Fotodetector UV-Visível com base na heteroestrutura tipo I de ZnO-QDs / Monocamada MoS2

Resumo

Monolayer MoS ₂ mostrou excelentes propriedades de fotorresposta, mas suas aplicações promissoras em fotodetecção de alta sensibilidade sofrem de adsorção limitada por espessura atômica e seletividade espectral limitada por gap. Aqui, realizamos investigações no MoS ₂ fotodetectores baseados em monocamada com e sem decoração de pontos quânticos de ZnO (ZnO-QDs) para comparação. Comparado com monocamada MoS ₂ fotodetectores, a monocamada ZnO-QDs / MoS ₂ dispositivo híbrido exibe velocidade de resposta mais rápida (1,5 se 1,1 s, respectivamente), faixa de fotorresposta de banda larga estendida (UV-visível profundo) e fotorresposta aprimorada no espectro visível, como maior responsividade acima de 0,084 A / W e maior detectividade de 1,05 × 10 ¹¹ Jones, que resulta de uma injeção considerável de carregamentos de ZnO-QDs para MoS ₂ devido à formação de heteroestrutura tipo I existente na interface de contato dos mesmos.

Destaques

1.
Monolayer MoS ₂ mostrou excelentes propriedades de fotorresposta.
2.
ZnO-QDs / MoS ₂ dispositivo híbrido exibe velocidade de resposta mais rápida, faixa de fotorresposta de banda larga estendida e fotorresposta aprimorada no espectro visível.
3.
Heteroestrutura tipo I existente na interface de contato de ZnO-QDs / MoS ₂ .

Introdução

Fotodetectores de banda larga são componentes importantes de sistemas optoeletrônicos, comunicação óptica, monitoramento ambiental e assim por diante [1,2,3,4,5]. Especialmente, fotodetectores UV-visíveis, um dos fotodetectores de banda larga importantes, têm sido usados em sistemas de imagens biomédicas, astronomia ultravioleta, comutadores espectrais amplos, armazenamento de memória, etc. [6,7,8]. Portanto, é muito necessário fabricar vários materiais com fotorresposta altamente eficaz nesta região de banda larga [9, 10]. Como um dos mais estudados dichalcogeneto de metal de transição (TMD), dissulfeto de molibdênio 2D (MoS ₂ ) apresentou excelente potencial para a construção de vários dispositivos eletrônicos e optoeletrônicos devido à dimensionalidade reduzida [11,12,13], alta mobilidade da portadora, forte confinamento de elétron-buraco e alta sensibilidade à luz [14,15,16]. No entanto, devido ao intervalo de banda mais estreito de 1,8 eV para a monocamada, MoS ₂ geralmente exibe excelente absorção de luz para a região da luz verde, em vez da faixa de UV-visível. A fim de alcançar esta faixa de fotorresposta de banda larga, uma das soluções mais eficazes é a construção de heterojunção com outros semicondutores possuindo maior gap de banda, o que pode não apenas estender a faixa de resposta à região de UV a partir da faixa visível, mas também injetar portadores fotoexcitados de modo a melhorar muito o ganho da foto.

A heterojunção do tipo II é o tipo mais amplamente estudado de fotodetectores bidimensionais baseados em materiais, nos quais os campos elétricos integrados podem separar as portadoras com eficiência e, assim, aumentar a fotocorrente, mas o tempo de recombinação das portadoras também é prolongado, levando a um tempo de resposta lento. Por comparação, a estrutura de banda de energia da heterojunção do tipo I permite que cargas sejam injetadas de um material de intervalo de banda maior para outro material de intervalo de banda mais estreito, o que leva ao acúmulo de cargas no material de intervalo de banda mais estreito. Além disso, cargas confinadas dentro do material podem aumentar a eficiência de recombinação do portador de forma que os dispositivos baseados nela tenham um tempo de resposta mais rápido. Devido aos méritos acima, considerável atenção tem sido dada à heterojunção do tipo I, especialmente a heterojunção formada entre os QDs e os materiais em camadas. Essas arquiteturas híbridas 2D-0D foram recentemente colocadas em foco por seu alto desempenho como fotodetectores por causa desta estrutura que aumenta o aumento da absorção de luz, facilitando a sintonia do intervalo de banda, diminuindo a resposta e o tempo de decaimento e promovendo a concentração de cargas fotoexcitadas induzidas por I -tipo heterojunção formado entre os QDs e os materiais estratificados [17,18,19].

Entre vários semicondutores de gap largo, o óxido de zinco (ZnO) tem sido um material bem estabelecido para fotodetecção UV devido ao seu gap largo (3,37 eV), alta energia de ligação de excitons (60 meV) e tempo de comutação rápido na iluminação com UV luz [1, 20]. Recentemente, os ZnO-QDs foram amplamente aplicados na optoeletrônica devido às propriedades ópticas únicas, grande relação superfície-volume e gap óptico ajustável [21, 22]. Além disso, a combinação do tunelamento quântico com os estados de aprisionamento de carga ocorre na superfície dos ZnO-QDs em virtude dos portadores de carga serem confinados em todas as três direções. Portanto, é muito importante apresentar uma heteroestrutura híbrida tipo I baseada em MoS 2D ₂ e ZnO-QDs de modo a realizar a excelente fotorresposta de banda larga UV-visível com alta fotoabsorção, responsividade, detectividade, EQE, relação liga / desliga de corrente e assim por diante.

Aqui, relatamos um fotodetector baseado em monocamada ZnO-QDs / MoS ₂ estrutura híbrida fabricada em um processo simples. Devido à heterojunção tipo I formada entre a monocamada MoS ₂ e ZnO-QDs, o dispositivo exibe velocidade de resposta rápida, faixa de fotorresposta de banda larga estendida (UV-visível profundo), fotoabsorvância aprimorada, fotorresposta e detectividade. Também é notável que a responsividade atinge até 0,084 A / W sob luz de 405 nm com densidade de potência (PD) de 0,073 mW / cm ² , que é comparável com a da fotodetecção híbrida no mesmo comprimento de onda [23, 24]. Assim, nosso estudo pode fornecer um método para melhorar o desempenho de fotodetectores e expandir os blocos de construção para dispositivos optoeletrônicos de alto desempenho.

Seção de método

Crescimento de MoS de monocamada triangular ₂

Trióxido de molibdênio (MoO ₃ , 99,99%) e enxofre (S, 99,5%) foram usados para sintetizar MoS triangular altamente cristalino ₂ flocos em safiras através do procedimento de deposição química de vapor (CVD) [7]. Como substratos, as safiras foram bem limpas em acetona, álcool e água deionizada com sonicação por 10 min, respectivamente. E então, eles foram firmemente alinhados e colocados acima de um barco de alumina que continha 3 mg de MoO ₃ pós, e o barco foi colocado no tubo de quartzo e localizado na região de alta temperatura do forno. Posteriormente, outro barco contendo 120 mg de enxofre (S) em pó foi colocado também no tubo de quartzo e localizado na região de temperatura mais baixa do forno. Antes do crescimento, o tubo foi evacuado por colisão de vácuo e purgado com gás argônio (Ar) puro (99,999%) várias vezes para remover o oxigênio e a água do tubo. Em seguida, a temperatura do MoO ₃ pó subiu para 400 ° C e manteve essa temperatura por 10 min, e então, subiu para 780 ° C. Quando atingiu 650 ° C, a temperatura dos pós de S subiu para 150 ° C em 5 min. Em seguida, a região de alta e baixa temperatura permaneceram temperaturas finais por 5 e 15 min, respectivamente, e o tubo foi lavado com gás argônio com uma taxa de fluxo de 10 sccm. Depois que o forno foi resfriado à temperatura ambiente, as amostras foram cultivadas nos substratos.

Síntese de pontos quânticos ZnO

Os pontos quânticos de ZnO foram sintetizados pelo método sol-gel em temperatura ambiente. Um total de 0,878 g de acetato de zinco di-hidratado (Zn (Ac) ₂ · 2H ₂ O) foi adicionado em 80 ml de trietilenoglicol (TEG) em um frasco cônico e agitado vigorosamente; 0,252 g de monohidrato de hidróxido de lítio (LiOH · H ₂ O) foi então gradualmente adicionado à solução. Após ser agitada por mais de 5 h, a solução tornou-se límpida e fluorescência verde pôde ser observada sob iluminação de excitação UV. Se a solução foi agitada por 24 h, ela exibiu fluorescência muito mais forte. Em seguida, a garrafa foi selada e sonicada em água gelada por 30 min. E então, acetato de etila foi adicionado ao frasco até o aparecimento de precipitados. Por fim, as amostras em pó de pontos quânticos de ZnO foram coletadas por centrifugação de precipitados, lavadas com acetona por três vezes para remover os precursores que não reagiram, aquecidas a 70 ° C por 6 h e dispersas em etanol por 1 h.

ZnO-QDs / Monolayer MoS ₂ Fabricação de dispositivos

A fotolitografia convencional foi usada para fabricar diretamente eletrodos de Au / Ti na monocamada MoS ₂ crescido nos substratos de safira para construir os dispositivos. O fotorresiste positivo foi revestido por rotação em safira a 4000 rpm por 1 min e cozido a 90 ° C por 1 min. E então, os padrões de eletrodo foram feitos em monocamada MoS ₂ por sistema de fotolitografia. Em seguida, o filme de Ti (5 nm) e o filme de Au (50 nm) foram depositados no substrato um após o outro por evaporação térmica e seguidos por levantamento em acetona para remover o filme de Ti e Au que aderiu ao fotorresiste para que os eletrodos se formassem. Depois disso, os dispositivos foram recozidos a 200 ° C por 2 h com um fluxo de Ar (100 sccm) para remover resíduos de modo a formar um melhor contato entre MoS ₂ e eletrodos. Por fim, os ZnO-QDs foram dispersos em solução de etanol (2 mg / ml) e gota única foi gotejada e revestida por rotação sobre o MoS ₂ dispositivo a 1000 rpm por 60 s antes de cozido a 70 ° C por 10 min; este processo sendo repetido 3 vezes para garantir que MoS ₂ a superfície estava coberta por ZnO-QDs suficientes.

Caracterização

Imagens ópticas foram obtidas por Motic BA310Met para verificar a morfologia do MoS conforme crescido ₂ . Os dados de altura do microscópio de força atômica (AFM) foram registrados pelo Bruker Dimension FastScan. O mapeamento Raman, o espectro de Raman e a fotoluminescência (PL) foram registrados em um sistema Raman (InVia-Reflex) com um laser de excitação de 532 nm em condições ambientais. A difração de raios-X (XRD) para a estrutura de cristal de amostras de pó de ZnO foi medida na velocidade de 8 ° min ^-1 usando o difratômetro de pó de raios-X in situ D8 Advance. Microscópio eletrônico de transmissão (TEM) e microscopia eletrônica de transmissão de alta resolução (HRTEM) foram examinados pelo instrumento FEI Tecnai G2 F30 (200 kV). As soluções de amostra (2 mg / ml) foram gotejadas em grades de cobre revestidas com carbono e colocadas em um forno de secagem a vácuo para secar a 70 ° C durante a noite. Os espectros de refletância e absorção difusa de UV-Vis foram obtidos por espectrofotômetro (Lambda950, PerkinElmer).

Caracterização de desempenho fotoelétrico

Nosso dispositivo foi testado em uma caixa lacrada para evitar distúrbios eletromagnéticos. DUV para luzes visíveis foram gerados por lasers (VIASHO). Um ponto de luz com diâmetro de 0,7 cm foi irradiado perpendicularmente no dispositivo para garantir que o dispositivo foi totalmente irradiado. A intensidade da luz foi medida por um medidor de energia (Thorlabs PM100D) com uma cabeça de silício (Thorlabs S120VC). Todas as medições fotoelétricas foram realizadas por um medidor de fonte (Keithley 2636B).

Resultados e discussão

Morfologia e estrutura do ZnO-QDs / MoS de monocamada ₂ Fotodetector

O revestimento giratório da solução ZnO-QDs foi adotado para fabricar ZnO-QDs / MoS ₂ dispositivo, como mostrado na Fig. 1a. A Figura 1b mostra a imagem óptica da monocamada MoS ₂ flocos com comprimento médio lateral de 25 μm. A imagem AFM na Fig. 1c mostra a espessura do MoS ₂ flocos é ~ 0,8 nm, indicando a forma do triângulo MoS ₂ os flocos são monocamada [25]. Além disso, dois modos ativos Raman localizados a 384,24 cm ⁻¹ e 403,18 cm ⁻¹ mostrado em espectros Raman na Fig. 1d correspondem ao plano E ¹ _2g e fora do plano A _1g , respectivamente. A diferença de dois picos é 18,94 cm ⁻¹ a seguir, no espectro de PL mostrado na Fig. 1e, há um pico localizado em 1,84 eV. Ambos os resultados são características distintivas do MoS monocamada ₂ [26]. Mapeamento Raman correspondente mostrado na Fig. 1f indicando que o MoS ₂ o floco tem espessura uniforme.

a Diagrama esquemático do dispositivo original e ZnO-QDs / MoS ₂ dispositivo. b Imagens ópticas do MoS ₂ flocos, barra de escala, 10 μm. c Imagem AFM, a inserção mostra a espessura do MoS ₂ , barra de escala, 2 μm. d Espectro Raman e e Espectro PL do MoS ₂ Floco. f Mapeamento Raman do MoS ₂ flocos, barra de escala, 5 μm

Os ZnO-QDs podem emitir luz devido ao efeito de emissão espontânea, o que foi observado em nosso experimento, conforme mostrado na Fig. 2b. A Figura 2b demonstra os padrões de XRD de ZnO-QDs em pó que, de acordo com o cartão JCPDS no. 36-1451 e nenhum outro pico é observado, o que não só verifica a existência de ZnO, mas também significa precursores, foram completamente removidos pela acetona. Os padrões de XRD de materiais QDs tendem a ter largura total mais ampla na metade do máximo (FWHM) em comparação com materiais a granel ou em pó [27], o que também é observado em nossos pós ZnO fabricados. Para garantir o tamanho médio e a distribuição dos ZnO-QDs dispersos em etanol, TEM e HRTEM são usados; imagens correspondentes de ZnO-QDs são mostradas na Fig. 2c e d. O tamanho médio de ZnO-QDs é 4,3 ± 1,87 nm; este resultado é obtido por análise estatística TEM de mais de 100 ZnO-QDs. A partir da imagem HRTEM na Fig. 2d, descobrimos que ZnO-QDs têm alta qualidade de cristal com um espaçamento de rede de 0,28 nm, que corresponde ao plano (100) do ZnO cristalino.

a ZnO-QDs com diferentes tempos de síntese emitiram luz sob iluminação de luz ultravioleta. b Padrões de difração de XRD de ZnO-QDs em pó. c , d Imagens TEM e HRTEM de ZnO-QDs. A inserção mostra a distribuição de tamanho de ZnO-QDs

Desempenho optoeletrônico do ZnO-QDs / Monolayer MoS ₂ Fotodetectores

Características de corrente vs tensão de polarização (I – V) de ZnO-QDs / MoS ₂ dispositivos no escuro e sob iluminação clara (532 nm) são mostrados na Fig. 3a, e a inserção é de maior ampliação I – V características localizadas em voltagem negativa. A maior razão liga / desliga foi medida em cerca de 100 na tensão de 0,5 V. A área efetiva do dispositivo é 185,71 μm ² e o laser PD varia de 1,97 a 24,08 mW / cm ² . Devido aos contatos Schottky entre a monocamada MoS ₂ e eletrodos, as curvas I – V são assimétricas. As vantagens da barreira Schottky localizada nas áreas de contato são que a barreira Schottky pode não apenas separar pares elétron-buraco fotogerados em um tempo mais curto, mas também reduzir a taxa de recombinação elétron-buraco de modo a ser benéfica para alcançar alta fotocorrente e velocidade de resposta rápida [28,29,30]. Conforme o PD aumentou, a fotocorrente aumentou significativamente quando o dispositivo foi aplicado com tensão positiva, portanto, todas as medições adicionais foram realizadas em V _ds =1 V.

a Características I – V do ZnO-QDs / MoS ₂ fotodetector sob diferentes densidades de potência de iluminação. Inserido são as características de I – V de maior ampliação (voltagem negativa) no escuro e em diferentes densidades de potência de iluminação. b Mapa de responsividade 3D do ZnO-QDs / MoS ₂ fotodetector. c Fotocorrente dependente da intensidade de energia (vermelho) e responsividade (R, verde) sob um comprimento de onda de excitação de 532 nm em V _ds =1 V. d Eficiência quântica externa dependente da intensidade de energia (EQE, vermelho) e detectividade específica (D *, verde) em V _ds =1 V

A responsividade é um dos parâmetros cruciais dos fotodetectores, que é definido por R _λ = eu _ph / PS, onde P é a luz PD e S é a área efetiva da fotossensibilidade. Apresentamos um mapa de responsividade 3D de ZnO-QDs / MoS ₂ dispositivo na Fig. 3b, que reflete o impacto de diferentes V _ds e PD na responsividade. Para descobrir as diferenças de desempenho entre o dispositivo original e o dispositivo decorado com ZnO-QDs, medimos e comparamos a fotocorrente ( I _ph = eu _leve - eu _escuro ) plotado por pontos vermelhos e responsividade ( R _λ ) plotado por pontos verdes, sob iluminação de laser de 405 nm com V _ds =1 V, conforme mostrado na Fig. 3c. A fotocorrente é ajustada por I _ph ∼ P ^α , onde P é a luz PD e α representa o índice da lei de potência. Ajustando as fotocorrentes medidas, o valor de α =0,8 para o MoS original ₂ e α =0,84 para ZnO-QDs / MoS ₂ são alcançados. Aqui, o α calculado perto de 1 implica que há menos portadores fotoexcitados perdidos devido à recombinação [31]. O dispositivo original tem fotocorrente máxima de 0,168 nA sob laser PD de 24,08 mW / cm ² e exibe responsividade de 0,028 A / W sob PD de laser inferior de 0,073 mW / cm ² . Com o mesmo PD, ZnO-QDs / MoS ₂ o dispositivo mostra uma fotocorrente mais alta de 0,667 nA e uma responsividade de 0,084 A / W. Este resultado revela fotocorrente de monocamada MoS ₂ os dispositivos podem ser significativamente melhorados pela decoração de ZnO-QDs. Além disso, dois parâmetros importantes na fotodetecção, eficiência quântica externa (EQE) e detectividade (D *), também foram calculados para posterior comparação. EQE é a razão entre elétrons fotogerados que são coletados fora do dispositivo e o número de fótons incidentes, expresso como EQE =hc R _λ / λ e, onde h é a constante de Planck, c é a velocidade da luz, λ é o comprimento de onda da luz de excitação e e é a carga eletrônica elementar. Já D *, pode quantificar a sensibilidade do fotodetector e é definido como D * = R _λ S ^1/2 / (2e eu _escuro ) ^1/2 se assumirmos o eu _escuro contribui para um grande ruído. Conforme mostrado na Fig. 3d, o dispositivo primitivo exibe um EQE máximo (vermelho) e D * (verde), correspondendo a 8,5% e 3,84 × 10 ¹⁰ Jones, respectivamente, sob laser PD de 0,075 mW / cm ² . Enquanto isso, com o mesmo PD, EQE e D * máximos, correspondendo a 25,7% e 1,05 × 10 ¹¹ Jones, respectivamente, sendo ambos cerca de 3 vezes mais altos do que os do prístino, são obtidos por ZnO-QDs / MoS ₂ dispositivo. O D * alcançado por nosso dispositivo híbrido é competitivo com o de muitos outros fotodetectores relatados com base em materiais em camadas, como ponto quântico de grafeno / WSe ₂ Heterojunção / Si (4,51 × 10 ⁹ Jones) e grafeno / QDs de grafeno / estrutura de grafeno (~ 10 ¹¹ Jones) [32, 33]. Isso ocorre porque eu _escuro obtido no dispositivo é reduzido a um valor extremamente pequeno abaixo de 0,1 nA com polarização de 1 V; é comparável com I _escuro de fotodetector de heterojunção de grafeno-silício (0,1 nA em polarização zero) [34].

A fotocorrente do dispositivo original e do dispositivo decorado com ZnO-QDs sob a exposição do laser com comprimento de onda diferente são fornecidas na Fig. 4a. Existe um claro aumento da fotocorrente em 405 nm, 532 nm ou 635 nm, o que implica que os pontos quânticos de ZnO com um largo gap de banda são capazes de melhorar o desempenho da detecção de luz visível. Investigamos ainda mais a resposta espectral de banda larga do dispositivo híbrido, luz de 254 nm com PD de 0,26 mW / cm ² e luz de 375 nm com PD de 0,51 mW / cm ² foram aplicados para iluminar o dispositivo híbrido e excelentes propriedades de fotorresposta foram observadas como mostrado na Fig. 4b. Além disso, o dispositivo híbrido não apresenta resposta quando iluminado pela luz com comprimento de onda acima de 800 nm. Embora o poder da iluminação de luz ultravioleta seja baixo, a fotocorrente ainda é muito maior ou pelo menos comparável àquelas obtidas sob iluminação de luz visível com DP muito maior. Acreditamos que é a grande lacuna de banda de ZnO-QDs que permite que o dispositivo híbrido absorva mais fótons quando a luz ultravioleta incide sobre ele; assim, muitos carregamentos são gerados e transferidos para MoS ₂ de modo a aumentar muito a fotocorrente. Além disso, após ligar / desligar por 6 vezes ao longo de 250 s, a fotocorrente e a corrente escura ainda permaneceram em seus níveis, o que demonstrou excelente fotoestabilidade deste dispositivo híbrido.

a Fotocorrente do dispositivo original e ZnO-QDs / MoS ₂ fotodetector iluminado sob diferentes DP com diferentes comprimentos de onda em V _ds =1 V. b Múltiplos ciclos de fotoresposta do ZnO-QDs / MoS ₂ fotodetector sob iluminação de luz DUV (254 nm) e UV (375 nm) ( V _ds =1 V). O tempo de resposta de c dispositivo primitivo e d ZnO-QDs / MoS ₂ fotodetector iluminado sob PD de 35 mW / cm ² com comprimento de onda de 635 nm a V _ds =1 V. e PDCR normalizado de ZnO-QDs / MoS ₂ fotodetector sob iluminação a laser 532 nm em V _ds =1 V; fotocorrente medida no dia 1 e dia 31 foi inserida para melhor comparação

Um fotodetector com velocidade de resposta rápida é adequado para algumas áreas, como comunicação óptica e imagem de vídeo. Como outro parâmetro importante dos fotodetectores, o tempo de resposta também foi investigado sob luz incidente de 635 nm com DP de 35 mW / cm ² . Neste trabalho, definimos o tempo de subida e o tempo de queda do fotodetector como o tempo que o dispositivo leva para atingir 90% do valor de equilíbrio da corrente inicial e vice-versa, respectivamente. Para o dispositivo original, o tempo de subida foi de 9,5 se o tempo de decaimento foi de 17,4 s, tal velocidade de resposta lenta principalmente devido aos estados de armadilha localizados no gap que foi introduzido por defeitos nos materiais [35]. Depois do MoS ₂ fotodetector foi decorado com ZnO-QDs, como mostrado na Fig. 4c ed, o tempo de aumento e decaimento reduzido para 1,5 se 1,1 s, o tempo de resposta foi reduzido em 84,2% e 93,7%, respectivamente. Este resultado demonstra que ZnO-QDs pode reduzir significativamente o tempo de resposta do MoS ₂ fotodetectores e tornam este fotodetector híbrido um candidato adequado para aplicações práticas. Para avaliar a estabilidade a longo prazo do fotodetector híbrido, medimos a fotocorrente do dispositivo ao longo de 1 mês (intervalo de 3 dias), conforme mostrado na Fig. 4e; relação fotocorrente / corrente escura (PDCR = I _ph / eu _escuro ) foi aplicado. Depois de ser exposto ao ar por 1 mês, o PDCR do dispositivo não mostra degeneração óbvia; as imagens inseridas mostram que a corrente medida no dia 1 e no dia 31 quase permanece no mesmo nível; claramente, este fotodetector híbrido tem boa estabilidade para fotodetecção de longo prazo.

Mecanismo de fotorresposta

Aqui, investigamos o mecanismo de aprimoramento do desempenho de fotodetecção do ZnO-QDs / MoS ₂ fotodetector. Primeiramente, verificamos a absorção da estrutura híbrida por meio de simulações numéricas. Usando o método dos elementos finitos, construímos um modelo de cálculo que consiste em um domínio do ar na parte superior e um substrato de safira na parte inferior. As partes superior e inferior do modelo foram truncadas por duas camadas perfeitamente combinadas para evitar reflexos espúrios. O índice de refração do substrato de safira foi definido como uma constante de 1,75. No início, colocamos respectivamente MoS de 0,8 nm de espessura ₂ e camada de ZnO com 4,5 nm de espessura no substrato de safira, para verificar as absorções independentes. O índice de refração de MoS ₂ monocamada foi tirada da referência [36], e a do ZnO foi tirada da referência [37]. Em seguida, colocamos uma camada híbrida (ZnO sobre MoS ₂ ) no mesmo substrato de safira para examinar a absorção geral. Como mostrado na Fig. 5a, a camada híbrida apresenta uma absorção aprimorada na região do comprimento de onda abaixo de 400 nm em comparação com o MoS nu ₂ monocamada, revelando uma melhor absorção de UV após a decoração de ZnO-QDs. Em seguida, verificamos experimentalmente os espectros de absorção de UV-Vis de MoS ₂ , ZnO-QDs e ZnO-QDs / MoS ₂ e o resultado é combinado com o calculado. Conforme mostrado na Fig. 5b, monocamada MoS ₂ exibe uma faixa de absorção de banda larga de UV a luz de comprimento de onda visível e nenhum pico de absorção é encontrado quando o comprimento de onda aumenta para NIR. Quanto ao ZnO-QDs, os picos de absorção estão localizados no comprimento de onda da luz ultravioleta e existe uma maior taxa de absorção em comparação com MoS ₂ . Após a decoração de ZnO-QDs, descobrimos que ZnO-QDs / MoS ₂ exibe uma capacidade de absorção mais forte do que o MoS ₂ puro , indicando que a heteroestrutura tem interação luz-matéria mais intensa. Os gráficos Tauc correspondentes são mostrados na Fig. 5c, e o gap de MoS ₂ e ZnO-QDs podem ser calculados em ~ 1,77 eV e ~ 3,42 eV, respectivamente, que estão próximos aos valores nos relatórios anteriores [27, 38].

a Espectro de absorção calculado de MoS ₂ , ZnO-QDs e ZnO-QDs / MoS ₂ . b Espectros de absorção de UV-vis de MoS ₂ , ZnO-QDs e ZnO-QDs / MoS ₂ . c Parcelas Tauc do MoS ₂ e ZnO-QDs

Com base nos relatórios anteriores, MoS ₂ e ZnO-QDs são ambos semicondutores do tipo n com a função de trabalho de 4,7 eV e 5,3 eV [39, 40], respectivamente. Afinidade eletrônica de MoS ₂ é de aproximadamente 4,3 eV [41], que é ligeiramente maior do que o de ZnO-QDs (4,2 eV) [42]. Intervalo de banda de MoS ₂ e ZnO-QDs é considerado 1,8 eV e 3,4 eV de acordo com os cálculos do gráfico de Tauc. A estrutura da banda de energia do MoS ₂ e ZnO (antes e depois do contato), mostrado nas Fig. 6a e b, é construído e usado para investigar o mecanismo sobre o aumento de desempenho de fotodetecção.

a e b são diagramas de banda de MoS ₂ e ZnO-QDs antes e depois do contato

MoS ₂ A heterojunção de / ZnO-QDs é formada por forças de Van der Waals e o alinhamento da banda tipo I na interface pode ser usado para explicar a responsividade aprimorada [42]. Quando essas heteroestruturas são iluminadas sob luz ultravioleta, tanto ZnO-QDs quanto MoS ₂ absorvem fortemente os fótons de luz e os elétrons se movem da valência para a banda de condução de modo que o processo “I” ocorra. Posteriormente, os elétrons são injetados da banda de condução de ZnO-QDs em MoS ₂ banda de condução de modo a formar o processo “V” por meio de agitação térmica, entretanto, parte dos elétrons no túnel da banda de condução do ZnO-QDs para a banda de condução no MoS ₂ , resultando no processo “III.” E então, os buracos na banda de valência de ZnO-QDs se movem para a banda de valência correspondente em MoS ₂ , conforme mostrado no processo “IV.” Além disso, a emissão espontânea pode fazer alguns dos elétrons na banda de condução de ZnO-QDs e voltar para a banda de valência para emitir fótons que podem excitar elétrons na banda de valência de MoS ₂ para a banda de condução de modo a formar o processo "II." Por outro lado, processos semelhantes aconteciam quando os dispositivos híbridos eram iluminados por luz visível, exceto que os elétrons excitados eram do nível de energia de defeito de ZnO-QDs [43], o que diminuiria a energia excitada. Como resultado, esses pares de elétron-buraco excitados são transferidos de ZnO-QDs para MoS ₂ e levam a um aumento significativo da fotocorrente em comparação com o dispositivo original. Além disso, grande número de transportadores animados MoS ₂ aumentará muito a taxa de recombinação e diminuirá a resposta e o tempo de decaimento [42], que foram observados nas Fig. 4c e d.

Conclusões

Em resumo, relatamos um fotodetector baseado em monocamada MoS ₂ / Estrutura híbrida ZnO-QDs. Comparado com a monocamada MoS ₂ , A decoração do ZnO-QDs leva não apenas a um grande aumento da fotorresposta no espectro visível, mas também à extensão da faixa do ultravioleta profundo (DUV). Sob excitação de luz visível, este dispositivo híbrido exibe velocidade de resposta mais rápida (1,5 se 1,1 s, respectivamente), maior responsividade acima de 0,084 A / W e maior detectividade de 1,05 × 10 ¹¹ Jones. Estes são atribuídos ao grande número de injeção de transportadores de ZnO-QDs para MoS ₂ . Além disso, o dispositivo híbrido mostra excelente estabilidade sob exposição à atmosfera em temperatura ambiente. Assim, nosso estudo pode fornecer um método para melhorar o desempenho de fotodetectores e expandir os blocos de construção para dispositivos optoeletrônicos de alto desempenho.

Disponibilidade de dados e materiais

No manuscrito, todos os dados que apóiam suas descobertas são de fabricação experimental, caracterização e medição. Todos os autores desejam compartilhar seus dados. Os dados podem ser compartilhados.