Absorvedor omnidirecional pelo efeito do plasma vazio na região visível com campo elétrico localizado altamente aprimorado

Resumo

Nós propomos e investigamos um absorvedor de grande angular e alta eficiência usando o efeito do plasmon vazio (VP) em um sistema do tipo Fabry-Perot (FP), que consiste em um filme de metal perfurado e um plano de metal aterrado separado por um dielétrico espaçador. Um modo de ressonância híbrido FP / VP contribui para a alta eficiência de absorção. Além da absorção aumentada, a intensidade do campo elétrico localizado muito melhorada em “pontos quentes” (~ 2284 vezes) pode ser alcançada. Além disso, variando a espessura da camada de metal perfurada e o índice de refração ambiental, a posição do pico de ressonância pode ser facilmente controlada. O absorvedor proposto também pode funcionar como um sensor para detectar a constante dielétrica circundante com o valor máximo da figura de mérito (FOM) atingindo 3,16 em teoria. Este trabalho cria um design alternativo para dispositivos de absorção de alta eficiência.

Histórico

A ressonância plasmônica de superfície (SPR), que consiste nas oscilações coerentes de elétrons nas interfaces de metais nobres e materiais dielétricos, é capaz de aumentar a eficiência de absorção de luz dos metais nobres [1]. Atualmente, os absorvedores baseados em SPR têm sido amplamente pesquisados com vários sistemas plasmônicos, incluindo matrizes de grades [2,3,4,5,6,7,8,9], nanopartículas metálicas [10,11,12,13,14 , 15,16,17,18,19,20,21], e nanoholes em filmes de metal [22,23,24,25]. Ao alterar os parâmetros geométricos e físicos, como a forma, o tamanho e o material das estruturas, bem como o ambiente dielétrico, as propriedades de absorção na região visível podem ser efetivamente controladas e melhoradas. Em geral, os plasmões de superfície em propagação (PSPs) e os plasmões de superfície localizados (LSPs) pertencem ao SPR. Nanopartículas metálicas geralmente estão em companhia com o efeito LSPs, enquanto as perfurações no filme metálico podem induzir tanto o efeito PSPs quanto o efeito plasmon vazio (VP). Os VPs são um tipo de LSPs associados a estruturas de nano furos, que podem sustentar uma ressonância dipolo eletromagnética semelhante à de nanopartículas metálicas [26, 27]. O efeito PSPs em absorvedores baseados em matriz de nanohole pode não só eliminar as desvantagens da sensibilidade de polarização em absorvedores baseados em grade metálica unidimensional, mas também realizar uma absorção quase perfeita no mesmo comprimento de onda na região visível usando um tamanho de recurso maior de nanopadrões em comparação para dispositivos baseados em matriz de nanopartículas. Considerando as vantagens acima, o mecanismo de absorção do efeito de PSPs em estruturas de nanohole array foi amplamente investigado e relatado [22,23,24,25]. Porém, a absorção induzida pelo efeito PSP é muito sensível ao ângulo de incidência devido ao seu mecanismo inerente [28], que reduz toda a eficiência de absorção nos absorvedores. Em contraste, a absorção induzida pelo efeito VP é insensível ao ângulo e à polarização da luz incidente. Enquanto isso, como é sensível à constante dielétrica circundante, a posição do pico de absorção ressonante pode ser ajustada através da mudança de materiais ambientais, mostrando o potencial para diferenciar o índice de refração dos materiais circundantes. Assim, um estudo sistemático sobre o efeito VP é muito significativo [25, 29,30,31,32]. No entanto, a eficiência de absorção induzida por VP é geralmente menor do que aquela alcançada com outros efeitos, por exemplo, o efeito Fabry-Perot (FP) em uma estrutura metal-isolante-metal (MIM).

Neste trabalho, um absorvedor de grande angular e altamente eficiente, consistindo de um filme de metal perfurado e um plano de metal retificado separado por uma camada dielétrica, foi sistematicamente estudado. A combinação e a interação da ressonância FP no espaçador e o efeito VP nos nanofuros dão origem a uma eficiência de absorção de até 99,8%. Além disso, o pico de absorção induzido pelo efeito VP é controlável pela modificação de parâmetros estruturais ou físicos, como a espessura do filme metálico perfurado, o período das matrizes de nano-furos e o índice de refração ambiental. Além disso, a posição do comprimento de onda de ressonância é insensível ao comprimento da borda do nanofuro quadrado e ao ângulo de incidência da luz. Vale ressaltar que o dispositivo proposto também poderia funcionar como um sensor detectando o índice de refração ambiental, onde uma figura de mérito (FOM) de 3,16 (que é compatível com as nanopartículas metálicas convencionais [33, 34]) pode ser obtida. . Os resultados apresentados neste trabalho podem ampliar o escopo do mecanismo de absorção e fornecer uma nova maneira de projetar absorvedores que têm aplicações potenciais em células solares, fotodetectores e emissores térmicos.

Métodos

A estrutura do absorvedor projetado é esquematicamente ilustrada na Fig. 1, que contém uma camada de prata superior fresada com uma matriz de orifícios quadrados, um dióxido de alumínio (Al ₂ O ₃ ) camada intermediária e uma camada de prata inferior. A espessura de cada camada é indicada como h ₁ , h ₂ e h ₃ respectivamente ( h ₃ é considerado muito maior do que a profundidade da película de prata, evitando assim a transmissão de luz da camada de prata inferior). O período e o comprimento da borda dos orifícios quadrados na camada superior são indicados como p e w , respectivamente. O modelo de Lortenz – Drude é usado para descrever constantes ópticas da prata [35]. O índice de refração de Al ₂ O ₃ é definido como n _d =1,76. O método do domínio do tempo por diferenças finitas (FDTD) tem sido empregado para investigar as propriedades ópticas da estrutura. Em todos os cálculos, a região de simulação foi definida como 200 × 200 × 2000 nm ³ em três dimensões (onde 200 nm é o período da rede). As condições de limite do período são definidas em x - e direção y, e uma camada perfeitamente correspondente (PML) é definida em z -direção. Uma malha pequena suficiente (1 × 1 × 1 nm ³ ) é usado para calcular eficiências de absorção e distribuições de campo elétrico com altas resoluções espaciais. Definimos o tempo de simulação como 1000 fs para nos certificarmos de que os campos decaem completamente antes do final da simulação.

Vista esquemática do absorvedor baseado em matriz de nano-furos proposto

Resultados e discussão

Sem perda de generalidade, os parâmetros geométricos foram definidos como p =200 nm, w =60 nm, h ₁ =20 nm, h ₂ =250 nm e h ₃ =200 nm. Supomos, em primeiro lugar, que uma onda plana incide normalmente sobre a estrutura. A linha preta na Fig. 2a apresenta a resposta de absorção calculada. Comparado com o absorvedor FP sem as matrizes periódicas de nanofuros na camada superior, um novo pico de absorção em torno de 635 nm aparece com a eficiência de absorção de até 99,8%. Para entender a origem deste novo pico de absorção, os espectros de absorção de diferentes combinações de três camadas junto com um filme plano de prata de 20 nm de espessura são calculados e mostrados na Fig. 2b. Sem a camada de prata de reflexão inferior, os picos correspondentes à ressonância FP mudam para o comprimento de onda mais longo e apresentam baixa eficiência de absorção (ver Fig. 2b; TL + ML), devido à variação da fase de reflexão na interface inferior e o vazamento de energia via transmissão. Quando a camada do meio é removida, os picos de ressonância FP são eliminados eventualmente e o novo pico de absorção mostra um grande desvio para o azul de 635 para 482 nm (ver Fig. 2b; TL). O deslocamento gigante para o azul está relacionado à transição do índice de refração de materiais dielétricos ambientais quando a camada intermediária é removida. Quando as matrizes de nanofuros são removidas posteriormente (ver Fig. 2b; um filme plano de prata com 20 nm de espessura), o pico de absorção agudo em torno de 482 nm desaparece. Portanto, o novo pico de absorção localizado a 635 nm está correlacionado com os nanoholes na camada de metal superior, onde a posição do pico e a eficiência de absorção são modificadas pelo acoplamento da ressonância VP e ressonância FP. O novo pico também é sensível ao índice de refração dos materiais ambientais, o que dá uma dica de que ele está relacionado ao efeito plasmônico (PSPs ou VPs). Para confirmar ainda mais o mecanismo do novo pico de absorção, cálculos numéricos são realizados para analisar o possível modo de PSPs das estruturas projetadas. É mostrado que o comprimento de onda de ressonância máximo para o modo PSPs de interface prata / dielétrica (0, 1) é 480 nm, que é muito menor do que o pico de absorção de ressonância em 635 nm. Portanto, consideramos que o novo pico se origina do efeito VP dos nanoholes.

a Espectros de absorção calculados do absorvedor proposto com base em arranjo de nano-furos em comparação com o absorvedor FP sem nano-furos na camada superior. b Espectros de absorção calculados usando diferentes combinações de três camadas, bem como 20 nm de prata. TL, camada superior; ML, camada intermediária; BL, camada inferior

A dependência da posição do pico de absorção nos ângulos incidentes pode fornecer ainda uma forte evidência para distinguir o mecanismo de absorção entre os PSPs e o efeito VP. Para saber a dispersão do efeito VP e fortalecer nossa interpretação anterior, examinamos numericamente a dispersão dependente do ângulo do modo VP. Os contornos de absorção calculados para o absorvedor proposto para polarização elétrica transversal (TE) e magnética transversal (TM) são plotados respectivamente na Fig. 3a eb como uma função do comprimento de onda e ângulo de incidência. Para a polarização TE, como o ângulo de incidência θ aumenta, o pico de absorção de VP não mostra nenhuma mudança, enquanto os outros três picos de absorção de ressonância FP mudam em direção ao comprimento de onda mais curto. O deslocamento de pico da ressonância FP pode ser entendido com a seguinte condição de ressonância (a condição de onda estacionária na camada dielétrica média):
$$ \ left (4 \ pi {h} _2 / \ lambda \ right) \ sqrt {n_d ^ 2 - {\ sin} ^ 2 \ theta} + {\ varphi} _1 + {\ varphi} _2 =2 \ pi m , $$ (1)
onde φ ₁ e φ ₂ são mudanças de fase nas interfaces de cavidade superior e inferior e m é um número inteiro. Além disso, para a polarização TM, o pico de absorção VP mostra um ligeiro desvio para o vermelho à medida que o ângulo de incidência aumenta. Os três picos de absorção de ressonância FP apresentam um deslocamento para o azul, que é o mesmo da polarização TE. Para elucidar o mecanismo de absorção induzido pelo modo de ressonância VP, pensamos que a absorção induzida pelo modo de ressonância VP inclui dois processos. O primeiro processo é a excitação do modo de ressonância VP induzida pela luz incidente. Quando a frequência de ressonância intrínseca da estrutura do nanofuro é a mesma que a frequência da luz incidente, a oscilação dos elétrons de condução na interface é irrelevante para a polarização e o ângulo da luz incidente. Então, o segundo processo é a radiação de “dipolo de ressonância” modulado pela cavidade FP. Como a excitação e a radiação são independentes da polarização e do ângulo de incidência, a posição do pico de absorção induzida do modo de ressonância VP permanece inalterada em relação ao ângulo de incidência e à polarização.

Contornos de absorção calculados do absorvedor proposto com base na matriz de nano-furos em função do comprimento de onda e do ângulo de incidência: a TE e b Polarização TM. Aqui, os parâmetros estruturais do absorvedor são definidos como p =200 nm, w =60 nm, h ₁ =20 nm, h ₂ =250 nm e h ₃ =200 nm

As distribuições do campo eletromagnético dos picos de absorção fornecem mais informações sobre a natureza da absorção da ressonância FP e VP. O campo elétrico espacial calculado (painéis superiores) e a distribuição do campo magnético (painéis inferiores) para vários comprimentos de onda de pico de absorção são dados na Fig. 4 (para incidência normal de luz). Para o modo de ressonância FP (372 nm, 546 nm e 1113 nm), o campo elétrico e os campos magnéticos são confinados e aumentados na camada intermediária, e diferentes ordens de ressonância são formadas correspondendo aos padrões específicos. Com o padrão de campo elétrico e magnético, observa-se que o modo de ressonância de primeira ordem localiza-se em 1113 nm, o modo de ressonância de segunda ordem em 546 nm e o modo de ressonância de terceira ordem em 372 nm. Em contraste, para o modo VP em 635 nm, o campo elétrico é bastante intensificado e localizado nas bordas dos orifícios, como mostrado na Fig. 4c. Comparado com a luz incidente, a intensidade máxima do campo elétrico | E | ² de “pontos quentes” é aumentado em 2.284 vezes. O forte aumento da intensidade do campo elétrico é benéfico para um grande número de aplicações potenciais. Além disso, a distribuição do campo magnético demonstra que o campo magnético é principalmente confinado perto da interface da cavidade superior, consistente com o caráter localizado do modo VP (ver Fig. 4g).

Distribuições de campos espaciais calculados de elétrica ( a - d ) e magnético ( e - h ) campos para incidência de luz normal. O comprimento de onda da luz incidente é 372 nm ( a , e ), 546 nm ( b , f ), 635 nm ( c , g ) e 1113 nm ( d , h ) As linhas tracejadas pretas denotam a seção transversal da estrutura. Aqui, os parâmetros da estrutura são definidos como p =200 nm, w =60 nm, h ₁ =20 nm, h ₂ =250 nm, h ₃ =200 nm, e ε ₂ =3,1

Em certas condições, a ressonância FP e VP podem se acoplar, dando origem a uma forte característica do modo híbrido. Para sugerir o acoplamento entre a ressonância FP e VP, a dependência das respostas de absorção na espessura h ₂ da camada dielétrica média é estudada por meio do ajuste contínuo de h ₂ de 20 a 500 nm. Os resultados são apresentados na Fig. 5a. Conforme a espessura da camada dielétrica fica mais espessa, o comprimento de onda do modo de ressonância FP aumenta (as linhas tracejadas pretas), de acordo com a previsão da Eq. (1). Uma vez que o comprimento de onda de ressonância FP se sobrepõe ao comprimento de onda de ressonância VP (a linha tracejada branca), os modos de ressonância FP e VP são acoplados em um modo de ressonância híbrido FP-VP. É importante notar que o modo de ressonância VP pode desaparecer quando estiver próximo do modo de ressonância FP em certas condições. Na ausência do modo de ressonância VP, a forte absorção ocorre na ressonância da cavidade FP, que também corresponde à interferência destrutiva entre a luz refletida da camada de prata superior (com uma perda extra de meia onda da fase) e aquela refletida de a camada de prata inferior. Quando o comprimento de onda do modo de ressonância FP se aproxima do modo de ressonância VP, a luz é primeiramente absorvida pelas estruturas dos nano furos, induzindo uma oscilação coletiva dos elétrons da banda de condução perto dos nano furos de prata. Depois, como os dipolos oscilantes, os nanofuros podem emitir radiações para cima e para baixo. A luz ascendente interfere construtivamente com o componente refletido da luz descendente (refletido pela camada de prata inferior). Assim, quando o modo de ressonância VP coincide com o modo de ressonância FP, a interferência destrutiva da luz que sai pode ser transferida para a interferência construtiva. Este cenário leva a um forte reflexo e à ausência de absorção na Fig. 5a (veja as regiões azuis ao longo da linha tracejada branca). Observa-se também que quando a espessura da camada dielétrica h ₂ é menor que 50 nm, a eficiência de absorção induzida por VP é menor e o comprimento de onda mostra um desvio para o vermelho. Quando a espessura dielétrica h ₂ for significativamente reduzido, a imagem dos VPs através da interface de metal do espelho irá acoplar-se aos VPs da camada de metal superior, levando a uma diminuição da energia do modo de acoplamento do espelho e a um aumento do comprimento de onda de ressonância. O desvio para o vermelho do pico de absorção causado pelo efeito de acoplamento de espelho mais forte também foi provado por literaturas existentes [36, 37]. A resposta de absorção do absorvedor proposto para várias espessuras da camada de metal superior também é investigada, conforme apresentado na Fig. 5b. Claramente, o comprimento de onda dos picos de absorção causados pela ressonância do efeito VP pode ser facilmente ajustado alterando a espessura da camada superior. Como a espessura da camada de metal superior h ₁ diminui, o pico de absorção mostra um desvio para o vermelho óbvio, sugerindo que o modo VP é suscetível à espessura da camada superior. Além disso, com a diminuição da espessura da camada de metal superior, o segundo modo FP mostra um ligeiro desvio para o vermelho e a amplitude do pico de absorção diminui gradualmente. Este recurso relacionado ao segundo modo de ressonância FP é semelhante ao do absorvedor de camada tripla puro sem arranjos de nanohole [38]. No entanto, quando a espessura da camada superior é reduzida para h ₁ =10 nm, há divisão de pico aparente (cerca de 600 nm) que não está presente em absorvedores de camada tripla puros.

a Contorno de absorção calculado para o absorvedor proposto com base na matriz de nano-furos em função do comprimento de onda e da espessura da camada espaçadora h ₂ . A linha tracejada preta representa a ressonância FP e a linha tracejada branca representa o modo VP. A inserção mostra as imagens (os retângulos de traço) da camada de metal superior em relação à interface de metal do espelho (a linha de traço branca). b Absorção calculada do absorvedor proposto com base na matriz de nano furos dependente de h ₁ mudando de 10 a 30 nm. c Contorno de absorção calculado para o absorvedor proposto com base na matriz de nano-furos em função de w com p =200 nm. d Contorno de absorção calculado para o absorvedor proposto com base na matriz de nano furos como uma função de p com w =60 nm

O efeito geométrico dos nanoholes nas propriedades VP também é calculado. Na Fig. 5c, o período da estrutura do buraco p é fixado em 200 nm e a largura do furo w é alterado de 50 para 150 nm. Para picos de absorção de FP, quando w aumenta, o modo de ressonância de primeira ordem em 1113 nm mostra um desvio para o vermelho, enquanto a posição do modo de segunda ordem em 546 nm e o modo de terceira ordem em 372 nm quase permanecem inalterados. Além disso, um desvio para o vermelho do efeito VP também é testemunhado com o aumento de w , já que os elétrons passarão por mais tempo ao oscilar entre os dois lados do vazio (quando a largura do buraco w for maior o suficiente, o acoplamento de campo próximo entre dois vazios também estará presente [39]. Na Fig. 5d, o efeito do período de rede nas propriedades de absorção do efeito VP é representado graficamente. Aqui, w é fixado em 60 nm e p muda de 100 a 500 nm. Para picos de absorção de ressonância FP, quando p aumenta, o modo de ressonância de primeira ordem em 1113 nm mostra um desvio para o vermelho quando p é menor que 200 nm e permanece inalterado quando p é maior que 200 nm. O desvio para o vermelho para o menor p ( p <200 nm) é devido à variação do índice de refração médio efetivo da camada superior com p (ou proporção w ² / p ² ) Mas, quando p é maior que 200 nm, o índice de refração médio efetivo raramente é afetado pelo tamanho pequeno dos poros. O modo de ressonância de segunda ordem em 546 nm e o modo de ressonância de terceira ordem em 372 nm não mostram deslocamento quando p alterar. Para o segundo modo FP, quando p for maior do que 300 nm, múltiplos picos de absorção estreitos emergidos estarão presentes, o que pode ser atribuído ao efeito de PSPs. Quando o pico de absorção de VP (~ 635 nm) está em causa, um desvio para o vermelho é observado e a eficiência de absorção torna-se menor conforme p cresce. Um fenômeno semelhante também foi observado para absorvedores baseados no arranjo de nanopartículas e o redshift se origina de uma interação de dipolo de longo alcance [40]. Além disso, também descobrimos que o forte acoplamento da ressonância VP pode inibir o efeito FP próximo. Este fenômeno é observado na situação em que w está acima de 100 nm ou p é menor que 150 nm, conforme revelado nas Fig. 5c e d. Em geral, um desvio para o vermelho do pico de absorção de VP está associado ao aumento de w ou p .

Uma vez que o modo VP está confinado perto dos nanoholes, a posição do pico de absorção induzida pelo efeito VP é então dependente do índice de refração do material nos buracos. Este efeito pode ser empregado para construir um sensor para distinguir a constante dielétrica circundante. Os espectros de reflexão para vários índices de refração de material em nanoholes foram calculados e plotados na Fig. 6a. O índice de refração circundante é alterado de n =1,332 (água) para n =1,372 (solução de glicose menor) com um intervalo de Δ n =0,01. Os picos de absorção de ressonância FP são quase irrelevantes com o índice de refração circundante. Pelo contrário, assim como as características LSPs, o pico de absorção VP mostra uma dependência do índice de refração circundante do material. Para medir o desempenho de um sensor plasmônico, uma quantidade chamada de figura de mérito (FOM) pode ser usada. O FOM é definido como sensibilidade S _λ dividido pela largura da linha Γ ; aqui, S _λ muitas vezes é simplesmente denotado Δ λ / RIU (por unidade de mudança de índice de refração) e Γ é a largura total na metade do máximo (FWHM). No cálculo, usamos um quociente diferencial mais fino com Δ n =0,01 para n =1,332, n =1,342, n =1.352 e n =1,362. A Figura 6b mostra que a sensibilidade máxima em termos de deslocamento de comprimento de onda por unidade de índice de refração é ≈ 186 nm / RIU. Em nosso caso, a largura de linha de ressonância do modo VP é ≈ 59 nm e leva a um FOM máximo ≈ 3,16. O valor FOM em nosso trabalho é compatível com dispositivos relatados com base em nanopartículas de metal [33, 34] (FOM experimental =0,8-5,4), bem como as estruturas de grade de metal recentemente relatadas com valor FOM teórico de 2 [41]. No entanto, é muito inferior aos resultados teóricos obtidos por nanoestruturas altamente complicadas [42, 43].

a Espectros de reflexão de incidência normal do absorvedor proposto com base em matriz de nano furos com o índice de refração do furo ( n ) mudando de 1,332 para 1,372. Os parâmetros estruturais e materiais são definidos como h ₁ =20 nm, h ₂ =250 nm, h ₃ =200 nm, ε ₂ =3.1, p =200 nm e w =60 nm. b A posição de mergulho de reflexão e FOM calculado como uma função do índice de refração dos orifícios ( n =1,332-1,362)

Conclusões

Em conclusão, nós estudamos sistematicamente o efeito VP no absorvedor tri-camada baseado em arranjo de nanohole usando o método FDTD. Pelo efeito VP, alta eficiência de absorção de até 99,8% e intensidade de campo elétrico fortemente aumentada (aumentada em 2284 vezes) podem ser alcançadas no comprimento de onda de ressonância. A alta eficiência de absorção também é beneficiada pela hibridização entre os modos FP e VP. Com a simulação, a intensidade do efeito VP para a polarização da luz e ângulo de incidência é provada, e a dependência do efeito VP sobre os parâmetros estruturais também é investigada. Além disso, o modo VP possui um valor FOM máximo de 3,16, que pode ser útil para construir os sensores plasmônicos para detectar a constante dielétrica ambiental. O estudo sistemático apresentado neste artigo destaca o vazio do mecanismo de absorção baseado no efeito VP e propõe um novo projeto para absorvedores multifuncionais de alta eficiência.

Abreviações

FDTD:: Domínio do tempo de diferença finita
FOM:: Figura de mérito
FP:: Fabry – Perot
LSPs:: Plasmões de superfície localizados
MIM:: Metal-isolante-metal
PML:: Camada perfeitamente combinada
PSPs:: Plasmões de superfície de propagação
SPR:: Ressonância de plasmon de superfície
TE:: Transversal elétrico
TM:: Magnético transversal
VPs:: Plasmões vazios

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