrônicas polarizadas em spin podem ser geradas sob um pequeno viés de V\(=1\) mV, correspondendo aos pontos C e D na Fig. 2c. No entanto, na janela de tensão de porta de \(-0,8\,{\text {meV}}< \varepsilon _{0} <0,8\,{\text {meV}}\), as lacunas de energia entre os estados \(|0,\pm S \rangle\) e \(|1,\pm S\mp 0,5 \rangle\) tornam-se muito pequenas, e mais estados de spin com energia mais alta na direção \(+S\) (ou \(-S\)) podem ser alcançados por meio da tensão de viés; assim, tanto elétrons spin-up quanto spin-down podem tunelar através do SMM. Consequentemente, a polarização de spin total \(\eta\) da corrente elétrica é reduzida neste regime de tensão de porta.

Conclusão

Em resumo, propusemos um efeito de comutação de três estados com dois estados "ligados" para comutação de corrente spin-up e spin-down, bem como um estado de corrente "desligado". Tal comutação de corrente polarizada em spin pode ser realizada em uma junção de túnel SMM (ex.: \(\hbox {Mn}_{{12}}\)-Ac) e surge do tunelamento ressonante seletivo em spin de elétron único via LUMO do SMM. Este comportamento de comutação de três estados pode ser controlado por meio de campos magnéticos e tensões de porta, sem interações spin-órbita ou condutores magnéticos, e é um bom candidato para dispositivos spintrônicos como filtros de spin ou memórias de spin em futuros circuitos spintrônicos.