Otimização da absorção de banda larga e multibanda de grafeno monocamada em frequências ópticas de ressonâncias de dipolo magnético múltiplo em metamateriais

Resumo

É bem conhecido que um grafeno de monocamada suspensa tem uma fraca eficiência de absorção de luz de cerca de 2,3% na incidência normal, o que é desvantajoso para algumas aplicações em dispositivos optoeletrônicos. Neste trabalho, estudaremos numericamente o aumento da absorção multibanda e banda larga de grafeno monocamada em todo o espectro visível, devido a múltiplas ressonâncias dipolo magnéticas em metamateriais. A célula unitária dos metamateriais é composta por uma monocamada de grafeno imprensada entre quatro nanodiscos de Ag com diâmetros diferentes e um SiO ₂ espaçador em um substrato Ag. As hibridizações de plasmon de campo próximo entre nanodiscos individuais de Ag e o substrato de Ag formam quatro modos dipolo magnéticos independentes, que resultam em aumento de absorção multibanda de grafeno monocamada em frequências ópticas. Quando os comprimentos de onda de ressonância dos modos de dipolo magnético são ajustados para se aproximarem, alterando os diâmetros dos nanodiscos de Ag, um aumento de absorção de banda larga pode ser alcançado. A posição da banda de absorção no grafeno monocamada também pode ser controlada variando a espessura do SiO ₂ espaçador ou a distância entre os nanodiscos de Ag. Nosso absorvedor de luz de grafeno projetado pode encontrar algumas aplicações potenciais em dispositivos optoeletrônicos, como fotodetectores.

Histórico

O grafeno, uma monocamada de átomos de carbono firmemente arranjada em uma estrutura em favo de mel bidimensional (2D), foi pela primeira vez separado do grafite experimentalmente em 2004 [1]. Desde então, o grafeno tem atraído enormes atenções na comunidade científica, em parte devido às suas excepcionais propriedades eletrônicas e ópticas, incluindo alta velocidade da portadora, condutividade sintonizável e alta transparência óptica [2]. Como um tipo de material emergente 2D, o grafeno tem potenciais promissores em uma ampla variedade de campos que vão desde optoeletrônica [3,4,5,6] a plasmônica [7,8,9,10], a metamateriais [11,12,13 , 14,15], etc. Devido à sua estrutura de banda cônica única de férmions de Dirac, o grafeno suspenso e não dopado exibe uma absorção universal de aproximadamente 2,3% dentro das regiões do visível e infravermelho próximo, o que está relacionado à constante de estrutura fina em uma folha atômica de monocamada [16, 17]. A eficiência de absorção óptica é impressionante, considerando que o grafeno tem apenas cerca de 0,34 nm de espessura. No entanto, ainda é muito baixo para ser útil para dispositivos optoeletrônicos, como fotodetectores e células solares, que precisam de valores de absorção consideravelmente maiores para uma operação eficiente.

Para superar esse problema, vários mecanismos físicos [18,19,20,21,22,23,24,25,26,27,28,29,30,31,32,33,34,35,36,37,38 , 39,40,41,42,43] para aumentar a absorção de grafeno na região visível foram propostas, que incluem forte localização de fótons na camada de defeito em cristais fotônicos unidimensionais (1D) [18, 28, 33, 38 ], reflexão interna total [19, 20, 23, 27], ressonâncias de plasmon de superfície [21, 22, 30, 31, 33], ordens de difração evanescentes das matrizes de nanopartículas de metal [34] e acoplamento crítico a ressonâncias de modo guiado [25, 26, 32, 34, 35, 37, 39,40,41]. Além do aumento de absorção no grafeno, alcançar a absorção de luz multibanda e banda larga no grafeno também é importante para alguns dispositivos optoeletrônicos baseados em grafeno de um ponto de vista prático. Mas, ainda é um desafio, como apontado nos relatórios mais recentes [44,45,46]. No momento, diferentes abordagens foram propostas para ampliar a largura de banda de absorção de grafeno em uma ampla faixa de frequência de THz [44,45,46,47,48,49,50,51,52,53,54,55,56,57, 58,59,60,61,62] e infravermelho [63,64,65] para frequências ópticas [19, 23, 29, 31, 34,35,36, 38,39,40, 43]. Especialmente, uma abordagem multi-ressonador provou ser um método muito eficaz para resolver a limitação da largura de banda da absorção de grafeno nas regiões THz e infravermelho [45, 46, 62, 63]. Na abordagem multirressonador, vários ressonadores de comprimento de onda profundo com tamanhos diferentes são compactados, o que pode estender a largura de banda de absorção quando suas frequências de ressonância se sobrepõem umas às outras. No entanto, para o melhor de nosso conhecimento, até agora existem apenas alguns relatórios sobre essa abordagem multirressonador para obter absorção de luz multibanda e banda larga de grafeno na região visível.

Neste trabalho, empregando uma abordagem multirressonador semelhante, iremos demonstrar numericamente o aumento da absorção multibanda e de banda larga de grafeno monocamada em toda a faixa de comprimento de onda visível, que surge de um conjunto de ressonâncias dipolo magnéticas em metamateriais. A célula unitária dos metamateriais consiste em uma monocamada de grafeno imprensada entre quatro nanodiscos de Ag com diâmetros diferentes e um SiO ₂ espaçador em um substrato Ag. As hibridizações de plasmon de campo próximo entre nanodiscos individuais de Ag e o substrato de Ag formam quatro modos dipolo magnéticos independentes, que resultam em aumento de absorção de quatro bandas de grafeno monocamada. Quando os modos de dipolo magnético são ajustados para serem sobrepostos espectralmente, alterando os diâmetros dos nanodiscos de Ag, um aumento de absorção de banda larga é alcançado. A posição da banda de absorção no grafeno monocamada também pode ser controlada variando a espessura do SiO ₂ espaçador ou a distância entre os nanodiscos de Ag.

Métodos / Experimental

Os metamateriais projetados para aumento de absorção multibanda e de banda larga de grafeno em frequências ópticas são esquematicamente mostrados na Fig. 1. A célula unitária dos metamateriais consiste em uma monocamada de grafeno imprensada entre quatro nanodiscos de Ag com diâmetros diferentes e um SiO ₂ espaçador em um substrato Ag. Calculamos os espectros de reflexão e absorção e as distribuições de campos eletromagnéticos pelo pacote de software comercial “EastFDTD, versão 5.0,” que é baseado no método de domínio de tempo de diferença finita (FDTD) (www.eastfdtd.com). Em nossos cálculos numéricos, o índice de refração de SiO ₂ é 1,45, e a permissividade relativa dependente da frequência de Ag é obtida de dados experimentais [66]. Sob a aproximação de fase aleatória, a condutividade de superfície complexa σ do grafeno é a soma do termo intrabanda σ _intra e o termo entre bandas σ _inter [67, 68], que são expressos da seguinte forma:
$$ {\ sigma} _ {\ operatorname {int} \ mathrm {ra}} =\ frac {ie ^ 2 {k} _BT} {\ pi {\ mathrm {\ hslash}} ^ 2 \ left (\ omega + i / \ tau \ right)} \ left (\ frac {E_f} {k_BT} +2 In \ left ({e} ^ {- \ kern0.5em \ frac {E_f} {k_BT}} + 1 \ right) \ direita), {\ sigma} _ {\ operatorname {int} \ mathrm {er}} =\ frac {ie ^ 2} {4 \ pi \ mathrm {\ hslash}} Em \ left (\ frac {2E {} _ f - \ left (\ omega + i / \ tau \ right) \ mathrm {\ hslash}} {2E {} _ f + \ left (\ omega + i / \ tau \ right) \ mathrm {\ hslash}} \ right), $$ (1)
Esquema de metamateriais para aumento de absorção de banda larga e multibanda de grafeno em frequências ópticas, que são compostas por uma monocamada de grafeno imprensada entre quatro nanodiscos de Ag e um SiO ₂ espaçador em um substrato Ag. Parâmetros geométricos p _x e p _y são os períodos da matriz ao longo do x e y direções, respectivamente; t é a espessura do SiO ₂ espaçador; d ₁ , d ₂ , d ₃ e d ₄ são os diâmetros de quatro nanodiscos de Ag ( d ₁ > d ₂ > d ₃ > d ₄ ); h é a altura dos nanodiscos de Ag. E _em , H _em e K _em são o campo elétrico, o campo magnético e o vetor de onda da luz incidente, que estão ao longo do x , y e z eixos, respectivamente

onde ω é a frequência da luz incidente, e é a carga do elétron, ħ é constante de Planck reduzida, E _f é a energia de Fermi (ou potencial químico), τ é o tempo de relaxamento do elétron-fônon, k _B é constante de Boltzmann, T é a temperatura em K, e i é a unidade imaginária. O grafeno tem um tensor de permissividade relativa anisotrópica de ε _g Expresso como
$$ {\ varejpsilon} _g =\ left (\ begin {array} {ccc} 1+ i \ sigma / \ left ({\ omega \ varepsilon} _0 {t} _g \ right) &0 &0 \\ {} 0 &1+ i \ sigma / \ left ({\ omega \ varepsilon} _0 {t} _g \ right) &0 \\ {} 0 &0 &1 \ end {array} \ right), $$ (2)
onde ε ₀ é a permissividade do vácuo, e t _g é a espessura da folha de grafeno.

Resultados e discussão

A Figura 2 mostra os espectros de absorção calculados de grafeno, Ag e metamateriais totais com incidência normal. Pode-se ver claramente quatro picos de absorção, cujos comprimentos de onda de ressonância são λ ₁ =722,9 nm, λ ₂ =655,7 nm, λ ₃ =545,5 nm, e λ ₄ =468,8 nm. Em quatro picos de absorção, a absorção de luz no grafeno pode chegar a 65,7, 61,2, 68,4 e 64,5%, respectivamente. Comparado com uma monocamada suspensa de grafeno cuja eficiência de absorção é de apenas 2,3% nas frequências ópticas [16, 17], o grafeno monocamada em nossos metamateriais projetados tem um aumento de absorção de mais de 26 vezes. Também é visto claramente na Fig. 2 que a luz absorvida é dissipada principalmente em grafeno em vez de em Ag. Além disso, a absorção total no terceiro pico excede 98,5%, muito semelhante aos absorvedores perfeitos de ondas eletromagnéticas de metamaterial muito relatados [69,70,71,72,73,74,75], que têm muitas aplicações potenciais, como células solares [76 , 77,78,79,80,81].

Espectros de absorção de incidência normal de grafeno monocamada (círculo vermelho), Ag (triângulo verde) e metamateriais totais (quadrado preto) na faixa de comprimento de onda de 450 a 800 nm. Parâmetros geométricos e físicos: p _x = p _y =400 nm, d ₁ =140 nm, d ₂ =110 nm, d ₃ =80 nm, d ₄ =50 nm, h =50 nm, t =30 nm, E _f =0,50 eV, τ =0,50 ps, ​​ T =300 K, t _g =0,35 nm

Para encontrar as origens físicas dos quatro picos de absorção acima, as Figs. 3 e 4 representam graficamente as distribuições de campos elétricos e magnéticos nos comprimentos de onda de ressonância de λ ₁ , λ ₂ , λ ₃ , e λ ₄ . No comprimento de onda de ressonância de λ ₁ , os campos elétricos estão concentrados principalmente perto das bordas esquerda e direita do primeiro nanodisco Ag com um diâmetro de d ₁ (ver Fig. 3a), e os campos magnéticos são altamente confinados dentro do SiO ₂ região sob o primeiro nanodisco Ag (ver Fig. 4a). Tais distribuições de campo correspondem à excitação de um modo dipolo magnético [82,83,84,85,86], que ocorre a partir da hibridização de plasmon de campo próximo entre o primeiro nanodisco de Ag e o substrato de Ag. Nos comprimentos de onda de ressonância de λ ₂ , λ ₃ , e λ ₄ , os campos eletromagnéticos têm as mesmas propriedades de distribuição, mas estão localizados na vizinhança do segundo, terceiro e quarto nanodiscos Ag com diâmetros de d ₂ , d ₃ e d ₄ , respectivamente. Em suma, as excitações de quatro modos dipolo magnéticos independentes levam ao aparecimento de quatro picos de absorção na Fig. 2.

( a ) - ( d ) Intensidade de campo elétrico normalizado correspondente ( E / E _em ) no plano xoz através do centro do espaçador SiO para os comprimentos de onda de ressonância de λ, λ, λ e λ rotulados na Fig. 2. As setas vermelhas representam a direção do campo e as cores mostram a intensidade do campo

O mesmo que na Fig. 3, mas para intensidade de campo magnético normalizado ( H / H _em ) ²

Em nossos metamateriais projetados, as hibridizações de plasmon de campo próximo entre nanodiscos individuais de Ag e o substrato de Ag formam quatro modos dipolo magnéticos independentes, que resultam em aumento de absorção multibanda de grafeno monocamada na faixa de comprimento de onda visível de 450 a 800 nm, com uma absorção média eficiência superior a 50% (consulte a Fig. 2). O comprimento de onda de ressonância de cada modo de dipolo magnético pode ser convenientemente ajustado mudando o diâmetro do nanodisco Ag correspondente. Se os diâmetros dos nanodiscos de Ag forem variados para que os picos de absorção na Fig. 2 se aproximem, uma ampla banda de alta absorção de grafeno monocamada será formada. Para demonstrar isso, a Fig. 5a apresenta os espectros de absorção de incidência normal de grafeno monocamada, quando os diâmetros d ₁ , d ₂ , d ₃ e d ₄ de quatro nanodiscos de Ag são iguais a 110, 90, 70 e 50 nm, respectivamente. Neste caso, um aumento de absorção de banda larga na faixa de comprimento de onda de 450 a 650 nm é obtido pelo design espectral nos picos de absorção sobrepostos, com a menor (maior) eficiência de absorção de mais de 50% (73%). Para que os diâmetros dos nanodiscos de Ag sejam aumentados gradualmente, esta ampla banda de alta absorção é deslocada para o vermelho, como mostrado na Fig. 5b, c.

( a ) - ( d ) Os espectros de absorção de incidência normal correspondentes de grafeno monocamada na faixa de comprimento de onda de 450 a 800 nm com os diâmetros de quatro nanodiscos de Ag são variados, mas os outros parâmetros são iguais aos da Fig. 2

Além dos diâmetros dos nanodiscos de Ag, podemos ajustar a posição da banda de absorção em grafeno monocamada alterando a espessura t do SiO ₂ espaçador. A Figura 6 mostra os espectros de absorção de incidência normal em grafeno monocamada, para t a ser aumentado de 25 para 45 nm. Com o aumento de t , a banda de absorção no grafeno monocamada terá um deslocamento para o azul óbvio, porque as hibridizações de plasmon de campo próximo entre nanodiscos individuais de Ag e o substrato de Ag tornam-se mais fracas e, portanto, os modos dipolo magnéticos são deslocados para o azul [83].

( a ) - ( d ) Espectro de absorção de incidência normal correspondente de grafeno monocamada com a espessura do SiO ₂ espaçador aumentou de 25 para 40 nm em etapas de 5 nm. Os diâmetros dos nanodiscos de Ag são d ₁ =140 nm, d ₂ =120 nm, d ₃ =100 nm, d ₄ =80 nm, e os outros parâmetros são iguais aos da Fig. 2

Nos cálculos acima, os pontos de coordenada de quatro nanodiscos Ag são (± p _x / 4, ± p _y / 4), então a distância ao centro l entre os nanodiscos de Ag do vizinho mais próximo é de 200 nm. Variando l , também podemos ajustar a posição da banda de absorção no grafeno monocamada. A Figura 7 dá os espectros de absorção de incidência normal em grafeno monocamada, para l a ser diminuído de 220 para 160 nm. Com a diminuição de l , a banda de absorção no grafeno monocamada é ligeiramente deslocada para o azul, devido às interações de plasmon entre os nanodiscos de Ag.

O mesmo que na Fig. 6, mas para a distância central l entre os nanodiscos Ag do vizinho mais próximo diminuir de 220 para 160 nm

Conclusões

Neste trabalho, investigamos numericamente o aumento da absorção multibanda e de banda larga de grafeno monocamada em frequências ópticas de múltiplas ressonâncias dipolo magnéticas em metamateriais. A célula unitária dos metamateriais consiste em uma monocamada de grafeno imprensada entre quatro nanodiscos de Ag com diâmetros diferentes e um SiO ₂ espaçador em um substrato Ag. As hibridizações de plasmon de campo próximo entre nanodiscos individuais de Ag e o substrato de Ag formam quatro modos dipolo magnéticos independentes, que resultam em aumento de absorção multibanda de grafeno monocamada na faixa de comprimento de onda visível. Quando os modos de dipolo magnético são ajustados para serem sobrepostos espectralmente, alterando os diâmetros dos nanodiscos de Ag, um aumento de absorção de banda larga é alcançado. A posição da banda de absorção no grafeno monocamada também pode ser controlada, variando a espessura do SiO ₂ espaçador ou a distância entre os nanodiscos de Ag. Os resultados numéricos podem ter algumas aplicações potenciais em dispositivos optoeletrônicos, como fotodetectores.

Abreviações

1D:

Unidimensional

2D:

Bidimensional

FDTD:

Domínio do tempo de diferença finita

Avaliação das propriedades antimicrobianas, apoptóticas e de entrega de genes de células cancerosas de nanopartículas de ouro protegidas por proteína sintetizadas a partir do fungo micorrízico … Biossensores plasmônicos aprimorados de imunoensaio de nanopartícula-óxido de grafeno híbrido à base de óxido de grafeno