Os efeitos de acoplamento de polaritons de plasma de superfície e ressonâncias de dipolo magnético em metamateriais

Resumo

Investigamos numericamente os efeitos de acoplamento de polaritons de plasmônio de superfície (SPPs) e ressonâncias de dipolo magnético (MD) em metamateriais, que são compostos por um arranjo de nanodiscos de Ag e um SiO ₂ espaçador em um substrato Ag. A periodicidade do arranjo de nanodiscos de Ag leva à excitação de SPPs na superfície do substrato de Ag. As interações de plasmon de campo próximo entre nanodiscos individuais de Ag e o substrato de Ag formam ressonâncias MD. Quando os comprimentos de onda de excitação de SPPs são ajustados para se aproximar da posição de ressonâncias MD alterando o período de matriz de nanodiscos de Ag, SPPs e ressonâncias MD são acoplados em dois modos hibridizados, cujas posições podem ser bem previstas por um modelo de acoplamento de dois osciladores. No regime de acoplamento forte de SPPs e ressonâncias MD, os modos hibridizados exibem um anti-cruzamento óbvio, resultando em um fenômeno interessante de divisão de Rabi. Além disso, os campos magnéticos sob os nanodiscos de Ag são bastante aumentados, o que pode encontrar algumas aplicações potenciais, como a não linearidade magnética.

Histórico

É bem conhecido que os materiais de ocorrência natural exibem a saturação da resposta magnética além do regime THz. Nas interações luz-matéria em frequências ópticas, o componente magnético da luz geralmente desempenha um papel desprezível, porque a força exercida pelo campo elétrico em uma carga é muito maior do que a força aplicada pelo campo magnético, quando a luz interage com a matéria [1 ] Nos últimos anos, o desenvolvimento de várias nanoestruturas metálicas ou dielétricas com resposta magnética apreciável em frequências ópticas tem sido objeto de intenso estudo na área de metamateriais. Recentemente, tem havido um interesse crescente na caracterização do campo magnético óptico em nanoescala, embora continue sendo um desafio devido às fracas interações do campo magnético óptico-matéria [2]. Ao mesmo tempo, também houve muitos esforços para obter uma forte resposta magnética com aumento do campo magnético em uma ampla faixa de espectro do visível [3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13, 14,15,16,17,18,19,20,21,22] para infravermelho [23,24,25,26,27,28,29,30,31,32,33,34,35,36,37 , 38,39,40,41,42,43,44] regime. O mecanismo físico que sublinha a forte resposta magnética é principalmente a excitação de ressonância MD em uma variedade de nanoestruturas, incluindo estruturas de sanduíche metal-isolador-metal (MIM) [3, 12, 16, 31, 32, 40], ressonadores de anel dividido metálico [ 29, 30, 36, 41, 42], nanopartículas dielétricas de alto índice de refração [14, 15, 17, 18, 20, 21], nanoantenas plasmônicas [6, 8, 24,25,26, 28, 34, 37 , 43], metamoléculas [7, 9, 11, 13, 19, 33, 35, 38] e assim por diante. Para obter uma resposta magnética forte com o aumento do campo magnético, a ressonância MD também é acoplada a diferentes modos de ressonância de banda estreita com um fator de alta qualidade, por exemplo, ressonâncias de rede de superfície [4, 22, 39, 44], ressonâncias de cavidade de Fabry-Pérot [ 10, 23], ondas de superfície de Bloch [5] e plasmons Tamm [27]. Uma resposta magnética forte com um grande aumento de campos magnéticos em frequências ópticas terá muitas aplicações potenciais, como emissão espontânea de MD [45,46,47,48,49,50,51,52], não linearidade magnética [53,54, 55,56], gravação de campo magnético opticamente controlado [57], efeito Kerr óptico magnético [58], pinças ópticas baseadas em gradiente de campo magnético [59, 60], medição de dicroísmo circular (CD) [61], etc. é bem conhecido que a ressonância dipolo elétrica plasmônica pode aumentar enormemente os campos elétricos na vizinhança das nanopartículas de metal, e seu acoplamento a SPPs pode aumentar ainda mais os campos elétricos e gerar outros fenômenos físicos interessantes. No entanto, existem apenas algumas pesquisas sobre os efeitos de acoplamento de SPPs e ressonâncias MD.

Neste trabalho, iremos demonstrar numericamente o enorme aumento dos campos magnéticos em frequências ópticas e o interessante fenômeno da divisão de Rabi, devido aos efeitos de acoplamento de SPPs e ressonâncias MD em metamateriais compostos por um arranjo de nanodiscos de Ag e um SiO ₂ espaçador em um substrato Ag. As interações de plasmon de campo próximo entre nanodiscos individuais de Ag e o substrato de Ag formam ressonâncias MD. A periodicidade do arranjo de nanodiscos de Ag leva à excitação de SPPs na superfície do substrato de Ag. Quando os comprimentos de onda de excitação de SPPs são ajustados para se aproximar da posição de ressonâncias MD alterando o período de matriz de nanodiscos de Ag, SPPs e ressonâncias MD são acoplados em dois modos hibridizados, cujas posições podem ser bem previstas por um modelo de acoplamento de dois osciladores. No regime de acoplamento forte de SPPs e ressonâncias MD, os modos hibridizados exibem um anti-cruzamento óbvio, resultando em um fenômeno interessante de divisão de Rabi. Além disso, os campos magnéticos sob os nanodiscos de Ag são bastante aumentados, o que pode encontrar algumas aplicações potenciais, como a não linearidade magnética.

A célula unitária dos metamateriais projetados para os efeitos de acoplamento de SPPs e ressonâncias MD é esquematicamente mostrada na Fig. 1. Os nanodiscos Ag encontram-se no xy plano, e a origem da coordenada deve estar localizada no centro do SiO ₂ espaçador. A luz incidente se propaga no z negativo - direção do eixo, com seus campos elétricos e magnéticos ao longo do x -eixo e o y - direções do eixo, respectivamente. Os espectros de reflexão e absorção e as distribuições do campo eletromagnético são calculados usando o pacote de software comercial "EastFDTD", que é baseado no método de domínio de tempo de diferença finita (FDTD) [62]. Em nossos cálculos numéricos, o índice de refração de SiO ₂ é 1,45, e a permissividade relativa dependente da frequência de Ag é obtida de dados experimentais [63]. Este trabalho foca principalmente na investigação numérica, mas os metamateriais projetados devem ser realizados experimentalmente pelos seguintes procedimentos:o SiO ₂ o espaçador é primeiro revestido no substrato de Ag por meio de evaporação térmica e, em seguida, o arranjo de nanodiscos de Ag é fabricado no SiO ₂ espaçador por algumas tecnologias avançadas de nanofabricação, como litografia de feixe de elétrons (EBL).

Esquema de metamateriais compostos por nanodiscos de Ag e um SiO ₂ espaçador em substrato Ag. Parâmetros geométricos: p _x e p _y são os períodos da matriz ao longo do x e y direções, respectivamente; t é a espessura do SiO ₂ espaçador; d e h são o diâmetro e a altura dos nanodiscos de Ag. E _em , H _em e K _em são o campo elétrico, o campo magnético e o vetor de onda da luz incidente, que estão ao longo do x , y e z eixos, respectivamente

Métodos

A Figura 2 mostra os espectros de absorção e reflexão calculados de uma série de metamateriais sob incidência normal de luz, com o período de matriz p _x ao longo do x -a direção do eixo aumentou de 550 para 900 nm em etapas de 50 nm. Para cada p _x , dois modos de ressonância são encontrados nos espectros, que resultam no aparecimento de dois picos de absorção e duas quedas de reflexão na Fig. 2a e b, respectivamente. As posições e larguras de banda de dois modos de ressonância são fortemente dependentes do período da matriz p _x . Para p _x =900 nm, o pico agudo de absorção da direita atinge quase 1. Essa forte absorção de luz em estruturas MIM é normalmente chamada de absorção perfeita [64,65,66]. Além disso, também investigamos o efeito do período da matriz p _y ao longo do y - direção do eixo nas propriedades ópticas dos metamateriais (não mostrados aqui). Verifica-se que alterar simultaneamente p _y não tem efeito significativo nas propriedades ópticas, exceto para a aparência de um modo SPP de alta ordem quando ambos p _x e p _y são aumentados para 700 nm. O modo SPP de alta ordem terá um deslocamento para o vermelho óbvio para o período da matriz a ser aumentado ainda mais. Na Fig. 2, mantendo p _y =500 nm inalterado, apenas o modo SPP de ordem inferior propagando-se no x -a direção do eixo é excitada na faixa espectral de interesse. A seguir, demonstraremos que esses dois modos de ressonância se originam do forte acoplamento entre SPPs e ressonâncias MD nos metamateriais projetados.

Absorção de incidência normal ( a ) e reflexão ( b ) espectros de metamateriais mostrados esquematicamente na Fig. 1, na faixa de comprimento de onda de 550 a 1000 nm. O período da matriz p _x ao longo do x A direção do eixo é variada de 550 a 900 nm em etapas de 50 nm. Os outros parâmetros geométricos: d =150 nm, h =50 nm, t =30 nm, e p _y =500 nm. Para maior clareza, espectros individuais em a e b são deslocados verticalmente em 90 e 60% um do outro, respectivamente

A fim de revelar o mecanismo físico de dois modos de ressonância na Fig. 2, propusemos um modelo de acoplamento de dois osciladores para prever com precisão as posições de dois modos de ressonância para diferentes períodos de matriz p _x . No modelo de acoplamento, um dos osciladores é o SPPs e o outro é o MD. O forte acoplamento entre SPPs e MD leva à formação de dois modos hibridizados, ou seja, os estados de alta e baixa energia, cujas energias podem ser calculadas pela equação [67]:
$$ {E} _ {+, -} =\ left ({E} _ {\ mathrm {MD}} + {E} _ {\ mathrm {SPPs}} \ right) / 2 \ pm \ sqrt {\ Delta / 2 + {\ left ({E} _ {\ mathrm {MD}} - {E} _ {\ mathrm {SPPs}} \ right)} ^ 2/4}. $$
Aqui, E _MD e E _SPPs são as energias de excitação de MD e SPPs, respectivamente; e Δ representa a força de acoplamento. Na Fig. 3, os círculos pretos abertos mostram as posições de dois modos de ressonância para diferentes períodos de matriz p _x , e os dois ramos das linhas vermelhas fornecem os resultados correspondentes calculados pelo modelo do oscilador acoplado com a força de acoplamento Δ =100 meV. Obviamente, o modelo acima previu bem as posições de dois modos de ressonância. Isso sugere que o aparecimento de dois modos de ressonância na Fig. 2 é o resultado da interação de SPPs e MD em metamateriais.

Círculos pretos abertos mostram as posições dos picos de absorção ou depressões de reflexão na Fig. 2, e duas linhas curvas vermelhas fornecem as posições correspondentes previstas pelo modelo de acoplamento de SPPs e modo MD. Os comprimentos de onda de ressonância de SPPs (linha diagonal preta) e modo MD (linha verde horizontal) também são apresentados

A linha diagonal preta na Fig. 3 fornece os comprimentos de onda de excitação de SPPs para diferentes períodos de matriz p _x , que é calculado combinando o vetor recíproco da rede do nanodisco Ag com o momento dos SPPs sob incidência normal [68]. A linha verde horizontal na Fig. 3 mostra a posição do modo MD, cujo comprimento de onda de ressonância é principalmente determinado pelo tamanho dos nanodiscos de Ag e a espessura do SiO ₂ espaçador, mas é independente dos períodos da matriz. No cruzamento das duas linhas para p _x =750 nm, SPPs e MD estão sobrepostos em posições, que estão fortemente acopladas entre si. Portanto, as posições dos dois modos de ressonância na Fig. 2 exibem um anti-cruzamento óbvio, formando assim um fenômeno interessante de divisão de Rabi [67]. Longe do regime de acoplamento forte, as posições dos dois modos de ressonância seguem aproximadamente uma das duas linhas.

Além da divisão de Rabi, outro efeito do forte acoplamento entre SPPs e MD é o aumento dos campos magnéticos. Para exibir este efeito, na Fig. 4, primeiro traçamos as distribuições dos campos eletromagnéticos nos comprimentos de onda de ressonância de λ ₁ e λ ₂ rotulado na Fig. 3 para p _x =550 nm. Neste caso, as posições de SPPs e MD estão distantes, e seu acoplamento é fraco, como mostrado na Fig. 3. No comprimento de onda de ressonância de λ ₁ , os campos elétricos são altamente confinados perto da borda dos nanodiscos de Ag e têm dois "pontos de acesso" de campo nos lados esquerdo e direito que se estendem para o SiO ₂ espaçador (ver Fig. 4a). Os campos magnéticos estão concentrados no SiO ₂ espaçador e têm um máximo sob os nanodiscos de Ag (ver Fig. 4b). Essas propriedades de distribuição de campos eletromagnéticos são principalmente as características típicas de uma ressonância MD [69,70,71]. No comprimento de onda de ressonância de λ ₂ , bandas de campo eletromagnético paralelo se estendendo ao longo do y - direção do eixo são formados, embora eles sejam perturbados perto dos nanodiscos de Ag (ver Fig. 4c e d). Na verdade, tais distribuições de campo eletromagnético correspondem principalmente à excitação de SPPs [68].

a - d Intensidade de campo elétrico normalizado ( E / E _em ) ² e intensidade do campo magnético ( H / H _em ) ² no xoz plano através do centro do SiO ₂ espaçadores nos comprimentos de onda de ressonância de λ ₁ e λ ₂ rotulados na Fig. 3. As setas vermelhas representam a direção do campo, e as cores mostram a intensidade do campo

Na Fig. 5, representamos graficamente as distribuições dos campos eletromagnéticos nos comprimentos de onda de ressonância de λ ₃ e λ ₄ rotulado na Fig. 3 para p _x =700 nm. Neste caso, as posições de SPPs e MD são próximas, e seu acoplamento torna-se relativamente mais forte, como mostrado na Fig. 3. Como resultado, as posições de dois modos de ressonância são deslocadas para o vermelho de λ ₁ e λ ₂ para λ ₃ e λ ₄ , respectivamente, e os campos eletromagnéticos próximos aos nanodiscos de Ag são ainda mais aprimorados. Como pode ser visto claramente na Fig. 5a eb, no comprimento de onda de ressonância de λ ₃ , os campos elétricos e magnéticos máximos são aumentados para cerca de 3500 e 2560 vezes do campo incidente, que são 1,80 e 1,82 vezes mais fortes do que os valores correspondentes nos comprimentos de onda de ressonância de λ ₁ , respectivamente. Na Fig. 5c e d, os campos elétricos e magnéticos máximos no comprimento de onda de ressonância de λ ₄ são aprimorados para estarem cerca de 1650 e 870 vezes do campo incidente, que são 6,98 e 3,53 vezes mais fortes do que os valores correspondentes nos comprimentos de onda de ressonância de λ ₂ , respectivamente.

a - d O mesmo que na Fig. 4, mas nos comprimentos de onda de ressonância de λ ₃ e λ ₄ rotulado na Fig. 3

A Figura 6 mostra as distribuições do campo eletromagnético nos comprimentos de onda de ressonância de λ ₅ e λ ₆ rotulado na Fig. 3 para p _x =900 nm. O modo misto em λ ₅ tem uma largura de banda muito estreita, como pode ser visto claramente na Fig. 2. Como resultado, seus campos eletromagnéticos são enormemente aumentados, com os campos elétricos e magnéticos máximos excedendo 6500 e 6100 vezes os campos incidentes, respectivamente. O enorme aumento dos campos eletromagnéticos pode encontrar aplicações potenciais em óptica e detecção não linear [72, 73]. Na Fig. 6b, existem três bandas de intensificação de campo relativamente fracas paralelas no y - direção do eixo e um ponto de acesso de campo pronunciado no centro. Tal distribuição de campo indica diretamente a característica de hibridização de SPPs e MD. O modo misto em λ ₆ tem uma largura de banda larga, que tem mais componente de MD do que de SPP, conforme indicado nas Fig. 6c e d.

a - d O mesmo que na Fig. 4, mas nos comprimentos de onda de ressonância de λ ₅ e λ ₆ rotulado na Fig. 3

Conclusões

Neste trabalho, investigamos numericamente os efeitos de acoplamento de SPPs e ressonâncias MD em metamateriais, que são compostos de uma matriz de nanodisco Ag e um SiO ₂ espaçador em um substrato Ag. As interações de plasmon de campo próximo entre nanodiscos individuais de Ag e o substrato de Ag formam ressonâncias MD. A periodicidade do arranjo de nanodiscos de Ag leva à excitação de SPPs na superfície do substrato de Ag. Quando os comprimentos de onda de excitação de SPPs são ajustados para estar perto da posição de ressonâncias MD, variando o período de matriz de nanodiscos de Ag, SPPs e ressonâncias MD são acoplados em dois modos hibridizados, cujas posições podem ser previstas com precisão por um modelo de acoplamento de dois osciladores. No regime de acoplamento forte de SPPs e ressonâncias MD, os modos hibridizados exibem um anti-cruzamento óbvio e, portanto, resultam em um fenômeno interessante de divisão de Rabi. Ao mesmo tempo, os campos magnéticos sob os nanodiscos de Ag são bastante aprimorados, o que pode encontrar algumas aplicações potenciais, como a não linearidade magnética.

Monocamada de nanofio de prata quimicamente gravada quimicamente como substratos de espalhamento Raman aprimorados por superfície Eficácia antitumoral aprimorada e farmacocinética de Bufalin via lipossomas PEGuilados

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