Dinâmica Spin-Órbita Aumentada por Plasmão em Nanodímeros de Ouro sob Iluminação Circularmente Polarizada

Resumo

Investigamos teoricamente a resposta optomecânica de um nanodímero de ouro (Au) — duas nanopartículas ligadas opticamente — quando iluminado por luz circularmente polarizada (CP) à esquerda, seja uma onda plana ou um feixe gaussiano focalizado. Usando o método de multipolo múltiplo (MMP), calculamos forças e torques ópticos que revelam acoplamento spin-órbita (SOC) longitudinal e transversal do campo eletromagnético torcido. Para interações de longo alcance, o dímero exibe órbitas de equilíbrio estável em distâncias interpartículas que são múltiplos quase inteiros do comprimento de onda no meio, e cada nanopartícula adquire um torque de spin individual. Uma onda plana impulsiona tanto a rotação de spin quanto a orbital com a mesma helicidade da luz incidente, enquanto um feixe gaussiano focalizado pode produzir um torque orbital negativo, fazendo o dímero orbitar no sentido oposto à quiralidade da luz; o torque de spin transversal também é marcadamente aumentado. No regime de curto alcance, a atração óptica leva a uma trajetória espiral e eventual colisão. A transição entre interações de longo e curto alcance ocorre em aproximadamente meio comprimento de onda no meio. Estas descobertas elucidam o papel do SOC aumentado por plasmão na manipulação em nanoescala e sugerem vias para controlar a dinâmica de nanodímeros em pinças ópticas e tecnologias relacionadas.

Introdução

Ligação óptica — na qual duas micropartículas ou nanopartículas ficam estavelmente aprisionadas pela interferência da luz espalhada — tem sido extensivamente estudada sob iluminação linearmente polarizada (LP) [1-6]. As separações de equilíbrio do par ligado tipicamente correspondem a múltiplos inteiros do comprimento de onda no meio circundante, e o dímero alinha-se perpendicular à direção de polarização. Experimentos recentes com ondas planas circularmente polarizadas (CP) mostraram que a helicidade da rotação orbital e de spin longitudinal de nanodímeros de sílica corresponde à quiralidade da luz incidente [11], enquanto feixes gaussianos CP focalizados podem induzir um torque orbital negativo, invertendo a direção de rotação [12,13,14]. Taxas de spin de partícula única de até 3,5 kHz também foram medidas para nanopartículas de ouro sob iluminação gaussiana CP [15-18]. Estas observações ressaltam a importância do SOC longitudinal e transversal em campos de luz estruturados [19-34], particularmente no campo próximo de partículas plasmônicas de Au ou Ag onde o movimento coletivo de elétrons amplifica o efeito [28-31].

Neste trabalho, estendemos o arcabouço teórico a um nanodímero de ouro suportado em um substrato, iluminado por um feixe gaussiano CP à esquerda. O substrato confina as partículas ao plano focal e elimina reflexão na interface (índice de refração semelhante à água). Empregamos o método MMP para calcular o campo eletromagnético, a partir do qual derivamos forças e torques ópticos, revelando assim a dinâmica do dímero impulsionada por SOC e identificando condições para torque orbital negativo.

Métodos

A Figura 1 descreve a geometria: duas nanoesferas de Au idênticas (raio = 100 nm) assentam sobre um substrato e são iluminadas de cima por um feixe CP normalmente incidente à esquerda. A distância centro a centro interpartícula é d, a cintura do feixe é w₀, e o plano focal coincide com os centros das nanopartículas. Os campos elétricos da onda plana e do feixe gaussiano são fornecidos no Apêndice. Como o índice de refração do substrato corresponde ao da água circundante, não ocorre reflexão; o substrato simplesmente restringe o movimento das partículas ao plano focal.

A força óptica na partícula j (j = 1, 2) decorre do tensor de tensão de Maxwell médio no tempo:

\mathbf{F}^j=\int_{S_j}\mathbf{T}\cdot\mathbf{n}\,dS\quad (1)

onde n é a normal externa à superfície S_j e

\mathbf{T}=\tfrac12\operatorname{Re}\{\varepsilon\mathbf{E}\bar{\mathbf{E}}+\mu\mathbf{H}\bar{\mathbf{H}}-\tfrac12(\varepsilon\mathbf{E}\cdot\bar{\mathbf{E}}+\mu\mathbf{H}\cdot\bar{\mathbf{H}})\mathbf{I}\} \quad (2)

Todos os campos são os campos totais exteriores. Em coordenadas cilíndricas, a componente radial F_r indica atração ou repulsão, enquanto a componente azimutal F_θ determina a direção da rotação orbital. O torque orbital longitudinal sobre o eixo óptico é F_θ d/2.

O torque de spin na partícula j é obtido do fluxo de momento angular:

\mathbf{M}^j=\int_{S_j}\mathbf{x}^j\times\mathbf{T}\cdot\mathbf{n}\,dS\quad (3)

com x^j = x – x_c^j a posição relativa ao centro da partícula. A componente longitudinal M_z impulsiona rotação sobre o eixo óptico; as componentes transversais M_r e M_θ surgem do campo torcido no plano focal. A permitividade do Au a 800 nm é (–24,062, 1,507) [38].

Configuração do nanodímero de Au em substrato iluminado por feixe gaussiano CP à esquerda de cintura w₀ incidente normalmente. O eixo do feixe está no plano focal das nanoesferas, e d é a distância centro a centro.

Resultados e Discussão

Avaliamos as forças e torques em duas nanoesferas de Au de 100 nm em água, iluminadas por uma onda plana CP à esquerda de 25 MW cm^–2 ou um feixe gaussiano focalizado (λ = 800 nm, w₀ = 500 nm). As partículas estão livres para mover-se no plano focal. A Figura 2a (onda plana) e 2b (feixe gaussiano) traçam F_r e F_θ versus distância interpartícula d. Para a onda plana, F_r cruza zero em separações de equilíbrio estável d₁ = 603 nm e d₂ = 1204 nm, cada uma com inclinação negativa, indicando uma mola óptica que mantém as partículas em múltiplos inteiros do comprimento de onda no meio (d_m = mλ/n). O feixe gaussiano produz distâncias de equilíbrio ligeiramente menores (585 nm e 1131 nm) devido à força de gradiente adicional.

Nestas órbitas, a força azimutal F_θ gera um torque orbital F_θ d/2. Para a onda plana, F_θ > 0, então o dímero rota no sentido anti-horário no plano focal, correspondendo à quiralidade da luz. Inversamente, o feixe gaussiano produz F_θ < 0, resultando em torque orbital negativo e rotação horária — oposta à helicidade incidente — consistente com observações experimentais [12,13,14]. Esta reversão origina-se do campo eletromagnético torcido do feixe gaussiano [23]. Usando a lei de Stokes, a velocidade orbital terminal é v_T = F/(6πrη) com η = 0,001 kg m^–1 s^–1. Para F_θ = –4 pN em d = 585 nm, a velocidade angular é aproximadamente –7 kHz, correspondendo aos –4 kHz medidos experimentalmente para rotações de dímeros de prata [12]. No regime de curto alcance (d < 291 nm), a força radial torna-se negativa, puxando as partículas juntas; a trajetória espiral resultante leva a eventual colisão, como ilustrado pelos mapas de linhas de corrente 2D na Figura 2c,d. A Figura 3 mostra os torques de spin M_r, M_θ e M_z versus d para ambos os tipos de iluminação. O torque de spin longitudinal M_z mantém a quiralidade da luz CP incidente em ambos os casos. Torques de spin transversais são significativamente maiores para o feixe gaussiano, atingindo pico perto da primeira órbita de equilíbrio estável (585 nm). Aplicando a lei de Stokes para uma esfera girando, a velocidade angular terminal é ω_T = M/(8πr³η), resultando em taxas de spin na ordem de 10 kHz, alinhadas com os 3,5 kHz medidos para nanopartículas únicas de Au [15]. Estes resultados demonstram que os movimentos orbitais e de spin do dímero estão firmemente acoplados através do SOC do campo próximo torcido. A Figura 4 explora como a cintura do feixe influencia os torques orbitais e de spin. À medida que w₀ diminui, a magnitude do torque orbital negativo aumenta, atingindo um ponto de virada em w₀ ≈ 1150 nm onde F_θ = 0. Simultaneamente, os torques de spin transversais crescem enquanto o torque de spin longitudinal diminui. Este comportamento ressalta o papel do foco do feixe na modelagem do SOC: feixes mais apertados aumentam a distorção do campo, amplificando o curl do momento angular de spin e, assim, o torque orbital negativo e o spin transversal. Em resumo, a rotação orbital negativa observada e o spin transversal pronunciado decorrem do curl do momento angular de spin do campo de luz, independente do momento angular orbital intrínseco do feixe. A helicidade dos movimentos orbital e de spin segue a quiralidade da luz incidente, fornecendo um controle manipulável sobre a dinâmica do nanodímero.