Fotodetector UV-Visível de Ultra-Alto Desempenho: Heteroestrutura ZnO-QD/MonoCamada MoS₂

Resumo

Monocamada de MoS₂ mostrou excelentes propriedades de fotorresposta, mas suas aplicações promissoras em fotodetecção de alta sensibilidade sofrem com a absorção limitada pela espessura atômica e seletividade espectral limitada pela banda proibida. Aqui realizamos investigações em fotodetectores baseados em monocamada de MoS₂ com e sem decoração de pontos quânticos de ZnO (ZnO-QDs) para comparação. Comparado com fotodetectores de monocamada de MoS₂, o dispositivo híbrido monocamada ZnO-QDs/MoS₂ exibe velocidade de resposta mais rápida (1,5 s e 1,1 s, respectivamente), faixa de fotorresposta broadband estendida (UV profundo-visível), e fotorresposta aprimorada no espectro visível, como responsividade superior a 0,084 A/W e detectividade maior de 1,05 × 10¹¹ Jones, que resulta da injeção considerável de portadores de ZnO-QDs para MoS₂ devido à formação de heteroestrutura tipo I existente na interface de contato entre eles.

Destaques

1. Monocamada de MoS₂ mostrou excelentes propriedades de fotorresposta.
2. Dispositivo híbrido ZnO-QDs/MoS₂ exibe velocidade de resposta mais rápida, faixa de fotorresposta broadband estendida e fotorresposta aprimorada no espectro visível.
3. Heteroestrutura tipo I existente na interface de contato de ZnO-QDs/MoS₂.

Introdução

Fotodetectores broadband são componentes importantes de sistemas optoeletrônicos, comunicação óptica, monitoramento ambiental, e assim por diante [1,2,3,4,5]. Especialmente, fotodetectores UV-visíveis, um dos fotodetectores broadband importantes, têm sido usados em sistemas de imagem biomédica, astronomia ultravioleta, chaves de amplo espectro, armazenamento de memória, etc. [6,7,8]. Portanto, é muito necessário fabricar vários materiais com fotorresposta altamente eficaz nesta região broadband [9, 10]. Como um dos dicalcogenetos de metal de transição (TMD) mais estudados, o dissulfeto de molibdênio 2D (MoS₂) apresentou potencial excepcional para construir vários dispositivos eletrônicos e optoeletrônicos devido à dimensionalidade reduzida [11,12,13], alta mobilidade de portadores, forte confinamento elétron-buraco e alta sensibilidade à luz [14,15,16]. No entanto, devido à banda proibida mais estreita de 1,8 eV para a monocamada, MoS₂ geralmente exibe excelente absorção de luz na região verde em vez de faixa UV-visível. Para alcançar esta faixa de fotorresposta broadband, uma das soluções mais eficazes é a construção de heterojunção com outros semicondutores possuindo banda proibida maior, que não só pode estender a faixa de resposta para região UV a partir da faixa visível mas também injetar portadores fotoexcitados para melhorar grandemente o ganho de foto.

Heterojunção tipo II é o tipo mais amplamente estudado de fotodetectores baseados em materiais bidimensionais, no qual campos elétricos internos podem separar portadores eficientemente e assim aumentar a fotocorrente, mas o tempo de recombinação de portadores também é prolongado, levando a tempo de resposta lento. Em comparação, a estrutura de banda de energia de heterojunção tipo I permite que cargas injetem de um material de banda proibida maior para outro material de banda proibida mais estreita, o que leva à acumulação de cargas no material de banda proibida mais estreita. Além disso, cargas confinadas dentro do material podem aumentar a eficiência de recombinação de portadores de modo que dispositivos baseados nela terão tempo de resposta mais rápido. Devido aos méritos acima, considerável atenção tem sido dada à heterojunção tipo I, especialmente heterojunção formada entre QDs e materiais em camadas. Estas arquiteturas híbridas 2D-0D recentemente foram trazidas ao foco por seu alto desempenho como fotodetectores devido a esta estrutura aumentando amplificação de absorção de luz, facilitando ajustabilidade de banda proibida, diminuindo tempo de resposta e decaimento, e promovendo concentração de cargas fotoexcitadas induzida por heterojunção tipo I formada entre QDs e materiais em camadas [17,18,19].

Entre vários semicondutores de banda proibida larga, óxido de zinco (ZnO) tem sido um material bem estabelecido para fotodetecção UV devido à sua banda proibida larga (3,37 eV), alta energia de ligação de éxciton (60 meV) e tempo de comutação rápido sob iluminação com luz UV [1, 20]. Recentemente, ZnO-QDs têm sido amplamente aplicados em optoeletrônica devido a propriedades ópticas únicas, grande razão superfície-volume e banda proibida óptica ajustável [21, 22]. Além disso, tunelamento quântico combinado com estados de aprisionamento de carga ocorre na superfície dos ZnO-QDs em virtude dos portadores de carga sendo confinados em todas as três direções. Portanto, é muito crucial apresentar heteroestrutura híbrida tipo I baseada em MoS₂ 2D e ZnO-QDs para realizar excelente fotorresposta broadband UV-visível com alta absorção de foto, responsividade, detectividade, EQE, razão corrente ligado/desligado, e assim por diante.

Aqui, relatamos um fotodetector baseado em estrutura híbrida monocamada ZnO-QDs/MoS₂ fabricado em processo simples. Devido à heterojunção tipo I formada entre monocamada MoS₂ e ZnO-QDs, o dispositivo exibe velocidade de resposta rápida, faixa de fotorresposta broadband estendida (UV profundo-visível), absorção de foto aprimorada, fotorresposta e detectividade. Também é notável que a responsividade atinge até 0,084 A/W sob luz de 405 nm a densidade de potência (PD) de 0,073 mW/cm², que é comparável com a de fotodetecção híbrida no mesmo comprimento de onda [23, 24]. Assim, nosso estudo pode fornecer um método para melhorar o desempenho de fotodetectores e expandir os blocos de construção para dispositivos optoeletrônicos de alto desempenho.

Seção de Método

Crescimento de Monocamada Triangular de MoS₂

Trióxido de molibdênio (MoO₃, 99,99%) e enxofre (S, 99,5%) foram usados para sintetizar flocos triangulares de MoS₂ de alta cristalinidade em safiras através de procedimento de deposição química de vapor (CVD) [7]. Como substratos, safiras foram bem limpas em acetona, álcool e água desionizada com sonicação por 10 min, respectivamente. E então, foram firmemente alinhadas e colocadas acima de um barco de alumina que continha 3 mg de pós de MoO₃, e o barco foi colocado no tubo de quartzo e localizado na região de alta temperatura do forno. Subsequentemente, outro barco contendo 120 mg de pós de enxofre (S) foi colocado no tubo de quartzo também e localizado na região de baixa temperatura do forno. Antes do crescimento, o tubo foi evacuado por bomba de vácuo e purgado com gás argônio (Ar) puro (99,999%) por várias vezes para remover oxigênio e água no tubo. Em seguida, a temperatura do pó de MoO₃ subiu a 400 °C e manteve esta temperatura por 10 min, e então subiu a 780 °C. Quando atingiu 650 °C, a temperatura dos pós de S subiu a 150 °C dentro de 5 min. Então, regiões de alta e baixa temperatura permaneceram nas temperaturas finais por 5 e 15 min, respectivamente, e o tubo foi purgado com gás argônio com taxa de fluxo de 10 sccm. Após o forno esfriar até temperatura ambiente, obtivemos as amostras crescidas nos substratos.

Síntese de Pontos Quânticos de ZnO

Pontos quânticos de ZnO foram sintetizados pelo método sol-gel sob temperatura ambiente. Um total de 0,878 g de acetato de zinco diidratado (Zn(Ac)₂·2H₂O) foi adicionado em 80 ml de glicol trietileno (TEG) em um frasco cônico e agitado vigorosamente; 0,252 g de hidróxido de lítio monoidratado (LiOH·H₂O) foi então gradualmente adicionado na solução. Após ser agitado por mais de 5 h, a solução ficou clara e fluorescência verde pôde ser observada sob iluminação de excitação UV. Se a solução foi agitada por 24 h, exibiu fluorescência muito mais forte. Em seguida, o frasco foi selado e sonicado em água com gelo por 30 min. E então, acetato de etila foi adicionado no frasco até aparecer precipitados. Finalmente, amostras em pó de pontos quânticos de ZnO foram coletadas por centrifugação de precipitados, lavadas por acetona por três vezes para remover precursores não reagidos, aquecidas a 70 °C por 6 h, e dispersas em etanol por 1 h.

Fabricação do Dispositivo ZnO-QDs/MonoCamada MoS₂

Fotolitografia convencional foi usada para fabricar diretamente eletrodos Au/Ti na monocamada de MoS₂ crescida nos substratos de safira para construir os dispositivos. Fotorresistente positivo foi revestido por rotação na safira a 4000 rpm por 1 min e assado a 90 °C por 1 min. E então, padrões de eletrodos foram feitos na monocamada de MoS₂ por sistema de fotolitografia. Em seguida, filme de Ti (5 nm) e filme de Au (50 nm) foram depositados no substrato um após o outro por evaporação térmica e seguido por lift-off em acetona para remover filmes de Ti e Au que aderiram ao fotorresistente de modo que eletrodos formaram. Após isso, dispositivos foram recozidos a 200 °C por 2 h com fluxo de Ar (100 sccm) para remover resíduos de forma a formar melhor contato entre MoS₂ e eletrodos. Finalmente, os ZnO-QDs foram dispersos em solução de etanol (2 mg/ml) e gota única foi depositada e revestida por rotação sobre o dispositivo MoS₂ a 1000 rpm por 60 s antes de assado a 70 °C por 10 min; este processo sendo repetido 3 vezes para garantir que a superfície de MoS₂ foi coberta por suficientes ZnO-QDs.

Caracterização

Imagens ópticas foram tiradas por Motic BA310Met para verificar morfologia do MoS₂ crescido. Dados de altura de microscópio de força atômica (AFM) foram registrados por Bruker Dimension FastScan. Mapeamento Raman, espectros de Raman e fotoluminescência (PL) foram registrados em sistema Raman (InVia-Reflex) com laser de excitação de 532 nm sob condições ambientes. Difração de raios X (XRD) para estrutura cristalina de amostras em pó de ZnO foi medida a velocidade de 8° min⁻¹ usando difratômetro de raios X em pó D8 Advance in situ. Microscópio eletrônico de transmissão (TEM) e microscopia eletrônica de transmissão de alta resolução (HRTEM) foram examinados por instrumento FEI Tecnai G2 F30 (200 kV). As soluções de amostra (2 mg/ml) foram depositadas em grades de cobre revestidas de carbono e colocadas em forno de secagem a vácuo para secar a 70 °C durante a noite. Espectros de refletância difusa UV-Vis e absorção foram obtidos por espectrofotômetro (Lambda950, PerkinElmer).

Caracterização de Desempenho Fotoelétrico

Nosso dispositivo foi testado em uma caixa selada para prevenir perturbação eletromagnética. Luzes DUV a visíveis foram geradas por lasers (VIASHO). Ponto de luz com diâmetro de 0,7 cm foi irradiado perpendicularmente no dispositivo para garantir que o dispositivo foi totalmente irradiado. Intensidade de potência de luz foi medida por um medidor de energia de potência (Thorlabs PM100D) com cabeça de potência de silício (Thorlabs S120VC). Todas as medidas fotoelétricas foram realizadas por um medidor de fonte (Keithley 2636B).

Resultados e Discussão

Morfologia e Estrutura do Fotodetector ZnO-QDs/MonoCamada MoS₂

Revestimento por rotação de solução de ZnO-QDs foi adotado para fabricar dispositivo ZnO-QDs/MoS₂, como mostrado na Fig. 1a. A Figura 1b mostra a imagem óptica de flocos de monocamada de MoS₂ com comprimento lateral médio de 25 μm. Imagem AFM na Fig. 1c mostra a espessura dos flocos de MoS₂ é ~ 0,8 nm, indicando que estes flocos de MoS₂ em forma triangular são monocamada [25]. Adicionalmente, dois modos Raman ativos localizados a 384,24 cm⁻¹ e 403,18 cm⁻¹ mostrados em espectros Raman na Fig. 1d correspondem a E¹_2g no plano e A_1g fora do plano, respectivamente. A diferença de dois picos é 18,94 cm⁻¹ em seguida, no espectro PL mostrado na Fig. 1e, há um pico localizado a 1,84 eV. Ambos os resultados são características distintivas de monocamada de MoS₂ [26]. Mapeamento Raman correspondente mostrado na Fig. 1f indicando que o floco de MoS₂ tem espessura uniforme.

ZnO-QDs podem emitir luz devido a efeito de emissão espontânea, que foi observado em nosso experimento, como mostrado na Fig. 2b. A Figura 2b demonstra os padrões XRD de ZnO-QDs em pó que estão de acordo com cartão JCPDS nº 36-1451 e nenhum outro pico é observado, o que não apenas verifica a existência de ZnO mas também significa que precursores foram completamente removidos por acetona. Padrões XRD de materiais QDs tendem a ter largura total a meia altura (FWHM) mais larga comparado com materiais em massa ou em pó [27], que também é observado em nossos pós de ZnO fabricados. Para garantir o tamanho médio e distribuição de ZnO-QDs dispersos em etanol, TEM e HRTEM são usados; imagens correspondentes de ZnO-QDs são mostradas na Fig. 2c e d. O tamanho médio de ZnO-QDs é 4,3 ± 1,87 nm; este resultado é obtido por análise estatística TEM de mais de 100 ZnO-QDs. Da imagem HRTEM na Fig. 2d, encontramos que ZnO-QDs têm qualidade cristalina alta com espaçamento de rede de 0,28 nm, que corresponde ao plano (100) de ZnO cristalino.

Desempenho Optoeletrônico dos Fotodetectores ZnO-QDs/MonoCamada MoS₂

Características corrente vs tensão de polarização (I-V) de dispositivos ZnO-QDs/MoS₂ no escuro e sob iluminação de luz (532 nm) são mostradas na Fig. 3a, e o inseto é características I-V de maior ampliação localizadas em tensão negativa. A maior razão ligado/desligado foi medida em cerca de 100 a tensão de 0,5 V. A área efetiva do dispositivo é 185,71 μm² e a PD do laser varia de 1,97 a 24,08 mW/cm². Devido a contatos Schottky entre a monocamada de MoS₂ e eletrodos, as curvas I-V são assimétricas. As vantagens da barreira Schottky localizada nas áreas de contato são que a barreira Schottky não só pode separar pares elétron-buraco fotogerados em tempo mais curto mas também reduzir a taxa de recombinação elétron-buraco de modo a ser benéfico para alcançar alta fotocorrente e velocidade de resposta rápida [28,29,30]. À medida que PD aumentava, fotocorrente aumentava significativamente quando o dispositivo era aplicado com tensão positiva, assim todas as medidas adicionais foram realizadas a V_ds = 1 V.

Responsividade é um dos parâmetros cruciais de fotodetectores, que é definida por R_λ = I_ph/PS, onde P é a PD da luz, e S é a área efetiva do fotossensível. Apresentamos um mapa de responsividade 3D do dispositivo ZnO-QDs/MoS₂ na Fig. 3b, que reflete o impacto de diferentes V_ds e PD na responsividade. Para descobrir as diferenças de desempenho entre dispositivo puro e dispositivo decorado com ZnO-QDs, medimos e comparamos fotocorrente (I_ph = I_light − I_dark) plotada por pontos vermelhos e responsividade (R_λ) plotada por pontos verdes, sob iluminação de laser de 405 nm com V_ds = 1 V, como mostrado na Fig. 3c. A fotocorrente é ajustada por I_ph ∼ P^α, onde P é a PD da luz e α representa o índice da lei de potência. Ajustando as fotocorrentes medidas, o valor de α = 0,8 para MoS₂ puro e α = 0,84 para ZnO-QDs/MoS₂ são alcançados. Aqui, o α calculado próximo a 1 implica que há menos portadores fotoexcitados perdidos devido a recombinação [31]. O dispositivo puro tem fotocorrente máxima de 0,168 nA sob PD de laser de 24,08 mW/cm² e exibe responsividade de 0,028 A/W sob PD de laser menor de 0,073 mW/cm². Com a mesma PD, dispositivo ZnO-QDs/MoS₂ mostra fotocorrente maior de 0,667 nA e responsividade de 0,084 A/W. Este resultado revela que a fotocorrente de dispositivos de monocamada de MoS₂ pode ser significativamente melhorada por decoração de ZnO-QDs. Além disso, dois parâmetros importantes em fotodetecção, eficiência quântica externa (EQE) e detectividade (D*), também foram calculados para comparação adicional. EQE é razão de elétrons fotogerados que são coletados fora do dispositivo para o número de fótons incidentes, expresso como EQE = hcR_λ/λe, onde h é constante de Planck, c é velocidade da luz, λ é comprimento de onda da luz de excitação, e e é carga eletrônica elementar. Quanto a D*, pode quantificar a sensibilidade do fotodetector e é definido como D* = R_λS^1/2 /(2eI_dark )^1/2 se assumirmos que I_dark contribui para ruído principal. Como mostrado na Fig. 3d, dispositivo puro exibe EQE máximo (vermelho) e D* (verde), correspondentes a 8,5% e 3,84 × 10¹⁰ Jones, respectivamente, sob PD de laser de 0,075 mW/cm². Enquanto isso, com a mesma PD, EQE máximo e D*, correspondentes a 25,7% e 1,05 × 10¹¹ Jones, respectivamente, ambos sendo cerca de 3 vezes maiores que os do puro são obtidos por dispositivo ZnO-QDs/MoS₂. O D* alcançado por nosso dispositivo híbrido é competitivo com o de muitos outros fotodetectores relatados baseados em materiais em camadas, como heterojunção ponto quântico de grafeno/WSe₂/Si (4,51 × 10⁹ Jones) e estrutura grafeno/pontos quânticos de grafeno/grafeno (~ 10¹¹ Jones) [32, 33]. Isso é porque I_dark obtido no dispositivo é reduzido a valor extremamente pequeno abaixo de 0,1 nA a 1 V de polarização; é comparável com I_dark de fotodetector heterojunção grafeno-silício (0,1 nA a polarização zero) [34].

Fotocorrente de dispositivo puro e dispositivo decorado com ZnO-QDs sob exposição de laser com diferentes comprimentos de onda são dados na Fig. 4a. Existe amplificação clara de fotocorrente seja em 405 nm, 532 nm ou 635 nm, o que implica que pontos quânticos de ZnO com banda proibida larga são capazes de melhorar o desempenho de detecção de luz visível. Investigamos ainda a resposta espectral broadband do dispositivo híbrido, luz de 254 nm com PD de 0,26 mW/cm² e luz de 375 nm com PD de 0,51 mW/cm² foram aplicadas para iluminar dispositivo híbrido e excelentes propriedades de fotorresposta foram observadas como mostrado na Fig. 4b. Além disso, o dispositivo híbrido não mostra resposta quando iluminado por luz com comprimento de onda acima de 800 nm. Embora a potência de iluminação UV seja baixa, a fotocorrente ainda é muito maior ou pelo menos comparável com aquelas obtidas sob iluminação de luz visível com PD muito maior. Acreditamos que é a banda proibida larga de ZnO-QDs que permite dispositivo híbrido absorver mais fótons quando luz UV incide sobre ele; assim, muitos portadores são gerados e transferidos para MoS₂ de modo a ampliar grandemente a fotocorrente. Além disso, após ligar/desligar status por 6 vezes por mais de 250 s, fotocorrente e corrente escura ainda permaneceram em seus níveis, o que demonstrou excelente estabilidade de foto deste dispositivo híbrido.

Um fotodetector com velocidade de resposta rápida é adequado para algumas áreas, como comunicação óptica e imagem de vídeo. Como outro parâmetro importante de fotodetectores, tempo de resposta também foi investigado sob luz incidente de 635 nm com PD de 35 mW/cm². Neste trabalho, definimos o tempo de subida e tempo de decaimento do fotodetector como o tempo tomado para o dispositivo atingir 90% do valor de equilíbrio a partir da corrente inicial, e vice-versa, respectivamente. Para o dispositivo puro, tempo de subida foi 9,5 s e tempo de decaimento foi 17,4 s, tal velocidade de resposta lenta principalmente devido a estados de armadilha localizados na banda proibida que foi introduzida por defeitos nos materiais [35]. Após fotodetector de MoS₂ ser decorado com ZnO-QDs, como mostrado na Fig. 4c e d, os tempos de subida e decaimento reduziram para 1,5 s e 1,1 s, o tempo de resposta foi reduzido em 84,2% e 93,7%, respectivamente. Este resultado demonstra que ZnO-QDs podem encurtar grandemente o tempo de resposta de fotodetectores de MoS₂ e tornar este fotodetector híbrido um candidato adequado para aplicações práticas. Para avaliar estabilidade a longo prazo do fotodetector híbrido, medimos a fotocorrente do dispositivo por mais de 1 mês (intervalo de 3 dias), como mostrado na Fig. 4e; razão fotocorrente/corrente escura (PDCR = I_ph/I_dark) foi aplicada. Após ser exposto ao ar por 1 mês, PDCR do dispositivo não mostra degeneração óbvia; imagens inseridas mostram que a corrente medida no dia 1 e dia 31 quase permanece no mesmo nível; claramente, este fotodetector híbrido tem boa estabilidade para fotodetecção a longo prazo.

Mecanismo de Fotorresposta

Aqui investigamos o mecanismo sobre o aprimoramento do desempenho de fotodetecção do fotodetector ZnO-QDs/MoS₂. Primeiro, verificamos a absorção da estrutura híbrida por meio de simulações numéricas. Usando o método de elementos finitos, construímos um modelo de cálculo que consiste em um domínio de ar no topo e um substrato de safira na base. O topo e a base do modelo foram truncados por duas camadas perfeitamente casadas para evitar reflexões espúrias. O índice de refração do substrato de safira foi definido como constante 1,75. No início, colocamos respectivamente camada de MoS₂ de 0,8 nm de espessura e camada de ZnO de 4,5 nm de espessura no substrato de safira, para verificar absorções independentes. O índice de refração de monocamada de MoS₂ foi tomado da referência [36], e o de ZnO foi tomado da referência [37]. Então colocamos uma camada híbrida (ZnO sobre MoS₂) no mesmo substrato de safira para examinar a absorção geral. Como mostrado na Fig. 5a, a camada híbrida apresenta absorção amplificada na região de comprimento de onda abaixo de 400 nm comparado com monocamada nua de MoS₂, revelando melhor absorção UV após decoração de ZnO-QDs. Então, verificamos experimentalmente espectros de absorção UV-Vis de MoS₂, ZnO-QDs e ZnO-QDs/MoS₂ e o resultado corresponde ao calculado. Como mostrado na Fig. 5b, monocamada de MoS₂ exibe faixa de absorção broadband de UV a comprimento de onda de luz visível e nenhum pico de absorção é encontrado quando o comprimento de onda aumenta para NIR. Quanto a ZnO-QDs, os picos de absorção estão localizados em comprimento de onda de luz UV e existe taxa de absorção maior em comparação com MoS₂. Após decoração de ZnO-QDs, encontramos que ZnO-QDs/MoS₂ exibe capacidade de absorção mais forte que MoS₂ puro, indicando que a heteroestrutura tem interação luz-matéria mais intensiva. Os gráficos Tauc correspondentes são mostrados na Fig. 5c, e a banda proibida de MoS₂ e ZnO-QDs pode ser calculada como ~ 1,77 eV e ~ 3,42 eV, respectivamente, que são próximos aos valores em relatórios anteriores [27, 38].

Baseado em relatórios anteriores, MoS₂ e ZnO-QDs são ambos semicondutores tipo n com função trabalho de 4,7 eV e 5,3 eV [39, 40], respectivamente. Afinidade eletrônica de MoS₂ é aproximadamente 4,3 eV [41], que é ligeiramente maior que a de ZnO-QDs (4,2 eV) [42]. Banda proibida de MoS₂ e ZnO-QDs é considerada 1,8 eV e 3,4 eV de acordo com cálculos de gráfico Tauc. A estrutura de banda de energia de MoS₂ e ZnO (antes e depois do contato), mostrada na Fig. 6a e b, é construída e usada para investigar o mecanismo sobre o aprimoramento do desempenho de fotodetecção.

Heterojunção MoS₂/ZnO-QDs é formada por forças de Van der Waals e o alinhamento de banda tipo I na interface pode ser usado para explicar a responsividade amplificada [42]. Quando estas heteroestruturas são iluminadas sob luz UV, tanto ZnO-QDs quanto MoS₂ absorvem fortemente fótons de luz e elétrons movem-se de banda de valência para banda de condução de modo que o processo "I" ocorre. Depois, elétrons são injetados da banda de condução de ZnO-QDs para banda de condução de MoS₂ de modo a formar processo "V" através de agitação térmica, enquanto isso, parte dos elétrons na banda de condução de ZnO-QDs tunelam para banda de condução em MoS₂, resultando no processo "III". E então, buracos na banda de valência de ZnO-QDs movem-se para a banda de valência correspondente em MoS₂, como mostrado no processo "IV". Além disso, emissão espontânea pode fazer alguns dos elétrons na banda de condução de ZnO-QDs moverem de volta para banda de valência para emitir fóton que pode excitar elétrons na banda de valência de MoS₂ para banda de condução de modo a formar o processo "II". Por outro lado, processos similares aconteceram quando os dispositivos híbridos foram iluminados por luz visível, exceto que os elétrons excitados eram do nível de energia de defeito de ZnO-QDs [43], o que reduziria energia excitada. Como resultado, estes pares elétron-buraco excitados transferem de ZnO-QDs para MoS₂ e levam a amplificação significativa de fotocorrente em comparação com dispositivo puro. Além disso, grande número de portadores excitados em MoS₂ aumentará grandemente a taxa de recombinação e diminuirá o tempo de resposta e decaimento [42], que foram observados na Fig. 4c e d.

Conclusões

Em resumo, relatamos um fotodetector baseado em estrutura híbrida monocamada MoS₂/ZnO-QDs. Comparado com a monocamada de MoS₂, decoração de ZnO-QDs leva não só a enorme amplificação de fotorresposta no espectro visível mas também extensão para faixa ultravioleta profundo (DUV). Sob excitação de luz visível, este dispositivo híbrido exibe velocidade de resposta mais rápida (1,5 s e 1,1 s, respectivamente), responsividade superior a 0,084 A/W e detectividade maior de 1,05 × 10¹¹ Jones. Estes são atribuídos a grande número de injeção de portadores de ZnO-QDs para MoS₂. Além disso, o dispositivo híbrido mostra excelente estabilidade sob exposição à atmosfera a temperatura ambiente. Assim, nosso estudo pode fornecer um método para melhorar o desempenho de fotodetectores e expandir os blocos de construção para dispositivos optoeletrônicos de alto desempenho.