Acoplamento de Polaritons de Plasmão de Superfície e Ressonâncias de Dipolo Magnético em Metamateriais de Nanodiscos de Prata

Resumo

Investigamos numericamente os efeitos de acoplamento entre polaritons de plasmão de superfície (SPPs) e ressonâncias de dipolo magnético (MD) em metamateriais compostos por uma rede de nanodiscos de prata (Ag) e um espaçador de SiO₂ sobre um substrato de Ag. A periodicidade da rede de nanodiscos de Ag leva à excitação de SPPs na superfície do substrato de Ag. As interações de plasmão de campo próximo entre nanodiscos individuais de Ag e o substrato de Ag formam ressonâncias MD. Quando os comprimentos de onda de excitação dos SPPs são ajustados para se aproximar da posição das ressonâncias MD pela alteração do período da rede de nanodiscos de Ag, os SPPs e as ressonâncias MD se acoplam em dois modos hibridizados, cujas posições podem ser bem previstas por um modelo de acoplamento de dois osciladores. No regime de forte acoplamento entre SPPs e ressonâncias MD, os modos hibridizados exibem um anti-cruzamento óbvio, resultando no interessante fenômeno de divisão de Rabi. Além disso, os campos magnéticos sob os nanodiscos de Ag são grandemente amplificados, o que pode encontrar aplicações potenciais, como a não-linearidade magnética.

Introdução

É bem conhecido que materiais naturalmente ocorrentes exibem saturação da resposta magnética além do regime de THz. Nas interações luz-matéria em frequências ópticas, o componente magnético da luz geralmente desempenha um papel desprezível, porque a força exercida pelo campo elétrico sobre uma carga é muito maior que a força aplicada pelo campo magnético quando a luz interage com a matéria. Nos últimos anos, o desenvolvimento de diversas nanoestruturas metálicas ou dielétricas com resposta magnética apreciável em frequências ópticas tem sido objeto de intenso estudo no campo dos metamateriais. Recentemente, há um interesse crescente na caracterização de campos magnéticos ópticos em nanoescala, embora permaneça um desafio devido às fracas interações matéria-campo magnético óptico. Ao mesmo tempo, também houve muitos esforços para obter forte resposta magnética com amplificação de campo magnético em uma ampla faixa espectral, do visível ao infravermelho.

O mecanismo físico subjacente à forte resposta magnética é principalmente a excitação de ressonância MD em uma variedade de nanoestruturas, incluindo estruturas sanduíche metal-isolante-metal (MIM), ressonadores de anel dividido metálicos, nanopartículas dielétricas de alto índice de refração, nanoantenas plasmônicas, metamoléculas, entre outras. Para obter forte resposta magnética com amplificação de campo magnético, a ressonância MD também é acoplada a diferentes modos de ressonância de banda estreita com alto fator de qualidade, como ressonâncias de rede de superfície, ressonâncias de cavidade Fabry-Pérot, ondas de superfície de Bloch e plasmões de Tamm. Uma forte resposta magnética com grande amplificação de campos magnéticos em frequências ópticas terá muitas aplicações potenciais, como emissão espontânea de dipolo magnético, não-linearidade magnética, gravação magnética controlada opticamente, efeito Kerr magnético-óptico, pinças ópticas baseadas em gradiente de campo magnético, medição de dicroísmo circular (CD), etc.

É bem conhecido que a ressonância de dipolo elétrico plasmônico pode amplificar enormemente campos elétricos nas proximidades de nanopartículas metálicas, e seu acoplamento a SPPs pode amplificar ainda mais os campos elétricos e gerar outros fenômenos físicos interessantes. No entanto, existem poucas pesquisas sobre os efeitos de acoplamento entre SPPs e ressonâncias MD.

Neste trabalho, demonstramos numericamente a enorme amplificação de campos magnéticos em frequências ópticas e o interessante fenômeno de divisão de Rabi, devido aos efeitos de acoplamento entre SPPs e ressonâncias MD em metamateriais compostos por uma rede de nanodiscos de Ag e um espaçador de SiO₂ sobre um substrato de Ag. As interações de plasmão de campo próximo entre nanodiscos individuais de Ag e o substrato de Ag formam ressonâncias MD. A periodicidade da rede de nanodiscos de Ag leva à excitação de SPPs na superfície do substrato de Ag. Quando os comprimentos de onda de excitação dos SPPs são ajustados para se aproximar da posição das ressonâncias MD pela variação do período da rede de nanodiscos de Ag, os SPPs e as ressonâncias MD se acoplam em dois modos hibridizados, cujas posições podem ser previstas com precisão por um modelo de acoplamento de dois osciladores. No regime de forte acoplamento entre SPPs e ressonâncias MD, os modos hibridizados exibem um anti-cruzamento óbvio e, assim, resultam no interessante fenômeno de divisão de Rabi. Ao mesmo tempo, os campos magnéticos sob os nanodiscos de Ag são amplificados grandemente, o que pode encontrar algumas aplicações potenciais, como a não-linearidade magnética.

Métodos

A célula unitária dos metamateriais projetados para os efeitos de acoplamento entre SPPs e ressonâncias MD é mostrada esquematicamente na Fig. 1. Os nanodiscos de Ag estão no plano xy, e a origem das coordenadas é supostamente localizada no centro do espaçador de SiO₂. A luz incidente propaga-se na direção do eixo z negativo, com seus campos elétrico e magnético ao longo das direções dos eixos x e y, respectivamente. Os espectros de reflexão e absorção e as distribuições de campo eletromagnético são calculados usando o pacote de software comercial "EastFDTD", baseado no método de diferenças finitas no domínio do tempo (FDTD). Em nossos cálculos numéricos, o índice de refração do SiO₂ é 1,45, e a permissividade relativa dependente da frequência do Ag é obtida de dados experimentais. Este trabalho foca principalmente na investigação numérica, mas os metamateriais projetados devem ser realizados experimentalmente pelos seguintes procedimentos: o espaçador de SiO₂ é primeiro depositado no substrato de Ag por evaporação térmica, e então a rede de nanodiscos de Ag é fabricada no espaçador de SiO₂ por tecnologias avançadas de nanofabricação, como litografia de feixe de elétrons (EBL).

A Figura 2 mostra os espectros de absorção e reflexão calculados de uma série de metamateriais sob incidência normal de luz, com o período da rede p _x ao longo da direção do eixo x aumentado de 550 a 900 nm em passos de 50 nm. Para cada p _x , dois modos de ressonância são encontrados nos espectros, resultando no aparecimento de dois picos de absorção e dois vales de reflexão na Fig. 2a e b, respectivamente. As posições e larguras de banda dos dois modos de ressonância dependem fortemente do período da rede p _x . Para p _x = 900 nm, o pico agudo de absorção à direita quase atinge 1. Tal forte absorção de luz em estruturas MIM é geralmente chamada de absorção perfeita.

Para revelar o mecanismo físico dos dois modos de ressonância na Fig. 2, propusemos um modelo de acoplamento de dois osciladores para prever com precisão as posições dos dois modos de ressonância para diferentes períodos de rede p _x . No modelo de acoplamento, um dos osciladores são os SPPs, e o outro é o MD. O forte acoplamento entre SPPs e MD leva à formação de dois modos hibridizados, ou seja, os estados de alta e baixa energia, cujas energias podem ser calculadas pela equação [67]. A Figura 3 mostra que o modelo prediz bem as posições dos dois modos de ressonância, sugerindo que o aparecimento de dois modos de ressonância na Fig. 2 é resultado da interação entre SPPs e MD nos metamateriais.

A linha diagonal preta na Fig. 3 fornece os comprimentos de onda de excitação dos SPPs para diferentes períodos de rede p _x , calculada pela correspondência do vetor recíproco da rede de nanodiscos de Ag com o momento dos SPPs sob incidência normal. A linha horizontal verde na Fig. 3 mostra a posição do modo MD, cujo comprimento de onda de ressonância é determinado principalmente pelo tamanho dos nanodiscos de Ag e pela espessura do espaçador de SiO₂, mas é independente dos períodos da rede. No cruzamento das duas linhas para p _x = 750 nm, os SPPs e MD se sobrepõem em posição, sendo fortemente acoplados. Portanto, as posições dos dois modos de ressonância na Fig. 2 exibem um anti-cruzamento óbvio, formando assim o interessante fenômeno de divisão de Rabi.

Além da divisão de Rabi, outro efeito do forte acoplamento entre SPPs e MD é a amplificação de campos magnéticos. Para exibir este efeito, na Fig. 4, plotamos as distribuições de campos eletromagnéticos nos comprimentos de onda de ressonância de λ ₁ e λ ₂ rotulados na Fig. 3 para p _x = 550 nm. Neste caso, as posições dos SPPs e MD estão distantes, e seu acoplamento é fraco. No comprimento de onda de ressonância de λ ₁, os campos elétricos são altamente confinados perto da borda dos nanodiscos de Ag e têm dois "pontos quentes" de campo nos lados esquerdo e direito estendendo-se para o espaçador de SiO₂. Os campos magnéticos estão concentrados dentro do espaçador de SiO₂ e têm um máximo sob os nanodiscos de Ag. Tais propriedades de distribuição de campos eletromagnéticos são principalmente as características típicas de uma ressonância MD.

Na Fig. 5, plotamos as distribuições de campos eletromagnéticos nos comprimentos de onda de ressonância de λ ₃ e λ ₄ rotulados na Fig. 3 para p _x = 700 nm. Neste caso, as posições dos SPPs e MD estão próximas, e seu acoplamento torna-se relativamente mais forte. Como resultado, as posições dos dois modos de ressonância sofrem deslocamento para o vermelho de λ ₁ e λ ₂ para λ ₃ e λ ₄, respectivamente, e os campos eletromagnéticos perto dos nanodiscos de Ag são ainda mais amplificados. No comprimento de onda de ressonância de λ ₃, os campos elétrico e magnético máximos são amplificados para cerca de 3500 e 2560 vezes o campo incidente, respectivamente.

A Figura 6 mostra as distribuições de campos eletromagnéticos nos comprimentos de onda de ressonância de λ ₅ e λ ₆ rotulados na Fig. 3 para p _x = 900 nm. O modo misto em λ ₅ tem uma largura de banda muito estreita, resultando em amplificação enorme de campos eletromagnéticos, com os campos elétrico e magnético máximos excedendo 6500 e 6100 vezes os campos incidentes, respectivamente. A enorme amplificação de campos eletromagnéticos pode encontrar aplicações potenciais em óptica não-linear e sensoriamento.

Conclusões

Neste trabalho, investigamos numericamente os efeitos de acoplamento entre SPPs e ressonâncias MD em metamateriais compostos por uma rede de nanodiscos de Ag e um espaçador de SiO₂ sobre um substrato de Ag. As interações de plasmão de campo próximo entre nanodiscos individuais de Ag e o substrato de Ag formam ressonâncias MD. A periodicidade da rede de nanodiscos de Ag leva à excitação de SPPs na superfície do substrato de Ag. Quando os comprimentos de onda de excitação dos SPPs são ajustados para ficar próximos da posição das ressonâncias MD pela variação do período da rede de nanodiscos de Ag, os SPPs e as ressonâncias MD se acoplam em dois modos hibridizados, cujas posições podem ser previstas com precisão por um modelo de acoplamento de dois osciladores. No regime de forte acoplamento entre SPPs e ressonâncias MD, os modos hibridizados exibem um anti-cruzamento óbvio e, assim, resultam no interessante fenômeno de divisão de Rabi. Ao mesmo tempo, os campos magnéticos sob os nanodiscos de Ag são amplificados grandemente, o que pode encontrar algumas aplicações potenciais, como a não-linearidade magnética.