Absorvedor perfeito de banda larga com monocamada MoS2 e matriz hexagonal de nitreto de titânio nanodisco

Resumo

Um absorvedor de metamaterial de banda larga (MA) composto de matriz de nano-disco de nitreto de titânio de tamanho único (TiN) hexagonal e dissulfeto de molibdênio em monocamada (MoS ₂ ) é estudado usando simulações no domínio do tempo de diferenças finitas (FDTD). A estrutura da matriz de nano-disco TiN / sílica dielétrica (SiO ₂ ) / alumínio (Al) é adotado em nosso projeto. Ao otimizar os parâmetros de dimensão da estrutura, uma absorção média de 96,1% é alcançada de 400 a 850 nm. Além disso, inserindo um MoS monocamada ₂ que tem alta absorção no lado do comprimento de onda curto abaixo da matriz de nanodiscos TiN, uma absorção média de 98,1% em todo o regime visível de 400 a 850 nm foi alcançada, com um pico de absorção próximo a 100% e absorção acima de 99% de 475 a 772 nm. Além disso, o absorvedor apresentado neste artigo é insensível à polarização. Este design compacto e exclusivo com TiN nanodisco / monocamada MoS ₂ / SiO ₂ / A estrutura de Al pode ter grande potencial para aplicações em fotovoltaica e captura de luz.

Histórico

Metamateriais são capazes de adaptar as respostas de amplitude, fase e polarização da luz incidente de uma forma sem precedentes. Em particular, o aumento da absorção com metamateriais é um dos tópicos mais interessantes associados a metamateriais projetados artificialmente [1,2,3,4,5]. Diversas estruturas de metamateriais foram demonstradas como absorvedores de luz de alto desempenho, como nanobastões e nanotubos densos [6, 7], estruturas fotônicas planas de multicamadas [8,9,10] e cristais fotônicos [11]. Na última década, Au [12] e Ag foram intensamente investigados [13,14,15,16] para projetar absorvedores. No estágio anterior, a maioria das atividades de pesquisa se concentrava na absorção do campo eletromagnético dentro de uma faixa de onda estreita com estruturas de nanopartículas de metal, grades periódicas e camadas finas de metal / dielétrico / metal [17,18,19,20]. No entanto, a absorção de banda larga em todo o regime visível é importante para células fotovoltaicas e termo-fotovoltaicas. Impulsionado por necessidades reais em aplicações realistas, trabalhos de pesquisa sobre absorção de banda larga foram relatados nos últimos anos. O absorvedor com um filme de prata superior nanoestruturado composto de matrizes trapezoidais cruzadas oferece banda larga e absorção de luz ressonante independente de polarização com uma absorção média medida de 0,71 contra uma absorção simulada de 0,85 em todo o regime visível (400-700 nm) [16]. A absorção de banda larga foi ainda melhorada com um absorvedor baseado em múltiplas camadas de metal / dielétrico / metal com uma absorção simulada média de 93% em toda a região visível [14]. A fim de obter melhor absorção de banda larga, óxidos à base de semicondutores e nitretos de metais de transição [21, 22] foram propostos como materiais plasmônicos alternativos. Especificamente, nitretos de metais de transição como TiN ou ZrN podem servir como substitutos para metais nobres convencionais na faixa de onda visível [21]. Um absorvedor de metamaterial de banda larga baseado em TiN com matriz de anel quadrado mostra uma absorção média de 95% em todo o regime visível (400-800 nm) [23]. E a absorção acima de 98% de 560 a 675 nm foi obtida em um absorvedor de metamaterial de banda larga com TiN e filmes condutores transparentes de óxido de estanho e índio, enquanto a absorção média foi inferior a 85% para as ondas curtas de 400 nm a 500 nm [24]. Recentemente, monocamada MoS ₂ mostra grande potencial para gerar vários dispositivos optoeletrônicos [25,26,27,28,29,30,31,32,33,34] e para aplicações fotocatalíticas devido à alta absorção no lado do comprimento de onda curto [35, 36]. O absorvedor de banda larga com metassuperfície de Ag de metal e uma monocamada MoS ₂ foi estudado ainda com absorção média inferior a 90% [37]. Neste trabalho, um absorvedor mais compacto com uma monocamada MoS ₂ e arranjo de nano-disco TiN hexagonal é proposto, com uma absorção média de até 98,1% em toda a região visível que se estende até IR próximo (de 400 a 850 nm). Essa estrutura deve ser promissora para aplicações fotovoltaicas.

Métodos

A estrutura inicial do nosso absorvedor e a vista superior de uma célula unitária são esquematicamente mostradas na Fig. 1. Uma camada de dielétrico SiO ₂ é imprensado entre um arranjo de nano-disco TiN e um substrato de alumínio (Al). Os nano-discos TiN de tamanho único são dispostos hexagonalmente no SiO ₂ filme com o mesmo tom. Um MoS monocamada ₂ de espessura de 0,625 nm é inserido sob a matriz de nano-disco. Os parâmetros da estrutura são indicados da seguinte forma: p _x e p _y =\ (\ Sqrt {3} px \) são os comprimentos periódicos da célula unitária do retângulo ao longo do x - e y -direcções, respectivamente; d é o diâmetro do nanodisco TiN; t ₁ e t ₂ são as espessuras do nano-disco TiN superior e do SiO ₂ filme, respectivamente. Um filme de alumínio é escolhido como substrato com espessura de 500 nm, muito mais espessa do que a profundidade de penetração da luz na faixa espectral que estudamos.

a Esquema dos nanodiscos / monocamada MoS propostos de TiN ₂ / SiO ₂ / Estrutura Al. b Vista superior de uma célula unitária retangular

O método de domínio de tempo de diferenças finitas (FDTD) foi empregado na simulação com o pacote de software da Lumerical FDTD Solutions. A luz é considerada incidente normalmente no absorvedor em direção a - z -direção. Nesta simulação, o z -direcção tem duas camadas perfeitamente correspondentes, e as condições de contorno periódicas são definidas no x - e y -instruções. A absorbância pode ser calculada a partir da correspondente transmitância (R) e transmitância (T) com A =1− R - T . É fácil ver que a transmitância é sempre zero em nosso caso porque o substrato de Al é muito mais espesso do que a profundidade de penetração da luz na faixa espectral e serve como um espelho na formação de uma cavidade de ressonância com o arranjo de nano-disco para aumentar a absorção. Nas simulações, tamanhos de malha não uniformes foram usados em relação a diferentes tamanhos de camada e as configurações específicas foram as seguintes:um tamanho de malha de 2,0 nm × 2,0 nm × 0,1 nm foi empregado na monocamada MoS ₂; um tamanho de malha de 2,0 nm × 2,0 nm × 2,0 nm foi definido em outras regiões de simulação.

A curva do índice de refração de SiO ₂ a camada espaçadora foi adotada a partir da base de material do software Lumerical FDTD Solutions. Os parâmetros de material relacionados de TiN foram emprestados da Ref. [38], e a curva de dispersão da monocamada MoS ₂ foi obtido na Ref. [39]. As curvas de dispersão ajustadas de TiN e monocamada MoS ₂ são exibidos na Fig. 2. No regime do visível, o TiN é proposto para substituir o metal nobre como Au ou Ag na realização da excitação de LSPR [21], uma vez que o TiN apresenta coeficiente de extinção muito maior em comparação com os metais nobres. No entanto, o coeficiente de extinção relativamente baixo na borda das ondas curtas indica um desempenho de absorção insatisfatório. Felizmente, um MoS monocamada ₂ possui coeficientes de extinção bastante elevados, especialmente no lado da onda curta; pode ser apresentado ao nano-disco TiN / SiO ₂ / Al estrutura para melhorar a absorção de banda larga em todo o regime visível. Além disso, a monocamada MoS ₂ é um semicondutor de gap direto no qual os elétrons podem ser facilmente excitados. E com propriedades termelétricas decentes [40], faria um bom uso da energia absorvida pela estrutura proposta e se beneficiaria com as aplicações de energia solar.

a Dispersão da camada TiN: n é o índice de refração e k coeficiente de extinção. b Dispersão de monocamada MoS ₂

Resultados e discussão

O desempenho de absorção do nano-disco TiN / SiO ₂ / Al estrutura é estudada em primeiro lugar. A fim de otimizar o desempenho da estrutura, as dependências dos espectros de absorção no diâmetro e na espessura dos nano-discos de TiN e na espessura de SiO ₂ camada espaçadora, respectivamente, foram estudadas com x -luz incidente polarizada com o período otimizado p _x a 200 nm.

Como os campos elétricos e magnéticos nas células unitárias são fortemente influenciados pelas dimensões do absorvedor [28, 41], os espectros de absorção com os diferentes diâmetros dos nano-discos de TiN foram estudados. A Figura 3a mostra os espectros de absorção versus diâmetros dos nano-discos TiN superiores para p _x =200 nm, e t ₁ = t ₂ =50 nm. A absorção de ressonância aumenta quando o diâmetro dos nano-discos TiN aumenta de 40 para 120 nm, então a absorção diminui com o diâmetro aproximando-se gradualmente de 200 nm. A estrutura proposta possui o melhor desempenho de absorção sobre o regime do visível quando o diâmetro é em torno de 120 nm.

a Espectros de absorção versus diâmetro do nanodisco TiN superior com os parâmetros fixados em p _x =200 nm, e t ₁ = t ₂ =50 nm. b Espectros de absorção versus espessura dos nano-discos TiN superiores com p _x =200 nm, d =120 nm, e t ₂ =50 nm. c Espectros de absorção versus espessura do SiO ₂ camada com p _x =200 nm, d =120 nm, e t ₁ =50 nm. d Espectro versus ângulo de polarização da luz incidente com parâmetros definidos como p _x =200 nm, d =120 nm, e t ₁ = t ₂ =50 nm. A barra de cores denota o valor de absorção

Pelo mesmo motivo, a dependência da absorção nas espessuras dos nano-discos TiN também foi investigada. A Figura 3b mostra os espectros de absorção versus a espessura dos nano-discos TiN superiores quando outros parâmetros foram fixados em p _x =200 nm, d =120 nm, e t ₂ =50 nm. É aparente que o comprimento de onda do pico de absorção de ressonância tem um desvio para o vermelho, enquanto o t ₁ aumenta, e a largura de banda de absorção de ressonância torna-se mais ampla de t ₁ =30 a 50 nm. Como resultado, para t ₁ =50 nm, o melhor desempenho de absorção é obtido com comprimentos de onda variando de 453 a 797 nm, que tem cerca de 350 nm de largura, com absorção superior a 95%.

Além disso, a espessura do SiO ₂ camada espaçadora também é um parâmetro crucial para determinar a ressonância magnética da estrutura. Do espectro de absorção versus espessura de SiO ₂ camada espaçadora na Fig. 3c, é visto que o comprimento de onda central do pico de absorção de ressonância é desviado para o vermelho com o aumento da espessura de SiO ₂ , e a espessura otimizada é t ₂ =50 nm enquanto os parâmetros de descanso foram definidos em p _x =200 nm, d =120 nm, t ₁ =50 nm. Pode-se ver que o nano-disco TiN / SiO ₂ / Al estrutura oferece uma absorção de banda larga bastante satisfatória com uma absorção média de 96,1% de 400 a 850 nm.

Para entender o mecanismo por trás do pico de absorção em torno de 680 nm na Fig. 4a, a abordagem de aproximação de dipolo acoplado foi empregada tratando um nanodisco como um dipolo polarizável. Como o tamanho de um nanodisco TiN é muito menor do que o comprimento de onda da luz visível, a aproximação quase estática é válida para lidar com o caso. Na aproximação quase estática, cada nanodisco iluminado com luz incidente pode ser tratado como um dipolo com polarizabilidade [42],
$$ \ alpha \ propto V \ frac {\ varepsilon_1 - {\ varepsilon} _2} {\ varepsilon_2 + L \ left ({\ varepsilon} _1 - {\ varepsilon} _2 \ right)} $$ (1)

a Espectros de absorção sem monocamada MoS ₂ para p _x =200 nm, d =120 nm, e t ₁ = t ₂ =50 nm. b Seção transversal de extinção óptica normalizada de nanodisco TiN iluminado com onda plana em incidência normal

Aqui, V denota o volume do disco TiN, ε ₁ = ε _{1 r} + ε _{1 i} é a permissividade dielétrica dependente da frequência do nanodisco TiN, e ε ₂ é a constante dielétrica do meio de incorporação SiO ₂ . Quando o campo elétrico aplicado da luz incidente é polarizado paralelo ao disco (ou seja, xy plano), o fator de forma pode ser escrito como [42]
$$ L =\ frac {g} {2 {e} ^ 2} \ left (\ frac {\ pi} {2} -ta {\ mathrm {n}} ^ {- 1} g \ right) - \ frac {g ^ 2} {2} $$ (2) $$ g =\ sqrt {\ frac {1- {e} ^ 2} {e ^ 2}} $$ (3) $$ {e} ^ 2 =1- \ frac {4 {t} _1 ^ 2} {d ^ 2} $$ (4)
Aqui, d é o diâmetro do nano-disco TiN e t ₁ é a espessura do nanodisco TiN. Assim, a seção transversal de extinção óptica σ _ext pode ser obtido a partir da polarizabilidade [12, 43]
$$ {\ sigma} _ {ext} \ propto k \ operatorname {Im} \ left (\ alpha \ right) $$ (5)
Como mencionado acima, a aproximação quase estática é aplicável no cálculo da seção transversal de extinção óptica de um único nano-disco TiN. A seção transversal de extinção óptica normalizada do nanodisco é mostrada na Fig. 4b, que tem tendência semelhante ao espectro da Fig.4a com p _x =200 nm, d =120 nm, t ₁ =50 nm, e t ₂ =50 nm. O comprimento de onda correspondente para a seção transversal de extinção óptica máxima é de cerca de 715 nm, próximo ao comprimento de onda de pico em torno de 680 nm do espectro de absorção do resultado da simulação. Na verdade, o resultado numérico não é completamente consistente com o espectro de absorção, porque levamos apenas as dimensões do nanodisco TiN em consideração para simular o pico de absorção LSPR, mas ignoramos as conversas cruzadas entre os nanodiscos e a ressonância magnética no intervalo o que deve ter influência significativa no alargamento da banda de absorção perfeita e contribuir para a melhoria do desempenho de absorção na nossa estrutura. Isso será explicado nas seções a seguir.

Para aumentar a absorção na borda do comprimento de onda curto, uma monocamada MoS ₂ é introduzido no nano-disco TiN / SiO ₂ / Al estrutura como mostrado na Fig. 1a, inserindo-o sobre e abaixo da matriz de nano-disco, respectivamente. Os parâmetros foram definidos como p _x =200 nm, d =120 nm, t ₁ =50 nm, e t ₂ =50 nm com base nos resultados otimizados obtidos anteriormente. O campo elétrico em torno dos nano-discos é aprimorado devido à excitação de LSPR, conforme mostrado na Fig. 6. Consequentemente, o campo elétrico aprimorado fortalece a absorção em monocamada ultrafina MoS ₂ , resultando em melhor desempenho de absorção para os dois casos, conforme mostrado nas Fig. 5a, b. Sem MoS ₂ no nano-disco TiN / SiO ₂ / Estrutura de Al, o melhor desempenho de absorção é obtido com um pico de absorção próximo a 100% e absorção média de 96,1% de 400 a 850 nm. Com a monocamada MoS ₂ inserido sob a matriz de nanodiscos TiN, um pico de absorção próximo a 100% também é observado. Comparado com o caso sem monocamada MoS ₂ , a banda de absorção acima de 95% é alargada em cerca de 80 nm variando de 424 a 842 nm, e a absorção de comprimento de onda de luz em 400 nm é aumentada de 81 a 89%. Como resultado, a absorção média de 400 a 850 nm é melhorada de 96,1 para 98,1% com uma faixa de comprimento de onda de cerca de 300 nm para quase 100% de absorção de 475 a 772 nm. Com MoS ₂ camada sobre a matriz de nano-disco, o desempenho total também é melhorado com absorção média de 96,8% de 400 a 850 nm. A partir da discussão acima, é visto que a inserção de monocamada MoS ₂ por baixo da matriz de nano-discos tem melhor desempenho na melhoria do desempenho de absorção da estrutura proposta. Para esclarecer a contribuição do MoS monocamada ₂ para a estrutura total, as absorções da monocamada MoS ₂ e nano-discos TiN foram calculados e mostrados na Fig. 5c. Depois de introduzir um MoS monocamada ₂ , a absorção dos nano-discos na borda do comprimento de onda curto diminui ligeiramente. No entanto, devido à alta absorção em monocamada MoS ₂ , a absorção total ainda é aumentada na borda do comprimento de onda curto do espectro. Na borda do comprimento de onda longo, a absorção pelos nano-discos fica maior com a introdução de MoS monocamada ₂ . Como um todo, a largura de banda de absorção é ampliada com a monocamada MoS ₂ por baixo dos nano-discos TiN.

O espectro de absorção a e o espectro de absorção ampliado b dos casos em que a monocamada MoS ₂ é introduzido sob o arranjo de nano-discos TiN, nos nano-discos TiN e não é introduzido, respectivamente. c A absorção dos nano-discos TiN e monocamada MoS ₂

Além disso, a influência do ângulo de polarização da luz incidente também foi estudada. A Figura 3d mostra que os espectros de absorção mal são influenciados pelo ângulo de polarização da luz incidente, conforme relatado em algum outro projeto de metamaterial [44,45,46]. A simetria rotacional do nano-disco circular garante nenhuma diferença com ângulo de polarização variável na incidência normal. Além disso, a matriz hexagonal tem uma simetria rotacional tripla que torna a absorção insensível ao ângulo de polarização na incidência normal [44,45,46,47]. Como resultado, a absorção total na estrutura é insensível à polarização.

Para ver como a luz é absorvida na estrutura MA, as distribuições de campo e vetores de Poynting que representam os fluxos de energia para diferentes comprimentos de onda ressonantes são estudados. Na Fig. 6a-c, as distribuições do campo elétrico são plotadas em uma seção transversal através do xz avião em y =0, o que indica que o LSPR ocorre para aumentar o campo eletromagnético em torno do nano-disco e confinou o campo eletromagnético entre os nano-discos em todos os três casos correspondentes aos comprimentos de onda 402, 502 e 680 nm, respectivamente. Os parâmetros foram definidos como p _x =200 nm, d =120 nm, t ₁ =50 nm, e t ₂ =50 nm. Comparando os três casos, o LSPR em 402 nm é relativamente fraco e o campo elétrico de reflexão é forte, indicando uma absorção fraca de 82%. Para os comprimentos de onda de 502 e 680 nm, os LSPRs são obviamente mais fortes (mostrado na Fig. 6b, c), resultando em melhor absorção de 99,4 e 99,6%, respectivamente. Para um melhor entendimento, os vetores de Poynting também são plotados com distribuições de campo elétrico. A maior magnitude do vetor de Poynting pode ser observada nas proximidades do nano-disco, principalmente para os casos com comprimentos de onda de 502 e 680 nm. A partir do padrão do vetor de Poynting, pode-se concluir que ocorre forte ressonância em torno do nanodisco e a energia flui para o nanodisco, ou seja, a energia da luz incidente é absorvida principalmente pelos nanodiscos TiN. Além disso, o campo aprimorado em torno dos nano-discos TiN resultantes do LSPR melhora a absorção em monocamada MoS ₂ que amplia a banda de absorção do nano-disco TiN / SiO ₂ / Al estrutura para ambos os casos de monocamada MoS ₂ inserido acima e abaixo da matriz de nano-disco.

As distribuições do campo elétrico | E | e os vetores de Poynting no xz avião em y =0 de uma célula unitária iluminada com luz em comprimentos de onda λ =402 nm ( a ), 502 nm ( b ) e 680 nm ( c ), bem como a distribuição do campo magnético

Para se aprofundar, a Figura 7a-c mostra as distribuições de intensidade de campo na superfície superior dos nano-discos (interface 1), a interface entre os nano-discos TiN e o SiO ₂ camada (interface 2), e a interface entre o SiO ₂ camada e substrato de Al inferior (interface 3) de uma célula unitária ao longo do xy plano no comprimento de onda de ressonância 680 nm, respectivamente. Todas as distribuições de intensidade são simétricas e a intensidade máxima de ressonância está nas bordas dos nanodiscos TiN, indicando que cargas oscilantes se acumulam ali (Fig. 7a-c). Em relação à interface 3, a intensidade de ressonância é atenuada em comparação com a da interface 2 devido ao campo eletromagnético de espalhamento pelos nano-discos que viajam através do SiO ₂ camada espaçadora ao longo de diferentes direções. Como mostra a Fig. 6d, a ressonância magnética é excitada no gap, o que resulta em um momento magnético artificial que interage fortemente com o campo magnético da luz incidente [48]. Portanto, o campo eletromagnético pode ser aumentado na lacuna e a energia é confinada de forma eficiente à lacuna entre os nano-discos de TiN e o substrato de Al. Quando o LSPR e a ressonância magnética são casados por impedância, a absorção total chega à unidade [19]. Com o aumento do diâmetro do nano-disco, as conversas cruzadas se tornam mais fortes, levando à alteração da condição de combinação de impedância. Como resultado, um pico de absorção se divide em dois picos de absorção nos comprimentos de onda de 502 nm e 680 nm, onde o LSPR e a ressonância magnética têm impedância combinada com a absorção da unidade. Além disso, a existência de ressonância magnética torna a monocamada MoS ₂ inserido sob a matriz de nano-disco tem melhor desempenho do que na matriz de nano-disco. Acima de tudo, a absorção perfeita de banda larga é obtida devido à excitação do forte LSPR dos nano-discos e ressonância magnética no intervalo, junto com as conversas cruzadas entre os nano-discos adjacentes. Com a tecnologia de nanofabricação desenvolvida, nosso projeto pode ser realizado pelo processo de deposição de filme fino e corrosão.

A distribuição do campo elétrico no xy plano para comprimento de onda ressonante de 668 nm em a interface 1:a superfície superior do disco TiN, b interface 2:a interface entre o disco TiN e SiO ₂ camada e c interface 3:a interface entre SiO ₂ camada e camada inferior TiN

Conclusão

Neste trabalho, um absorvedor perfeito de metamaterial na faixa de onda de 400 nm a 850 nm foi estudado pelo método FDTD. Nossos nanodiscos / monocamadas de TiN inicialmente propostos MoS ₂ / SiO ₂ A estrutura de / Al oferece uma absorção perfeita de banda larga com média de 98,1% de 400 nm a 850 nm, incluindo uma largura de banda de 300 nm com quase 100% (mais de 99%) de absorção de 475 nm a 772 nm. A compreensão da absorção intrigante se deve ao forte LSPR, às conversas cruzadas dos nano-discos TiN e à ressonância magnética na lacuna. Mais importante, a introdução de um MoS monocamada ₂ melhoraram significativamente o desempenho de absorção. Além disso, o absorvedor perfeito mostra insensibilidade à polarização na incidência normal. Em termos de compactação, a dimensão do absorvedor de metamaterial pode ser reduzida para 150 nm de espessura. Em conclusão, o absorvedor perfeito proposto neste trabalho com o padrão de nano-disco TiN hexagonalmente periódico, de formato circular e MoS monocamada ₂ oferece banda larga próxima à absorção da unidade e é promissora para dispositivos fotovoltaicos e captura de luz.

Abreviações

FDTD:: Domínio do tempo de diferença finita
LSPR:: Ressonância de plasmon de superfície localizada
MA:: Absorvedor de metamaterial

Nanopartículas lipídicas de PLGA rastreadas com 131I como transportadores de administração de drogas para o tratamento quimioterápico direcionado do melanoma Modelagem de Dinâmica Molecular e Simulação de Corte de Cério com Diamante

Nanomateriais

Materiais Poliméricos

biológico

Corante

Especiarias