Bifurcação de Susceptibilidade Magnética em Sb₂Te₃ Dopado com Ni: Evidência de Antiferromagnetismo com Ferromagnetismo Fraco Coexistente

Introdução

Isolantes topológicos tridimensionais (TIs) hospedam estado de superfície Dirac filtrado por spin protegido por simetria de reversão temporal. A textura de spin helicoidal deste estado gerou intenso interesse para aplicações spintrônicas e de informação quântica. Introduzir magnetismo em um TI quebra simetria de reversão temporal, abre lacuna no ponto Dirac, e pode dar origem a fenômenos exóticos como efeito Hall quântico anômalo, acoplamento magnetoelétrico topológico, modos de borda quirais ajustáveis, e trançamento de Majorana. Embora muito trabalho tenha focado em assinaturas de transporte em filmes finos de (Bi, Sb)₂Te₃ dopados com Mn, Cr e V, a resposta magnética intrínseca de TIs dopados com elementos em massa permanece mal compreendida porque o sinal magnético é frequentemente fraco. Um estudo detalhado dos mecanismos de acoplamento magnético em tais materiais é portanto essencial para guiar design futuro de dispositivos.

Neste estudo investigamos propriedades magnéticas de cristais únicos de Sb₂Te₃ dopado com Ni. Observamos loop de histerese de baixa coercividade abaixo de T_N, descontinuidade clara de susceptibilidade em T_N que é independente de campo, e bifurcação pronunciada entre curvas ZFC e FC abaixo de T_N. A magnitude da bifurcação diminui com campo crescente e desaparece acima de 7000 Oe, consistente com energia de anisotropia magnética. Estes achados suportam coexistência de antiferromagnetismo e componente ferromagnético fraco em Sb₂Te₃ dopado com Ni.

Método Experimental

Padrão de difração de raios-X (XRD) de cristal único Ni_0.016Sb₂Te₃. Picos de Bragg nítidos confirmam estrutura altamente monocristalina, fase-pura.

Sb, Te e Ni de alta pureza (99,995%) foram misturados em razões estequiométricas, fundidos a 700-800 °C por 20 h, e resfriados lentamente em tubo de quartzo evacuado. A barra de alimentação resultante foi usada em forno de zona flutuante aquecido por resistência (RHFZ) caseiro. Crescimento RHFZ produz cristais com uniformidade excepcional; isso foi demonstrado em nosso trabalho anterior em cristais TI. Após crescimento, cristais foram resfriados no forno, clivados ao longo do plano basal para expor superfície espelhada, e caracterizados por espectroscopia de raios-X dispersiva em energia (EDS). Razão Ni:Sb:Te medida foi 0,017:2:3, confirmando nível de dopagem pretendido. Dimensões do cristal foram 3 mm × 2 mm × 0,42 mm. Magnetização foi medida com magnetômetro SQUID MPMS Quantum Design em campos até 7 T, aplicados perpendicular à superfície clivada.

Resultados e Discussão

Figura 2 mostra magnetização versus campo em várias temperaturas. Sistema exibe diamagnetismo em ampla faixa de campo e temperatura, consistente com contribuição spin-portadora relatada em TIs baseados em Sb₂Te₃. Loop de histerese claro aparece abaixo de 125 K, com campo coercitivo de ≈50 Oe e magnetização remanente/saturada de 10⁻⁵–10⁻⁴ emu g⁻¹ a 100 K. Baixa coercividade e pequena magnetização indicam componente ferromagnético fraco emergindo abaixo de T_N.

Susceptibilidade magnética versus temperatura sob diferentes campos (2-200 K). Resposta de alto campo permanece diamagnética. Inseto (canto superior direito): loop de histerese abaixo de 125 K. Inseto (canto inferior esquerdo): ausência de histerese acima de 125 K.

Medidas de susceptibilidade field-cooled (FC) e zero-field-cooled (ZFC) revelam bifurcação pronunciada abaixo de T_N. Bifurcação cresce conforme campo aplicado diminui, e desaparece para campos excedendo 7000 Oe. Descontinuidade a 125 K é independente de campo, marcando temperatura de Néel. Susceptibilidade acima de T_N segue lei de Curie-Weiss, χ = χ₀ + C/(T – θ). Plotando 1/(χ – χ₀) versus T rende linha reta entre 125 e 250 K, com intercepto em –125 K, confirmando acoplamento antiferromagnético (θ ≈ –125 K). Este valor alinha-se com T_N e temperatura onde loop de histerese aparece, indicando coexistência de ferromagnetismo fraco e antiferromagnetismo abaixo de T_N.

Análise da constante de Curie mostra que μ ≈ 3,5 μ_B a 200 Oe, próximo ao valor teórico para Ni²⁺. Bifurcação origina-se de anisotropia magnética: em ZFC momentos congelam aleatoriamente, enquanto em FC alinham com campo, levando a susceptibilidades diferentes. Relação de campo médio T_N = S(S+1)J₀/(3k_B) rende acoplamento de troca J₀ de 4,28 × 10²² J, consistente com comportamento magnético observado.

Figura 4 mostra que diferença de susceptibilidade FC – ZFC segue forma exponencial, χ_S e^{–J₀S/(k_BT)}, onde χ_S é susceptibilidade saturada. χ_S extraído depende de campo de maneira que espelha susceptibilidade medida, suportando interpretação de ferromagnetismo fraco. Energia de anisotropia magnética ΔE ≈ 1,13 × 10²² J, estimada de H_C = 50 Oe, iguala energia de momento magnético em B ≈ 0,61 T; logo bifurcação desaparece acima de ≈0,7 T.

Inseto superior esquerdo: diferença FC-ZFC ajusta teoria de campo médio. χ_S extraído rastreia cuspide de susceptibilidade.

Oscilações De Haas–van Alphen (dHvA) são observadas na dependência de campo inverso da magnetização. Oscilações são bem descritas pela fórmula Lifshitz-Kosevich, rendendo frequência F = 29,8 T e fator de fase δ_p = 0,43. Usando relação Onsager, vetor de onda de Fermi correspondente K_F = 0,030 Å⁻¹ corresponde a dados ARPES, confirmando que sinal dHvA origina-se do estado de superfície topológico.

Susceptibilidade magnética versus 1/B mostra oscilações dHvA periódicas que ajustam modelo Lifshitz-Kosevich.

Conclusão

Cristais únicos de Sb₂Te₃ dopado com Ni exibem loop de histerese de baixa coercividade abaixo da temperatura de Néel (125 K), salto de susceptibilidade independente de campo em T_N, e bifurcação de curvas ZFC e FC abaixo de T_N. Magnitude da bifurcação diminui com campo crescente e desaparece acima de ≈0,7 T, em linha com energia de anisotropia magnética. Estes resultados demonstram que estado fundamental antiferromagnético coexiste com componente ferromagnético fraco, e que cuspide de susceptibilidade característica comumente observada em TIs origina-se deste ferromagnetismo fraco em vez do estado de superfície Dirac sozinho. Oscilações dHvA confirmam presença de portadores de superfície topológicos. Estes insights avançam nossa compreensão de magnetismo em isolantes topológicos dopados e auxiliam design de dispositivos spintrônicos que exploram ambas ordens antiferromagnética e ferromagnética.

Disponibilidade de dados e materiais

Conjuntos de dados gerados durante e/ou analisados durante o estudo atual estão disponíveis dos autores correspondentes mediante solicitação razoável.

Abreviações

XPD:

Difração de raios-X

EDS:

Espectroscopia de raios-X dispersiva em energia

ARPES:

Espectroscopia de fotoemissão resolvida em ângulo

dHvA:

De Haas-van Alphen