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A resposta fotocorrente extremamente aprimorada em nanofolhas isolantes topológicas com alta condutância

Resumo


A fotocorrente foi realizada em nanofolhas isolantes topológicas com diferentes condutâncias. A maior fotocorrente é observada na nanofolha com maior condutância. A responsividade é proporcional à condutância da nanofolha em duas ordens. A responsividade é independente da intensidade da potência da luz no vácuo, mas diminui drasticamente na intensidade da potência baixa no ar. A relação entre a responsividade no ar e no vácuo é negativamente proporcional ao inverso da intensidade da energia da luz. Esses comportamentos são entendidos como a fotocorrente estatística em um sistema com moléculas bloqueadas. A constante de tempo diminui à medida que a espessura aumenta. Uma constante de tempo mais longa é observada na pressão atmosférica mais baixa.

Introdução


É uma tarefa contínua procurar materiais com maior resposta de fotocorrente. A curta profundidade de penetração da luz em materiais de estado sólido faz com que a resposta da fotocorrente seja dominada por portadores de superfície. Um material com um carreador de superfície mais abundante é um candidato melhor como fotodetector. Por um longo tempo, materiais com altas proporções superfície-volume, como nanofios, foram amplamente estudados [1–6]. Acompanhado com a largura de banda de fotodetecção ampla, materiais de baixa dimensão com dispersão EK linear, como grafeno, [7, 8] heteroestruturas à base de grafeno, [1-4], dicalcogenetos metálicos transicionais bidimensionais (TMDs) e materiais topológicos, têm atraído grande atenção [9-16].

Os relatórios recentes revelam que a resposta de fotocorrente relatada varia em amplas faixas [17–22]. Atribui-se intuitivamente essas distribuições a diferentes condições experimentais e de crescimento de materiais. A maioria dos relatórios concentra sua atenção no ajuste do componente material. Os mecanismos intrínsecos potenciais nessas distribuições são menos investigados e discutidos. Esclarecer o mecanismo intrínseco pode ajudar a melhorar o defeito potencial e otimizar muito o desempenho. Acredita-se que a qualidade da amostra deve ser um fator crítico que domina a resposta da fotocorrente [17–22]. Além da estrutura cristalina e da análise de componentes, existem outros métodos físicos simples para determinar a qualidade da amostra? Chegou ao nosso conhecimento que a fotorresponsividade se distribui em uma ampla faixa com diferentes resistências de folha com base em uma série de relatórios experimentais. Os processos de transporte de pares elétron-buraco induzidos por fótons seguem processos de espalhamento em sistemas mesoscópicos de estado sólido, de modo que a condutância do material seria um fator crítico para dominar a resposta de fotocorrente relatada. No entanto, este efeito ainda não foi bem estudado e faltam trabalhos experimentais relacionados.

Para identificar o efeito da condutância na resposta da fotocorrente, investigamos sistematicamente a resposta da fotocorrente em nanofolhas isolantes topológicas com condutividade diferente. A fotocorrente é linear com a intensidade da energia da luz, e a fotocorrente é proporcional à corrente escura. A fotocorrente mais alta é observada na nanofolha com maior condutividade. A responsividade é proporcional à condutância da nanofolha em duas ordens. A responsividade é independente da intensidade da potência da luz no vácuo, mas diminui drasticamente na intensidade da potência baixa no ar. A relação entre a responsividade no ar e no vácuo é negativamente proporcional ao inverso da intensidade da energia da luz. Esses comportamentos são entendidos como a fotocorrente estatística em um sistema com moléculas bloqueadas. A constante de tempo diminui à medida que a espessura aumenta. Este comportamento pode ser entendido como o processo de fluxo de corrente por uniformidade. As constantes de tempo de carga e descarga de diferentes pressões são determinadas. Uma constante de tempo mais longa é observada na pressão atmosférica mais baixa. A responsividade, R , é linear com a condutividade da nanofolha. O R em V =0,1 V atinge 731 em nanofolhas com maior condutância. Estes são maiores do que todos os valores relatados em (Sb, Bi) 2 (Te, Se) 3 isolantes topológicos e materiais de baixa dimensão e apenas inferior a várias heteroestruturas relatadas.

Método Experimental


Cristais únicos de Sb 2 Se 2 Te foram cultivados por um forno caseiro de zona flutuante aquecida por resistência (RHFZ). As matérias-primas iniciais do Sb 2 Se 2 Te foram misturados de acordo com a razão estequiométrica. No início, as misturas estequiométricas de elementos de alta pureza Sb (99,995%), Se (99,995%) e Te (99,995%) foram derretidas a temperaturas de 700 800 ° C por 20 h e, em seguida, resfriadas lentamente à temperatura ambiente em um tubo de vidro de quartzo evacuado. O material resultante foi usado como uma haste de alimentação para o seguinte experimento RHFZ. Após o crescimento, os cristais foram então resfriados em forno à temperatura ambiente. Os cristais crescidos foram clivados ao longo do plano basal, produzindo uma superfície semelhante a um espelho prateado e brilhante, e então preparados para novos experimentos. O espectro Raman, EDS e XPS suportam que o cristal é Sb 2 Se 2 Te. A difração de raios-X mostra picos agudos que indicam que o Sb 2 Se 2 O cristal possui alta cristalinidade e uniformidade. Nossos trabalhos anteriores mostram que os parâmetros físicos extraídos do ARPES e a oscilação quântica SdH são consistentes. Estes suportam o Sb 2 Se 2 O cristal apresenta alta qualidade e uniformidade.

O Sb 2 Se 2 As nanofolhas foram obtidas esfoliando cristais em massa usando fita adesiva e foram então dispersas no isolante SiO 2 (300 nm) / n Modelos -Si com circuitos Ti / Au pré-padronizados. Dois contatos de metal de platina (Pt) foram subsequentemente depositados no Sb 2 selecionado Se 2 As nanofolhas usando a técnica de feixe de íons focados (FIB). A Figura 1a-c mostra as imagens SEM de três Sb 2 Se 2 Te nanofolhas. A espessura das nanofolhas é determinada por microscopia de força atômica, e a espessura medida de três nanofolhas sintetizadas foram 58 nm, 178 nm e 202 nm, respectivamente. A condutância dessas nanofolhas foi medida por Keithley 4200-SCS. A corrente foi medida em função da tensão aplicada em um método de duas pontas de prova. O I + e V + são o mesmo ponto de contato, e o I - e V - são o mesmo ponto de contato. Para identificar o efeito da condutância intrínseca na resposta da fotocorrente, três nanofolhas com diferentes condutâncias foram preparadas para a medição da fotocorrente.

a , b , e c mostre as fotos do SEM de três Sb 2 Se 2 Te nanofolhas. A espessura da nanofolha é medida por AFM. Dois contatos Pt foram depositados em uma nanofolha para medir a fotocorrente. d , e , e f revelam a relação tensão-corrente, e é linear. Isso indica o contato ôhmico entre os eletrodos Pt e Sb 2 Se 2 Te nanofolhas

Resultados e discussão


A Figura 1d – f revela uma relação linear tensão-corrente. Isso indica a característica metálica e os contatos ôhmicos entre os eletrodos de Pt e as nanofolhas. A condutância medida, G , são 4 × 10 −5 , 0,006 e 7 × 10 −5 (S) para nanofolhas com espessuras de 202, 178 e 58 nm, respectivamente. A condutividade é superior a 1000 (S / m), o que apóia a qualidade de cristal extremamente alta em nossas nanofolhas.

A Figura 2a-c mostra as correntes medidas em função da intensidade da energia da luz. A Figura 2d-f revela que a corrente medida é proporcional à intensidade da energia da luz [27, 28]. A relação pode ser expressa como I em = β P α + eu desligado , onde o eu em são as correntes medidas com luz, I desligado são as correntes medidas sem luz, β é uma constante relacionada à resposta da fotocorrente, P é a intensidade da energia da luz, e α é uma constante relacionada à condição de iluminação da luz entre os dispositivos e a luz. É importante notar que quanto maior eu em é observado na nanofolha com I maior desligado . A fotocorrente, I ph , é definido como I em - eu desligado . A Tabela 1 lista o resultado do ajuste. Isso mostra que α ≈1 para todas as nanofolhas com diferentes espessuras e que suporte as características ópticas consistentes nessas nanofolhas. É importante notar que β / G é 1,1 × 10 5 ± 0,2 × 10 5 (A / WS) para todas as nanofolhas. Isso indica que a fotocorrente observada é proporcional à condutância efetiva. Essa descoberta apóia que, além da geometria do sistema e da estrutura de banda do material, a condutância efetiva das nanofolhas também seria um fator crítico que domina a resposta da fotocorrente.

a , b , e c mostram as correntes medidas em função da intensidade da energia da luz em três amostras com espessuras diferentes. d , e , e f revelam que as correntes medidas são proporcionais à intensidade da energia da luz. Chamamos nossa atenção que quanto maior eu em é observado na nanofolha com I maior desligado

O eu ph origina-se de pares elétron-buraco induzidos pela interação entre fótons injetados e nanofolhas. Os elétrons induzidos e os buracos fluem em direções opostas sob polarização elétrica aplicada. O efetivo I ph é proporcional à tensão aplicada e à quantidade de pares elétron-lacuna. Mais fótons injetados levam a mais pares elétron-buraco. A profundidade de penetração da luz é curta e fraca dependendo da intensidade da força da luz. É relatado que a profundidade de penetração da luz é de aproximadamente 20 nm em isoladores topológicos, que é menor do que a espessura de nossas nanofolhas [23, 24]. O eu ph deve ser independente da espessura da nanofolha quando a espessura for maior do que a profundidade de penetração da luz. A área de superfície da nanofolha se distribui em um fator de 3, mas o I observado ph se espalha sobre uma diferença de duas ordens. Além dos pares de elétron-buraco induzidos eficazes, os diferentes I ph deve originar-se de propriedades intrínsecas. A fim de excluir efeitos de geometria extrínseca no I ph e determinar quantitativamente o desempenho dessas nanofolhas, a responsividade, R , é calculado usando a seguinte equação:
$$ R =\ frac {I_ {ph}} {PS}, $$ (1)
onde P e S são a intensidade da energia da luz e a área efetiva, respectivamente.

A Figura 3 mostra R em função da intensidade da energia da luz, diferente do geralmente relatado que o R diminui drasticamente à medida que a intensidade da energia da luz aumenta nos isoladores topológicos de base biológica e materiais de baixa dimensão [25, 26]. Nossos resultados mostram que o R e G são independentes da intensidade da energia da luz no vácuo. Isso também apóia que a profundidade de penetração da luz deve ser menor do que a espessura da nanofolha em nossas condições experimentais. O maior R é observada na nanofolha com maior condutância. Isso suporta que a fotorresposta mais alta observada se origina das características de transporte intrínsecas e não da geometria da nanofolha ou das condições experimentais.

A responsividade de três Sb 2 Se 2 Te nanofolhas. Revela uma fraca dependência da intensidade da potência da luz na responsividade. A maior responsividade é observada na nanofolha com maior condutividade

Conforme mostrado na Fig. 1, a relação linear tensão-corrente sustenta que as nanofolhas revelam um comportamento metálico. Os pares elétron-buraco induzidos por luz viajariam para dois contatos de eletrodo devido à polarização de tensão aplicada [27-29]. Seguindo a lei de Ohm, a fotocorrente relacionada pode ser determinada através da relação I ph = V G onde V é a polarização de tensão aplicada entre dois eletrodos. O eu ph é proporcional ao G .

A Figura 4 revela o R como uma função do G em um gráfico log-log. Os pontos de dados de Sb 2 Se 2 Estes são os resultados medidos neste trabalho e os pontos de dados de Sb 2 SeTe 2 são extraídos de nosso trabalho anterior sob as mesmas condições de crescimento de cristal e configurações de medição [27]. A espessura de Sb 2 SeTe 2 nanofolhas têm cerca de 180 nm. O comprimento de onda é 532 nm. Ambos Sb 2 Se 2 Te e Sb 2 SeTe 2 mostre que R é independente da intensidade da energia da luz. Esses pontos de dados seguem a tendência da linha pontilhada em uma ampla faixa da condutância da nanofolha. Isso apóia que R é proporcional ao G , o que é consistente com a nossa proposta.

Responsividade em função da condutância da nanofolha. Mostra que a responsividade é proporcional à condutância da nanofolha. O Sb 2 SeTe 2 os dados são de nossos valores relatados

Um sistema com maior resposta de fotocorrente é muito preferido para aplicações potenciais. Além de procurar novos materiais ou sistemas com estrutura de banda e gap específicos, um tratamento adequado em um sistema também seria um método adequado para aumentar a fotorresposta. Nossos resultados experimentais suportam que a condutância elétrica intrínseca seria um fator crítico para otimizar a resposta da fotocorrente. Isso pode ser alcançado por meio de condições de crescimento adequadas. Como mostrado na Fig. 4, a fotocorrente é 2 ordens aprimorada por meio de ajuste de condutância. Este estudo pode orientar outros pesquisadores na construção de uma diretriz adequada na seleção de um sistema melhor para estudos experimentais posteriores por meio de um teste elétrico simples.

O R e detectividade em V =0,1 V atinge 731 e 2,6 × 10 10 na nanofolha com maior condutividade. Estas fotorrespostas são maiores do que todos os valores relatados em (Sb, Bi) 2 (Te, Se) 3 isoladores topológicos e materiais de baixa dimensão [27, 28] e apenas mais baixos do que várias heteroestruturas relatadas. Recentemente, materiais de baixa dimensão chamaram grande atenção no campo da fotocorrente. Chamamos nossa atenção que a condutividade relatada nesses materiais de baixa dimensão é extremamente alta. Isso é consistente com nosso resultado experimental de que a condutividade seria um fator crítico que domina a resposta da fotocorrente.

A Figura 5 representa R como funções da intensidade de energia da luz no vácuo e na atmosfera. Chama a nossa atenção o R diminui drasticamente quando a intensidade da luz é inferior a 500 Wm −2 na atmosfera. Isso apóia a redução de R em baixa intensidade de luz na atmosfera pode vir da influência do molecular adsorvido na superfície de nosso Sb 2 Se 2 Te nanofolha.

Responsividade e ganho fotocondutivo em função da intensidade da energia luminosa em um comprimento de onda de 532 nm. A responsividade é uma dependência fraca da intensidade da energia da luz no vácuo. A responsividade diminui à medida que a intensidade da energia da luz diminui na atmosfera quando a intensidade da energia da luz é inferior a 500 W / m 2

A fotorresposta seria extremamente sensível às condições da superfície da amostra. Além da redução da área de resposta efetiva, defeitos de superfície e oxidação podem reduzir a mobilidade do portador e a vida útil.

Recentemente, é relatado que moléculas adsorvidas na superfície de Bi 2 Se 3 isoladores topológicos dobram a estrutura e levam a um 2DEG adicional. Este 2DEG induzido aumentaria a mobilidade efetiva da portadora [30]. Um sistema com maior mobilidade da portadora pode diminuir o tempo de trânsito da portadora e produzir uma fotocorrente mais alta. Por outro lado, a mobilidade aprimorada do portador deve ser independente da intensidade da energia da luz. Estes apoiam que o observado R a supressão é principalmente da área efetiva de brilho, não das características intrínsecas de transporte. Assim, acredita-se que a queda de R no ar em baixa intensidade de luz deve estar mais relacionado ao efeito de sombra molecular adsorvido do que o efeito de relaxamento do portador complexo intrínseco.

A definição de responsividade é a razão entre a portadora induzida e os fótons incidentes, e também pode ser expressa como \ (R =\ eta \ frac {q} {hf}, \) onde q , hf , e η são a carga da portadora, a fotoenergia e a eficiência quântica, respectivamente. O η está diretamente relacionado às propriedades do material e ao comprimento de onda da luz. Para excluir outros efeitos extrínsecos e intrínsecos e otimizar o efeito de sombra da molécula, o R ( a eu r ) / R ( v a c ) é o gráfico em função da intensidade da energia da luz. Conforme mostrado na Fig. 6, a proporção aumenta à medida que a intensidade de potência aumenta e satura gradualmente na intensidade de alta potência.

A relação entre a responsividade no ar e no vácuo em função da intensidade da força da luz. Os pontos de dados vão bem com a predicação teórica. A inserção mostra que a proporção da responsividade no ar em relação ao vácuo é negativamente proporcional ao inverso da intensidade da energia da luz

Propomos um modelo em que o número do fóton incidente é Y , o m os fótons interagem com o material e n os fótons são bloqueados por moléculas adsorvidas na superfície. Ou seja, Y = m + n . O Z é o número médio da portadora de fotocorrente induzida por um fóton. Na intensidade de luz extremamente fraca, o número da foto é muito menor do que a unidade molecular total, a fotocorrente efetiva deve seguir o cálculo estatístico, e o resultado suporta que a eficiência quântica, η , pode ser expresso como
$$ \ eta (ar) =\ left (1- \ frac {n} {2Y} \ right) Z. $$ (2)
Este cálculo estaticamente apóia que a fotocorrente efetiva estaria fortemente relacionada à intensidade da potência da luz no limite da intensidade da potência da luz fraca e longo tempo de relaxamento; o número do fóton pode ser menor do que o "criador do portador de fotos". A fotocorrente efetiva pode ser expressa como
$$ \ frac {R (ar)} {R (vac)} \ propto \ left (1- \ frac {n} {2Y} \ right) $$ (3)
O Y é diretamente proporcional à intensidade da energia da luz. O R ( a eu r ) / R ( v a c ) é negativamente proporcional ao inverso de Y e é fracamente dependente do Y na situação do Y n . Conforme mostrado na Fig. 6, ele revela claramente que os pontos de dados medidos vão bem com a equação teórica, e a inserção mostra que os pontos de dados são negativamente proporcionais ao inverso da intensidade da energia da luz. Estes apoiam que a queda de fotocorrente observada vem principalmente do efeito de sombra das moléculas adsorvidas na superfície. O \ (\ frac {R (ar)} {R (vac)} \) é aproximadamente 0,4 em alta intensidade de potência e isso indica que a superfície cobre com moléculas adsorvidas em 40%.

A inserção inferior esquerda da Fig. 7 mostra a fotocorrente em função do tempo. O processo de cobrança pode ser descrito pelo e - t / k , onde k é uma constante de tempo característica. Nosso resultado experimental revela que a fotocorrente medida vai bem com a linha de ajuste. A inserção superior direita mostra a constante de tempo de carga extraída como uma função da espessura. Ele revela que a constante de tempo diminui à medida que a espessura aumenta. Este comportamento pode ser entendido como o processo de fluxo de corrente por uniformidade [27, 28]. Por outro lado, as constantes de tempo de carga e descarga de diferentes pressões atmosféricas são determinadas. Mostra que a constante de tempo de carga é aproximadamente igual às constantes de tempo de descarga, e uma constante de tempo mais longa é observada na pressão atmosférica mais baixa.

A inserção inferior esquerda mostra a fotocorrente em função do tempo no processo de carga e vai bem com a linha de adaptação. A inserção superior direita mostra a constante de tempo de carga como uma função da espessura. A constante de tempo de carga e descarga em função da pressão

Conclusão


A fotocorrente foi realizada no Sb 2 Se 2 O isolador topológico com condutância diferente em um comprimento de onda de 532 nm. A fotocorrente é linear com a intensidade da energia da luz, e a fotocorrente é proporcional à corrente escura. Maior fotocorrente é observada na nanofolha com maior condutância. A responsividade é proporcional à condutividade da nanofolha. A responsividade é independente da intensidade da potência da luz no vácuo, mas diminui drasticamente na intensidade da potência baixa no ar, ou seja, em contraste com a maioria dos resultados relatados. A relação entre a responsividade no ar e no vácuo é negativamente proporcional ao inverso da intensidade da energia da luz. Esses comportamentos são entendidos como a fotocorrente estatística em um sistema com moléculas bloqueadas. Seguindo o modelo teórico, a superfície cobre com moléculas adsorvidas em 40% no ar. A constante de tempo diminui à medida que a espessura aumenta. Este comportamento pode ser entendido como o processo de fluxo de corrente por uniformidade. As constantes de tempo de carga e descarga de diferentes pressões são determinadas. Uma constante de tempo mais longa é observada na pressão atmosférica mais baixa. O R e detectividade em V =0,1 V atinge 731 e 2,6 × 10 10 na nanofolha com maior condutividade. Estes são maiores do que todos os valores relatados em (Sb, Bi) 2 (Te, Se) 3 isolantes topológicos e materiais de baixa dimensão e apenas inferior a várias heteroestruturas relatadas.

Abreviações

ARPES:

Espectroscopia de fotoemissão de ângulo resolvido
EDS:

Espectroscopia de raios-X de dispersão de energia
SdH:

Shubnikov-de Haas
XPS:

espectroscopia de fotoelétrons de raios-X

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