Controle de Histerese Magnética em Nanoestruturas via Acoplamento RKKY Ajustado Termicamente

Resumo

Mecanismos do controle térmico ex-situ recentemente demonstrado do acoplamento de troca indireta em multicamadas magnéticas são discutidos para diferentes designs da camada espaçadora. Mudanças induzidas por temperatura na histerese de magnetização são mostradas associadas a diferentes tipos de interações de troca intercamada competitivas. Análise teórica indica que forma de degrau medida e histerese dos loops de magnetização é devida à anisotropia magnética planar local de nanocristalitos dentro dos filmes fortemente ferromagnéticos. Comparação entre experimento e teoria é usada para contrastar mecanismos de comutação de magnetização baseados na competição de (i) troca indireta (RKKY) e direta (não-RKKY) intercamada, bem como (ii) troca indireta ferromagnética e indireta antiferromagnética (ambas do tipo RKKY). Esses resultados, detalhando rico espaço de fase magnético do sistema, devem ajudar a permitir uso prático de RKKY para comutação térmica da magnetização em multicamadas magnéticas.

Introdução

Descobertas importantes do acoplamento de troca indireta (IEC) de tipo Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY) e do efeito magnetorresistência gigante geraram grande quantidade de novos resultados de física básica e numerosas aplicações. O IEC descoberto oscila em magnitude e sinal versus separação das camadas ferromagnéticas individuais em pilha metálica, resultando em estados magnéticos fundamentais paralelos (P) ou antiparalelos (AP). Esta interação do tipo RKKY é quase independente de temperatura e largamente insensível a qualquer outro controle externo pós-fabricação, o que limita uso do efeito. Tentativas recentes de realçar efeito da temperatura no RKKY e usá-lo para controlar IEC em multicamadas Tb/Y/Gd e Co/Pt relatam RKKY relativamente fraco com transições térmicas amplas (~100 K).

Recentemente demonstramos novo mecanismo de controle térmico ex-situ do acoplamento RKKY intercamada em multicamadas magnéticas. Ideia baseia-se no uso de liga ferromagnética diluída com temperatura de Curie relativamente baixa (T_C*) em vez do espaçador não magnético entre camadas fortemente ferromagnéticas (FM). No design inicial, espaçador Cr em trilayer clássico RKKY Fe/Cr/Fe é substituído por liga diluída Fe_xCr_{100-x} (Fig. 1a,b). Quando espaçador é paramagnético (PM) a T > T_C* (Fig. 1a), trilayers exibem alinhamento antiparalelo dos momentos Fe devido ao acoplamento de troca indireta antiferromagnético (AFM) (RKKY). Alinhamento paralelo é forçado por acoplamento de troca direta quando espaçador é FM (T < T_C*) (Fig. 1b). À medida que temperatura varia, estas trilayers demonstram comutação de magnetização paralela-antiparalela, com transição bastante ampla de ~100 K devido ao efeito de proximidade magnética. Em contraste com trilayers com espaçador uniforme, trilayers com espaçadores compostos não-uniformes demonstram desempenho significativamente aprimorado com larguras de transição termo-magnética até ~10 K. Além disso, adaptando propriedades do espaçador, estado fundamental antiparalelo (Fig. 1c) ou paralelo (Fig. 1e) pode ser obtido a T < T_C*. No aquecimento acima de T_C*, momentos Fe invertem sua orientação mútua seja em paralela para Fe/sp1/Fe (Fig. 1d) ou antiparalela para Fe/sp2/Fe (Fig. 1f). Transição térmica estreita e capacidade de escolher regime magnético (P/AP) e intervalo de temperatura operacional são vantagens importantes para implicações práticas.

Acoplamento intercamada antiferromagnético em nossas multicamadas manifestado claramente como magnetização remanente zero, refletindo alinhamento antiparalelo dos momentos das camadas Fe. Além do remanente zero, curvas de magnetização M(H) caracterizadas por aproximação em degrau à saturação e histerese na inversão da varredura de campo (Fig. 2a). Modelo de acoplamento de troca bi-linear dá M(H) como linha aproximando saturação no campo efetivo da troca indireta, H_J. Caráter de degrau da saturação ocorre devido à anisotropia magnética planar da estrutura das camadas ferromagnéticas, resultando em um degrau para anisotropia de eixo fácil, e dois degraus sequenciais para anisotropia quadrupla. No entanto, nossos estudos magnetométricos e magnetoressonância dependentes de ângulo das multicamadas revelam nenhuma anisotropia magnética planar macroscópica. Este fato justifica análise mais abrangente dos resultados experimentais, acompanhada por simulações de modelo. No seguinte, tal abordagem abrangente é usada para contrastar mecanismos de comutação de magnetização para dois designs chave de multicamadas — com espaçadores uniformes (Fig. 1a,b) versus compostos (Fig. 1c,e).

Métodos

Neste trabalho, analisamos duas séries de amostras: (1) Fe(2)/sp1(x=30–40 at.%)/Fe(2), onde sp1 = N/f/N/f/N, N = Cr(1,5), f = Fe(0,25)/Fe_xCr_{100-x}(3)/Fe(0,25) (Fig. 1c), e (2) Fe(2)/sp2(x=10–20 at.%)/Fe(2), onde sp2 = N/f/N, N = Cr(d_Cr), f = Fe_xCr_{100-x}(d), d_tot = (2d_Cr + d) = 1,5 nm (Fig. 1e). Adicionalmente, número de filmes de referência e bi-camadas depositados. Espessuras em parênteses em "nanômetros". Multicamadas depositadas à temperatura ambiente em substratos Si (100) não dopados pré-gravados com Ar usando sistema de sputtering por magnetron dc. Camadas de ligas binárias diluídas Fe_xCr_{100-x} de composição variada depositadas por co-sputtering de alvos separados Fe e Cr. Detalhes adicionais sobre fabricação de multicamadas podem ser encontrados em [8,9].

Caracterização magnética planar realizada usando magnetômetro de amostra vibrante (VSM) equipado com forno de alta temperatura (Lakeshore Inc.) na faixa 295–400 K, e magnetômetro de efeito Kerr magneto-óptico (MOKE) equipado com criostato óptico (Oxford Instr.) na faixa 77–450 K. Adicionalmente, medidas de ressonância ferromagnética (FMR) realizadas à temperatura ambiente usando espectrômetro Bruker ELEXYS E500 banda X equipado com goniômetro automático para medir dependência angular planar de espectros de ressonância magnética.

Resultados e Discussão

Fenomenologia do Acoplamento de Troca Indireta

Modelo magnetostático fenomenológico usado para simulações de curvas de magnetização para trilayer F1/NM/F2, onde F1 e F2 são camadas ferromagnéticas e NM é espaçador não magnético, tem seguintes premissas. Primeiro, campo magnético aplicado no plano dos filmes, correspondendo a nosso experimento e simplificando cálculos. Segundo, grãos individuais em filmes policristalinos caracterizados por anisotropia planar bifacial com eixos fáceis uniformemente distribuídos em todos ângulos planares (filmes depositados sob rotação planar). Estas premissas são razoáveis para sistema estudado e produziram melhor ajuste aos dados M(H) medidos em várias temperaturas como discutido abaixo.

Densidade de energia livre para nosso sistema F1/NM/F2 pode ser escrita como equação (1), onde U_H, U_a e U_J são, respectivamente, energia Zeeman das camadas FM em campo H, energia de anisotropia uniaxial e energia de acoplamento intercamada de tipo bi-linear. Momentos magnéticos das camadas FM, M1 = (M, φ1) e M2 = (M, φ2), são de mesma magnitude. H_a1,2 e H_J são campos efetivos de anisotropia uniaxial (bifacial) e acoplamento intercamada bi-linear, respectivamente. Conversão para variáveis angulares φ_m = (φ1+φ2)/2 e φ_d = (φ1-φ2) simplifica expressão para energia magnética livre do sistema para equação (2). Nas simulações seguintes, curvas de magnetização M(H) obtidas encontrando parâmetros φ_m e φ_d correspondentes ao mínimo de U em (2) para dado φ_H, H_1a, H_2a e H_J, de acordo com equação (3).

Coercividade da Magnetização

M(H) medido para estruturas com acoplamento de troca AFM são de forma degrau, com coercividade bem definida para varredura de campo reversa (Fig. 3a). Modelo fenomenológico acima usado para analisar tanto propriedades magnéticas das camadas ferromagnéticas Fe(2 nm) quanto transição magnética termicamente induzida nos espaçadores compostos, que medeia acoplamento intercamada.

Filmes epitaxiais (100) baseados em Fe crescidos em substratos monocristalinos geralmente caracterizados por anisotropia magnética planar quadrupla, enquanto substratos de outra textura [ex.: (211)] podem resultar em anisotropia bifacial. Principal diferença em M(H) entre dois casos é presença de dois degraus característicos em M vs. H quando anisotropia quadrupla e apenas um degrau M-vs-H quando bifacial. Nossos estudos VSM e FMR de filmes de referência Fe(2 nm) e tri-layers Fe/Cr/Fe (dados não mostrados) não revelaram dependência angular planar significativa nos loops de histerese ou espectros de ressonância, levando-nos a concluir que essencialmente nenhuma anisotropia magnética planar macroscópica está presente. Por outro lado, análise numérica descrita acima conclui que loops M(H) de forma degrau medidos para trilayers Fe/Cr/Fe acoplados RKKY devem ser devidos a anisotropia magnética bifacial na escala de cristalitos individuais formando filmes policristalinos. Distribuição angular uniforme dos eixos fáceis de anisotropia local no plano do filme pode resultar da deposição em substratos rotativos no caso de nossas amostras. Tal padrão de anisotropia magnética pode ser explicado em termos de natureza policristalina de nossas multicamadas sputterizadas e variações de tensão planar entre grãos nanocristalinos.

Curvas M(H) para sistema modelo F1/NM/F2, simuladas para diferentes forças de acoplamento de troca intercamada AFM (campo efetivo H_J) e mostradas na Fig. 3b, exibem todas características-chave encontradas nas curvas experimentais (Fig. 3a). M(H) para Fe/sp1(x=35 at.%)/Fe sofre mudança significativa com aumento de temperatura. Mudanças devidas ao enfraquecimento do acoplamento intercamada, que pode ser diretamente comparado ao M(H) simulado mostrado na Fig. 3b. Todas mudanças vistas nos dados experimentais M(H), incluindo aumento da coercividade à medida que acoplamento intercamada enfraquece, correlacionam-se muito bem com comportamento simulado, validando modelo. Deve-se notar que cálculos do modelo realizados sem levar em conta efeito de temperatura diretamente (apenas via H_J efetivamente reduzido), que deveria reduzir coercividade magnética das camadas individuais. Esta é causa provável para coercividade um pouco menor no experimento.

Curvas M(H) simuladas mostradas na Fig. 3b obtidas pela média de M(H) calculado para diferentes ângulos φ_H entre campo externo H e eixo fácil de anisotropia magnética uniaxial. Figura 3c mostra curvas em ângulos selecionados φ_H para caso H_J/H_a^av = 2. Aqui, H_a^av = (H_a1+H_a2)/2, onde H_a1 e H_a2 são campos efetivos de anisotropia uniaxial planar atuando nas camadas F1 e F2, respectivamente. Razão H_a1/H_a2 = 0,7 usada no cálculo corresponde a valor obtido experimentalmente (Fig. 2b). Forma de degrau e coercividade bem definidas para φ_H < 60°. Como mencionado acima, estudos adicionais VSM e FMR de filmes de referência Fe(2 nm) e trilayers Fe/Cr/Fe não revelaram dependência angular planar significativa nos loops de histerese ou espectros de ressonância. Como VSM e FMR medem propriedades integrais das amostras, concluímos que essencialmente nenhuma anisotropia magnética planar macroscópica está presente. Por outro lado, coercividade observada só pode ser atribuída a anisotropia magnética planar. Adicionalmente, forma das curvas M(H) experimentais é mais próxima das curvas calculadas obtidas por média do que de qualquer curva individual para φ_H selecionado. Portanto, levando em conta natureza policristalina de nossas multicamadas sputterizadas, conclui-se que camadas Fe(2 nm) têm distribuição angular uniforme dos eixos fáceis de anisotropia local no plano do filme.

Figura 3d ilustra como energia U(φ_m, φ_d) da Eq. 2 muda em resposta a H. Novamente, tomamos H_J/H_a^av = 2 e φ_H = 15°, correspondendo à segunda curva no painel (c). Linha grossa sólida na Fig. 3d traça caminho conectando mínimos de energia para diferentes φ_m (φ_d). Mínimos locais de energia bem definidos dentro deste caminho de valor mínimo. Mínimo em campo baixo corresponde a orientação antiparalela dos momentos Fe (φ_m ≈ 90°, φ_d ≈ 180°). Com aumento de H, segundo mínimo local de energia emerge e se aprofunda, enquanto primeiro mínimo torna-se mais raso e eventualmente desaparece. Este estado de mínimo único corresponde a orientação paralela dos momentos Fe (φ_m ≈ φ_H, φ_d ≈ 0°). Na subsequente diminuição de H, sistema inicialmente está no segundo mínimo (estado magnético paralelo) até desaparecer em H mais baixo e sistema termina no primeiro mínimo de energia (estado antiparalelo).

Competição Entre Troca Direta e Indireta: Dependência de Temperatura da Coercividade Magnética

Enquanto primeira série de trilayers Fe/sp1/Fe exibe transição termicamente induzida de acoplamento intercamada AFM em baixa temperatura para estado desacoplado em alta temperatura, segunda série mostra transição de acoplamento FM em baixa temperatura para AFM em alta temperatura. Para transição térmica FM-para-AFM no segundo caso, nenhum campo magnético externo é necessário e comutação de magnetização é totalmente reversível — vantagem chave para aplicações.

Usando modelo validado através da análise acima da primeira série de amostras, focamos em investigar competição entre acoplamento de troca direto e indireto intercamada em Fe/sp2*(x)/Fe, com espaçadores uniformes tipo sp2* = Fe_xCr_{100-x}(1,5 nm) e espaçadores compostos tipo sp2* = Cr(d_Cr)/Fe_xCr_{100-x}(d)/Cr(d_Cr), d + d_Cr = 1,5 nm (sp2* é derivado do espaçador fixo em espessura sp2 = Cr(0,4)/Fe_15Cr_85(0,7)/Cr(0,4) da segunda série). Figura 4 compara loops M(H) experimentais para estruturas com sp2 = Cr(0,4)/Fe_15Cr_85(0,7)/Cr(0,4) [painel (a)] e correspondentes curvas M(H) simuladas com H_J escolhido para obter melhor ajuste ao experimento. Primeiro a notar é alta similaridade entre loops calculados e medidos, com todas características-chave reproduzidas. Segundo, experimento mostra transição induzida por temperatura de acoplamento intercamada FM [loop único em baixa temperatura na Fig. 4a] para acoplamento AFM [loop com remanência zero em alta temperatura na Fig. 4a]. Variação na forma dos loops simulados para vários valores de campo de acoplamento efetivo H_J (Fig. 4b) adicionalmente confirma validade da descrição fenomenológica escolhida. Mesmo que na seção anterior, H_a1/H_a2 = 0,7 usado nas simulações. Deve-se notar que, mesmo não sendo o caso aqui, forma de degrau de M(H) tomada como devida a acoplamento intercamada AFM (por exemplo, loops a 300 K e H_J = 0,5 H_a^av) pode em princípio ser causada por diferentes campos coercitivos em F1 e F2 na ausência de acoplamento intercamada (H_J = 0). Forte acoplamento intercamada FM, no entanto, sempre resulta em loop único M(H).

Coercividade dos loops parciais (H_c^part) tem dependência de temperatura pronunciada para todas amostras e aumenta quase linearmente com diminuição de temperatura. Figura 5a mostra dependência de temperatura do campo coercitivo definido como diferença entre campos dos dois picos na derivada de magnetização, dM/dH vs H. Série com x = 15% contém amostras com diferentes espessuras das camadas compondo espaçador: d (d_Cr) = 3 (6), 7 (4), 9 (3), 11 (2), 15 (0) Å. Última amostra [d (d_Cr) = 15 (0) Å] é trilayer com espaçador uniforme Fe_15Cr_85 (1,5 nm). Amostras com d ≤ 7 Å (d_Cr ≥ 4 Å) mostram aumento monótono em H_c^part com diminuição de temperatura. Coercividade de amostras com menores d_Cr (< 4 Å) começa a desviar desta inclinação logo abaixo da temperatura de transição. Parte de alta temperatura de H_c^part(T), no entanto, está na tendência linear geral [mostrada como linha vermelha grossa na Fig. 5a]. Esta inclinação linear no campo coercitivo versus temperatura está associada principalmente com mudança na coercividade intrínseca das camadas externas Fe(2 nm).

Em nosso trabalho prévio, estruturas com espessura de espaçador d ≤ 7 Å (d_Cr ≥ 4 Å) mostraram comutação termo-magnética mais nítida. Sugerimos então que razão para tal estreitamento da transição magnética era desligamento do canal de troca direta entre camadas Fe externas. Por outro lado, dependência de H_c^part* vs T (Fig. 5b), obtida normalizando H_c^part(T) ao fundo de coercividade intrínseca inclinada, mostra desvio negativo perceptível apenas para estruturas com espaçadores Cr finos (d_Cr < 4 Å) e essencialmente nenhum desvio para d_Cr ≥ 4 Å. Dependência para x = 20%, d_Cr = 4 Å mostrada para comparação porque transição para x = 15%, d_Cr = 4 Å (T_C* ≈ 140 K) está próxima da menor temperatura de medição. Ausência de desvio negativo em H_c^part* vs T para estruturas com d_Cr ≥ 4 Å serve como confirmação adicional de que acoplamento intercamada direto é totalmente suprimido.

Para separar e analisar parte da dependência H_c^part(T) impulsionada por mudanças na força e sinal do acoplamento intercamada (H_J), coercividade do M(H) simulado plotada versus H_J na Fig. 5c. Assim, H_c^sim vs T obtido depende da razão entre campos efetivos de anisotropia das camadas F1 e F2, H_a1/H_a2. Quanto maior desvio de H_a1/H_a2 de unidade, mais profundo o mínimo e maior seu deslocamento de campo zero no lado FM do diagrama (H_J < 0). Quando campos de anisotropia são iguais (H_a1/H_a2 = 1), mínimo não está presente. Este comportamento é similar à diferença entre H_c^part*(T) para estruturas com espaçadores uniformes e compostos com grande d_Cr (≥ 4 nm) [curvas azul e preta na Fig. 5b, respectivamente]. Isso indica que estes dois tipos de espaçadores transmitem acoplamento intercamada entre duas camadas Fe externas diferentemente. No espaçador uniforme, troca FM direta compete com troca AFM indireta, em alguma temperatura compensando-a de forma que H_J = 0. Este caso bem descrito por nosso modelo, onde camadas F1 e F2 têm diferentes campos de anisotropia [curva azul na Fig. 5c]. Em contraste, camadas Fe em estrutura com espaçador composto são acopladas FM em baixa temperatura sequencialmente através de Fe/Cr/FeCr e FeCr/Cr/Fe, com camada interna FeCr do espaçador em estado FM. Como esta camada FeCr atua como link de troca adicional, espaçador transmite troca de forma a efetivamente equalizar coercividade das camadas Fe externas [curva preta na Fig. 5c]. Quando camada FeCr está em seu estado paramagnético, sistema comporta-se similar ao com espaçador uniforme [parte de alta temperatura da dependência H_c^part* vs T na Fig. 5b e lado AFM de H_c^sim vs T (H_J > 0) na Fig. 5c].

Conclusões

Em resumo, descrevemos e comparamos dois mecanismos de comutação de magnetização induzida por temperatura em multicamadas com diferentes tipos de espaçadores mediadores de troca intercamada. Mecanismos de comutação refletem competição de acoplamento de troca direto e indireto através de espaçador uniforme ou acoplamento de troca indireto totalmente de tipos ferromagnético e antiferromagnético através de espaçador composto. Elemento chave do design do espaçador é camada de liga diluída fracamente magnética, cuja transição de Curie é transformada em comutação de magnetização P-AP na estrutura. Nossos dados medidos, suportados por simulações teóricas detalhadas da histerese magnética na multicamada, são explicados como devidos a nanogranos de anisotropia magnética uniaxial com seus eixos fáceis uniformemente distribuídos no plano das camadas ferromagnéticas externas. Dependência de temperatura da coercividade magnética na região de transição magnética tem forma diferente para diferentes designs de espaçador. Comportamento específico para estrutura com espaçador composto encontrado como resultado de canal de troca intercamada direto suprimido, de forma que mecanismo relevante de comutação P-AP é competição de troca indireta ferromagnética e antiferromagnética (ambas tipo RKKY).

Assim, mostramos que canal quebrado de troca intercamada direta dentro do espaçador correlaciona-se com transição termo-magnética mais nítida. Mostramos ainda que competição termicamente impulsionada de troca intercamada puramente indireta, RKKY ferromagnético versus RKKY antiferromagnético, onde efeito de proximidade no espaçador está fora de ação, leva a desempenho de comutação ainda melhor. Estes resultados devem ser importantes para aplicações de dispositivos de nanoestruturas Curie-RKKY em dispositivos espin-térmico-eletrônicos.

Abreviações

AFM:

Antiferromagnético

AP:

Antiparalelo

FM:

Ferromagnético

FMR:

Ressonância ferromagnética

IEC:

Acoplamento de troca indireta

MOKE:

Efeito Kerr magneto-óptico

NM:

Não magnético

P:

Paralelo

PM:

Paramagnético

RKKY:

Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida

VSM:

Magnetômetro de amostra vibrante