Acoplamento forte entre uma molécula quase única e uma cavidade plasmônica no sistema de captura

Resumo

Teoricamente, investigamos o forte fenômeno de acoplamento entre uma molécula quase única e uma cavidade plasmônica com base no sistema de aprisionamento blue-detuned. O sistema de captura é composto por uma matriz de nanohole metálico. Um método de domínio de tempo de diferença finita é empregado para simular o sistema, e a molécula é tratada como um dipolo nas simulações. Ao calcular as distribuições do campo eletromagnético, obtemos a melhor posição para capturar uma molécula e obtemos o forte fenômeno de acoplamento de que há dois picos de divisão no espectro de transmissão quando a molécula está presa na estrutura, enquanto apenas um pico é observado em aquele sem a molécula. Também descobrimos que apenas quando a polarização da molécula é paralela ao vetor de onda de luz incidente podemos observar um forte fenômeno de acoplamento.

Introdução

Nos últimos anos, o uso de armadilhas ópticas de dipolo para capturar e resfriar átomos ou moléculas tem sido uma tecnologia promissora para obter o condensado de Bose-Einstein, testar leis físicas fundamentais e medir constantes físicas básicas com mais precisão [1-3]. As armadilhas ópticas de dipolo usam principalmente as forças de gradiente da luz incidente para produzir um efeito de dipolo em um átomo. Para as armadilhas com desafinação vermelha, os átomos são aprisionados na posição onde a intensidade da luz é mais forte sob o potencial atrativo [4]. Devido ao espalhamento de Rayleigh e Raman, os átomos aprisionados serão submetidos à coerência atômica aparente e efeito de aquecimento. Ao mesmo tempo, na posição de luz mais forte, o nível de energia nuclear sofre uma severa mudança de frequência óptica [1]. Pelo contrário, para as armadilhas com desafinação azul [5, 6], os átomos estão presos na área de intensidade de luz mais fraca sob o potencial de exclusão [6–8]. Em comparação com as armadilhas com dessintonização do vermelho, a taxa de espalhamento de um fóton pode ser significativamente reduzida com uma intensidade fraca de luz incidente e, portanto, isso fornece uma maneira mais estável de capturar as pequenas partículas. No entanto, a construção das armadilhas desafinadas em azul é frequentemente complexa [9, 10]. Polaritons de plasmon de superfície (SPPs) são modos híbridos de ondas de luz acopladas a oscilações de elétrons livres confinados na interface entre um dielétrico e um metal, que têm um enorme potencial para uma ampla gama de aplicações no campo de dispositivos THz [11-14], materiais [15], sensores [16], meta-superfície [17] e processamento de informação quântica [18]. Combinar o aprisionamento ótico com estruturas plasmônicas é uma possibilidade para desenvolver componentes óticos integrados. Por exemplo, Chang et al. proposto usando uma nanoestrutura com uma nanotip combinada e cavidade de microdisco para o aprisionamento de átomos isolados [19]; Chen et al. alcançou o aprisionamento de átomos 3D estável com base na luz azul-desafinada em uma matriz de nanoholes plasmônicos [20]. Uma nanoestrutura plasmônica periódica com uma série de orifícios de sub comprimento de onda tem propriedades ópticas interessantes, o que é um cenário encorajador para capturar uma pequena partícula como um átomo ou uma molécula.

O forte acoplamento entre uma cavidade plasmônica e uma molécula não só atrai interesse no estudo fundamental do fenômeno eletrodinâmico quântico, mas também tem uma perspectiva brilhante no processamento de informação quântica [21-23]. As cavidades plasmônicas, que podem aumentar significativamente a força da interação luz-matéria, são um candidato apropriado para alcançar o forte acoplamento em temperatura ambiente [24-26]. No entanto, o acoplamento de uma única molécula com uma cavidade plasmônica é um grande desafio tanto na teoria quanto no experimento, que é difícil de manipular a posição da molécula no sistema de acoplamento.

Neste artigo, estudamos teoricamente o forte acoplamento entre uma molécula quase única e uma cavidade plasmônica para cada unidade de um sistema de aprisionamento com sintonia azul. O sistema de captura com sintonia azul é feito de um arranjo de nano furos de ouro, e cada unidade captura apenas uma molécula. O método de domínio de tempo de diferenças finitas (FDTD) é empregado para simular nossa estrutura, e o espectro de transmissão pode ser obtido. Quando a molécula é capturada no ponto mais fraco, o espectro de espalhamento exibe a divisão Rabi, uma assinatura do regime de acoplamento forte. A estrutura proposta fornece uma maneira potencial de alcançar o forte acoplamento entre uma molécula quase única e uma cavidade plasmônica no sistema de captura óptica.

Métodos

Nós projetamos uma estrutura de nanohole periódica para alcançar o aprisionamento desafinado de azul. Nossas simulações são baseadas em métodos FDTD, e adotamos o software EAST FDTD para definir nossa estrutura e investigar o espectro de transmissão e a distribuição eletromagnética. Em nosso modelo, uma série de unidades de nanofuro de ouro com raio R são organizadas em um filme Au de duas dimensões (2D) no X - Y plano e a espessura do filme Au é de 400 nm. A constante de rede L e o raio R são 1000 nm e 250 nm, respectivamente. Durante nossa simulação, o índice de fundo é 1 e a cintura é 5 nm para cada direção. As condições de contorno periódicas são definidas ao longo do X -eixo e Y -eixo. A camada de correspondência perfeita é definida ao longo do Z -eixo. O número da camada de combinação perfeita é 32. A constante dielétrica de Au é obtida de Johnson e Christy [27]. A luz de polarização circular normalmente injeta na superfície da estrutura proposta ao longo do Z -eixo, e o comprimento de onda é 696 nm. Um X - Y gravador de plano está a 400 nm de distância da superfície da estrutura proposta para calcular a transmissão e um X - Z o registrador plano está no centro da estrutura para obter a distribuição do campo eletromagnético. Devido à propriedade da fonte dipolo na simulação FDTD [28-30], podemos usar a fonte dipolo para simular a molécula. O comprimento de onda ressonante da molécula é 707 nm, e a taxa de decaimento é 1,1 × 10 ¹⁴ Hz. Em nossa simulação, a transmissão T é calculado integrando o vetor de Poynting sobre a superfície superior e normalizando para aquele obtido na ausência da estrutura metálica [31]. A transmissão calculada na simulação FDTD é denotada como T = eu _T / ( eu _C + eu _D ), onde eu _T é a intensidade do campo eletromagnético da transmissão, I _C é a intensidade do campo eletromagnético da luz de polarização circular, e I _D é a intensidade do campo eletromagnético do dipolo.

Resultados e discussão

Estrutura de trapping

A nanoestrutura plasmônica com uma matriz de orifícios de sub comprimento de onda exibe um efeito de transmissão ótica extraordinário que aumentará consideravelmente o campo elétrico local próximo aos nano orifícios [32-34]. Usamos esse efeito nos movimentos moleculares. Quando um campo ressonante de plasmon é desafinado em azul a partir da ressonância molecular, uma força repulsiva gigante da molécula pode ser produzida e um mínimo de aprisionamento a cerca de centenas de nanômetros de distância da superfície da estrutura será criado. Projetamos uma nanoestrutura plasmônica periódica para demonstrar nossa abordagem, como mostrado na Fig. 1.

Diagrama esquemático da nanoestrutura plasmônica periódica

Nesta seção, discutimos apenas os resultados da simulação sem uma molécula. Usamos uma luz de polarização circular para iluminar normalmente a estrutura do Z direção no infinito, e o espectro de transmissão é exibido na Fig. 2.

O espectro de transmissão da estrutura sem uma molécula

Um pico ressonante é observado em 707 nm (1,756 eV), que se origina da interação entre as unidades (os orifícios). Este pico está próximo do comprimento de onda de (1, 1) ordem de anomalia de Wood [35]. Uma matriz de orifícios de sub-comprimento de onda tem espalhamento de Bragg para os SPPs, trazendo um vetor de rede recíproca da matriz que pode facilmente satisfazer a condição de casamento de fase [20]. Assim, a luz incidente pode excitar os SPPs, e esta forma de excitar os SPPs é muito mais fácil do que usar a estrutura de Kretschmann e não é influenciada pela espessura do metal. Com o objetivo de investigar a distribuição espacial do campo eletromagnético do sistema, traçamos uma figura de | E | ² distribuição do X - Z avião em Y =0 no comprimento de onda ressonante de 707 nm, que é mostrado na Fig. 3a.

a Intensidade do campo eletromagnético | E | ² distribuição no X - Z avião em Y =0 em λ =696 nm. b Distribuições de intensidade normalizadas de | E | ² versus Z com X =0 e Y =0 no X - Z avião

Na Fig. 3a, existem três mínimos de | E | ² anotado pelos pontos brancos P, M e N; o aparecimento desses três mínimos pode ser atribuído ao surgimento de pontos quentes, que resultam do espalhamento de luz em campo próximo por uma série de nanofuros plasmônicos. Na verdade, a distribuição do campo eletromagnético é a superposição do campo plasmônico de superfície e o campo eletromagnético espacial através dos nano-furos. A curva de | E | ² versus Z em X =0 e Y =0 no X - Z plano também é plotado na Fig. 3b. De acordo com o resultado da simulação da distribuição eletromagnética espacial, haverá três mínimos de intensidade, o que implica a armadilha óptica com desafinação em azul.

Uma molécula pode ser capturada em mínimos de intensidade de campo eletromagnético por meio de forças dipolo ópticas com luz azul-desafinada. Em nossa simulação, a molécula é tratada como um sistema de dois níveis e pode ser simulada como um dipolo na simulação FDTD [28-30]. O potencial de captura U _opt para uma molécula é um potencial dipolo óptico repulsivo associado ao campo eletromagnético E , que é dado por [1, 4]:
$$ U _ {\ text {opt}} =- 0,25 \ alpha {\ left | E \ right | ^ {2}} $$ (1)
Aqui, α é a polarizabilidade reduzida, no nosso caso α =−7,87 × 10 ⁻³⁸ F · m ² [20]. Portanto, com base nas distribuições de intensidade do campo eletromagnético, podemos obter os potenciais de aprisionamento. Usando a Eq. (1) e | E | ² distribuições na Fig. 3a, calculamos o potencial de captura ao longo da linha com ambos X =0 e Y =0 conforme exibido na Fig. 4.

Potencial de aprisionamento em X - Z avião em Y =0. A imagem inserida é a ampliação do menor potencial de captura

Na Fig. 4, sabemos que a posição de menor intensidade está no ponto P. Aqui, a potência incidente é definida como P _i =120 mW, e o potencial de captura é 0,53 mK. Chen et al. relatou que ⁸⁷ R b pode ser capturado de forma estável com o potencial de captura de 2,02 mK [20]. Comparando esses parâmetros, nosso sistema de captura com sintonia de azul poderia capturar uma molécula de rodamina com peso molecular de cerca de 400. À luz da análise acima, escolhemos a posição de captura no ponto (0, 0, 675 nm) e o esquema o diagrama de uma molécula presa na estrutura é mostrado na Fig. 5.

Diagrama esquemático de uma molécula presa na estrutura

Forte acoplamento entre a estrutura e uma molécula

As moléculas são colocadas em cada unidade de nossa estrutura para estudar a interação molécula-luz em regime de acoplamento forte. A molécula pode ser tratada como um dipolo em simulações de FDTD. Adicionamos um dipolo no ponto potencial mínimo P, que está a 275 nm de distância da superfície, como mostrado na Fig. 3a. A polarização do dipolo pode ser ao longo do X -eixo, o Y -eixo, ou o Z -eixo. O comprimento de onda ressonante da molécula é de 707 nm (1,756 eV). Primeiro, consideramos a polarização do dipolo ao longo do Z -eixo. O espectro de transmissão também é obtido e o resultado está na Fig. 6.

Os espectros de transmissão com e sem uma molécula são capturados no ponto P

Para efeito de comparação, o espectro de transmissão da estrutura sem uma molécula em cada unidade também é plotado na Fig. 6. Em linha com a Fig. 6, podemos observar dois picos de divisão no espectro de transmissão da estrutura com uma molécula, que mostra o Rabi divide a forma de linha e apresenta o forte fenômeno de acoplamento. A luz incidente não apenas se injeta na superfície de nossa estrutura, mas também excita a molécula. SPPs excitados por pares de luz incidente com aqueles excitados pela molécula em torno do comprimento de onda de trabalho. Esses dois tipos de SPPs se acoplam e formam dois picos de divisão no espectro de transmissão. A forma de linha da curva de transmissão mostra o forte fenômeno de acoplamento. Em geral, as frequências desses dois picos de divisão ω _± são denotados como [36, 37]:
$$ \ omega _ {\ pm} =\ omega_ {0} - 0,25i (\ gamma_ {c} + \ gamma_ {m}) \ pm \ sqrt {[g ^ {2} -0,25 (\ gamma_ {c} - \ gamma_ {m}) ^ {2}]} $$ (2)
onde ω ₀ é a energia sob a condição de que a molécula isolada e a cavidade sejam consideradas em ressonância, γ _c =4,08 × 10 ¹³ Hz [38] e γ _m =1,1 × 10 ¹⁴ Hz são as taxas de decaimento da cavidade plasmônica e da molécula, respectivamente, e g é a constante de acoplamento. O forte acoplamento ocorre para g > 0,5 | γ _c - γ _m | e corresponde à formação de um estado vestido com uma vida finita. Para nossa estrutura proposta, a constante de acoplamento g é 144 meV, enquanto 0,5 | γ _c - γ _m | é 143 meV. Em trabalhos anteriores, a divisão de Rabi denotada como Ω =| ω ₊ - ω _- | está no regime de 100 a 450 meV nas estruturas baseadas no agregado J-metal ou nas nanoestruturas híbridas molécula-metal [39, 40]. A divisão de Rabi está relacionada à força de acoplamento g , que depende de \ (\ sqrt {N / V} \), onde N é o número de moléculas e V é o volume do modo, respectivamente [37]. Em nosso trabalho, existe apenas uma molécula em cada unidade da estrutura proposta e o modo de volume V é tão grande que a divisão Rabi Ω é de cerca de 16 meV, esta divisão é comparável ao forte acoplamento em nanoestruturas híbridas de metal-semicondutor [41] e sistema de material metal-2D [42]. Também estudamos o forte acoplamento da estrutura com a polarização da molécula ao longo do X -eixo e o Y -eixo, respectivamente. Os resultados da simulação são exibidos na Fig. 7.

Espectros de transmissão com uma molécula polarizada ao longo das direções X, Y e Z, respectivamente

Na Fig. 7, dois picos de divisão (710 nm, 1,747 eV; 717 nm, 1,717 eV) só aparecem na estrutura com a polarização da molécula ao longo do Z -eixo. A molécula polarizada ao longo do X -eixo ou o Y -eixo mostra um forte comportamento coletivo antes do acoplamento com Au nanocavity ou Au nanohole array. O comportamento coletivo S _k da molécula polarizada ao longo do X -eixo ou o Y -eixo pode ser calculado pelo método dipolo acoplado [43]:
$$ {S_ {k}} =\ sum \ limits _ {\ text {dipoles}} {{e ^ {i {k_ {0}} r}} \ left [{\ frac {{\ left ({1 - i {k_ {0}} r} \ right) \ left ({3 {{\ cos} ^ {2}} \ theta - 1} \ right)}} {{{r ^ {3}}}} + \ frac {{k_ {0} ^ {2} {{\ sin} ^ {2}} \ theta}} {r}} \ right]} $$ (3)
onde k ₀ é o vetor de onda no vácuo, θ é o ângulo entre dois dipolos, e r = n L , n =1, 2, 3 ... Aqui, com a condição de \ (\ lambda =\ frac {L} {\ sqrt {i ^ {2} + j ^ {2}}} \) ( i , j =0, 1, 2, ..., mas ambos i e j não são iguais a 0 ao mesmo tempo), o comportamento coletivo é bastante grande, o que apresenta uma singularidade na Eq. (3) [35, 43]. Ele exibe uma queda ressonante no espectro de transmissão. Para a molécula polarizada ao longo do X -eixo ou o Y -eixo, o comportamento coletivo é muito grande para enfraquecer o acoplamento entre a molécula e a cavidade plasmônica. Vemos apenas a ordem da anomalia de Wood [35] com a ordem de (1, 1) no espectro de transmissão em torno do comprimento de onda de 707 nm (1,756 eV), o forte acoplamento não pôde aparecer. Portanto, apenas a molécula polarizada ao longo do Z -eixo em nossa estrutura proposta pode gerar o fenômeno de acoplamento forte. Se o comprimento de onda ressonante da molécula for alterado, o forte acoplamento no sistema de captura com sintonia de azul também pode ser obtido pelas etapas abaixo. Em primeiro lugar, de acordo com o ressonante da molécula, a constante de rede do arranjo de nanohole pode ser fixada. Em segundo lugar, o comprimento de onda de trabalho do sistema de captura com sintonia de azul também pode ser determinado, o que depende da constante de rede da matriz de nano furos metálica. Em terceiro lugar, a distribuição do campo eletromagnético é obtida para encontrar a posição de captura. Finalmente, colocamos a molécula na melhor posição de captura para calcular o espectro de transmissão e a transmissão com a forma de linha de acoplamento forte pode ser obtida.

Conclusão

Em resumo, projetamos um sistema de trapping plasmônico metálico com sintonia azul e investigamos o forte fenômeno de acoplamento entre uma molécula quase única e o sistema de trapping. Nas simulações de FDTD, usamos uma fonte dipolo como molécula e, de acordo com as distribuições do campo eletromagnético, podemos encontrar a melhor posição para aprisionar apenas uma única molécula na estrutura. Ao calcular a transmissão da estrutura proposta quando a molécula foi capturada ou não, descobrimos que existem dois picos de divisão no espectro de transmissão quando a molécula está presa na estrutura, enquanto apenas um pico é observado quando a molécula não está presa . Os dois picos de divisão indicam que o forte acoplamento aconteceu. Portanto, podemos projetar o sistema de trapping com desafinação azul para obter um forte acoplamento em uma estrutura nanoplasmônica, que tem aplicações potenciais no processamento de informações quânticas.

Abreviações

FDTD:: Domínio do tempo de diferença finita

Deposição de camada atômica aprimorada por plasma de filmes de cobalto usando Co (EtCp) 2 como um precursor de metal Bistabilidade ótica controlável e mistura de quatro ondas em uma molécula fotônica optomecânica

Nanomateriais

Materiais Poliméricos

biológico

Corante

Especiarias