Gama ampla e cor estrutural independente de polarização na resolução espacial do limite de sub-difração óptica com base em LSPPs não acoplados

Resumo

A redução do tamanho do pixel dos sensores de imagem digital para imagens de alta resolução traz um grande desafio para os filtros de cores correspondentes. Atualmente, os filtros de corantes convencionais com tamanho de pixel de vários mícrons estabelecem um limite fundamental para a resolução da imagem. Aqui, propomos um tipo de filtro de cor estrutural com arranjos nanoestruturados híbridos de nanofuro-nanodisco circulares em resolução espacial de limite de sub-difração com base nos polaritons de plasmon de superfície localizada desacoplada (LSPPs). Devido ao efeito dos LSPPs desacoplados, o pixel pode gerar uma cor individual, mesmo operando como um único elemento. O tamanho do pixel para a filtragem de cor mínima é tão pequeno quanto 180 × 180 nm ² , traduzindo-se em pixels de impressão com uma resolução de ~ 141.000 pontos por polegada (dpi). Além disso, por meio de investigações experimentais e numéricas, a cor estrutural assim gerada exibe uma ampla gama de cores, grande ângulo de visão e independência de polarização. Esses resultados indicam que a cor estrutural proposta pode ter um enorme potencial para diversas aplicações em filtros ópticos em nanoescala, imagens em microescala para fins de segurança e armazenamento de dados ópticos de alta densidade.

Introdução

Sensores de imagem digital, que têm sido amplamente usados para fotografia, imagem de vídeo e visão de máquina, estão avançando na direção da miniaturização e alta resolução. Isso traz um grande desafio para os elementos ópticos convencionais, como os filtros de cores, melhorar a resolução espacial [1]. Um sensor de imagem digital de resolução ultra-alta com tamanho de unidade de imagem de 50 nm por arranjos de nanorod verticais foi demonstrado em 2015 [2], enquanto o tamanho da unidade do filtro de cor tradicional fabricado principalmente por polímeros de corantes orgânicos ou pigmentos químicos era tão grande quanto vários micrômetros. Assim, uma unidade de filtro de cores irá cobrir várias unidades de imagem e causar uma perda na resolução da imagem, o que não poderia atender a demanda por imagens futuras de alta resolução [3].

Recentemente, a filtragem de cores baseada em cores estruturais fornece um método alternativo para controlar a luz espacialmente [4,5,6]. A cor estrutural é baseada principalmente na interação entre a luz e várias nanoestruturas ao invés de materiais, por isso é capaz de gerar tamanhos de pixel muito menores do que os pixels alcançados hoje em sensores de imagem [7,8,9,10,11]. O limite de difração clássico de Abbe afirma que a distância mínima resolvível entre dois objetos próximos é, no máximo, a metade do comprimento de onda usado para geração de imagens em luz visível [12]. Desde a descoberta do fenômeno de transmissão ótica extraordinária (EOT) em 1998 [13], os efeitos plasmônicos têm sido amplamente utilizados para o projeto de filtros de cores estruturais (SCFs), fornecendo uma possibilidade para o filtro de cor realizar uma resolução espacial atingindo o limite de sub-difração. [14,15,16,17]. No momento, muitos tipos de SCFs foram relatados com uma variedade de nanoestruturas plasmônicas [18], como matrizes de nanofuro de sub-onda periódica [19,20,21], nanodiscos plasmônicos [22,23,24], estruturas híbridas de nanofuro-nanodisco [ 25,26,27,28], e grades de metal de sub comprimento de onda [29,30,31,32]. Para as aplicações de SCFs em sensores de imagem, o pequeno tamanho de pixel, ampla gama de cores, grande ângulo de visão e independência de polarização são as principais questões a serem abordadas. Burgos et al. exibiram um tipo de SCFs plasmônicos com base nas matrizes de orifícios de sub-comprimento de onda metálicos periódicos. As cores foram definidas pela periodicidade dos blocos de construção plasmônica devido ao efeito de acoplamento, resultando em pixels do tamanho de um micrômetro [33]. Cores estruturais geradas a partir de metassuperfícies totalmente dielétricas com alto índice de refração e baixa perda oferecem alta saturação e alta eficiência [34, 35]. Sun et al. apresentou um tipo de cor estrutural totalmente dielétrica gerada pelas ressonâncias elétrica e magnética no TiO ₂ metasurfaces. No entanto, as cores distintas só puderam ser observadas quando a metassuperfície foi reduzida para cerca de 1,6 μm [36]. Horie et al. relataram um tipo de filtros de cor transmissivos baseados em nanoholes periódicos de silício de sub-comprimento de onda que poderiam substituir os filtros de cor convencionais à base de corantes usados em tecnologias de sensores de imagem CMOS iluminados por trás. No entanto, seu tamanho de pixel só pode ser reduzido para quase 1 μm e só teve uma resposta insensível a a ± 20 ° faixa angular [37]. Yang et al. introduziu um tipo de filtro de cor reflexivo baseado em cavidades assimétricas de Fabry-Perot, que poderia obter um tamanho mínimo de pixel de 500 nm [38]. Zeng et al. demonstraram um tipo de filtro de cor subtrativo plasmônico baseado nas nanogratagens unidimensionais (1D) padronizadas em um único filme de Ag opticamente fino, gerando um tamanho de pixel extremamente pequeno próximo ao limite de difração óptica devido às interações de curto alcance dos polaritons de plasmon de superfície (SPPs ) No entanto, foi sensível à polarização incidente [39]. Kumar et al. apresentou uma abordagem para impressão colorida codificando informações de cores em nanodiscos Ag / Au elevados acima de um refletor traseiro furado. A cor assim gerada foi preservada mesmo como pixels individuais de 250 × 250 nm ² , permitindo a impressão em cores em uma resolução de ~ 100.000 dpi, fechando para a resolução limitada por difração [40]. Pequenas (dezenas de nanômetros) nanoestruturas semicondutoras isoladas podem ser usadas para gerar as cores de dispersão; no entanto, eles não se espalham com força suficiente para serem vistos claramente em um microscópio de reflexão de campo claro [41].

Aqui, propomos um tipo de cor estrutural com matrizes de nanoestruturas híbridas de nanofuro-nanodisco circulares com base nos polaritons de plasmon de superfície localizada desacoplada (LSPPs), obtendo um tamanho de pixel de cor individual de 180 × 180 nm ² , correspondendo a uma resolução espacial de ~ 141.000 dpi. Além disso, a cor estrutural assim gerada revela uma ampla gama de cores com um grande ângulo de visão e forte propriedade insensível à polarização. Uma paleta de cores ilustrativa é obtida alterando os parâmetros geométricos das nanoestruturas híbridas, incluindo as cores dos componentes primários de ciano, magenta e amarelo (CMY). Os resultados da simulação demonstram que as cores realizadas exibem uma grande característica invariante angular de até ± 40 °. Além disso, a forma circular das nanoestruturas faz com que a cor estrutural demonstrada revele uma forte independência de polarização. Além disso, devido aos LSPPs desacoplados tendo efeito na modulação do campo de luz, o pixel de cor individual pode ser gerado mesmo operando como um único elemento, resultando na obtenção de resolução de limite de sub-difração. Como demonstração de prova de conceito, uma imagem contendo letras coloridas é impressa pelas nanoestruturas sugeridas.

Métodos

As cores estruturais plasmônicas propostas são matrizes nanoestruturadas híbridas reflexivas quadradas-reticuladas circulares nanodisco-nano-furo em substrato de silício, como mostrado na Fig. 1a. O Ag 25 nm foi evaporado diretamente sobre os pilares de polimetilmetacrilato (PMMA) de 120 nm com 1 nm de Cr como camada de adesão. Aqui, o silício foi selecionado como substrato devido à sua alta condutividade, o que é conveniente para a fabricação de litografia por feixe de elétrons (EBL). O Ag foi escolhido especificamente como camada metálica devido ao seu baixo coeficiente de extinção. Além disso, sua formação inerente de uma camada de óxido fina (~ 2-3 nm) (Ag ₂ O) isso causará uma ligeira mudança no espectro, mas tem um pequeno efeito no desempenho estrutural da cor [17].

A Figura 1b mostra o esquema do processo de fabricação das nanoestruturas, conforme sugerido. Em primeiro lugar, a resistência de feixe de elétrons PMMA com a espessura de 120 nm foi revestida por spin no substrato de silício (Fig. 1b-i). E então, os modelos de nanopilar de PMMA foram expostos pelo sistema NanoBeam Limited nB5 com uma tensão de aceleração de 100 kV e uma corrente de feixe de 100 pA. O processo de revelação foi realizado por imersão da amostra em solução de metil isobutil cetona (MIBK) a 25 ° C por 2 min, seguida de enxágue em álcool isopropílico (IPA) por 2 min. Finalmente, a amostra foi seca com secador sob um fluxo constante de N ₂ (Fig. 1b-ii). E então, uma camada de adesão de Cr (1 nm) e um filme de Ag (25 nm) foram depositados por um sistema evaporador de feixe de elétrons (Fig. 1b-iii). A Figura 1c mostra as imagens SEM da matriz de estrutura híbrida de nanodisco-nano-furo circular finalmente alcançada.

Resultados e discussão

Ampla gama de cores

A Figura 2a exibe uma paleta de cores refletidas experimentalmente obtidas pela alteração do diâmetro D e ponto final P das matrizes de nanoestruturas. As posições correspondentes dessas cores são plotadas no espaço de cores CIE 1931, conforme mostrado na Fig. 2b, o que confirma a capacidade de obter as cores CMY principais que variam de ciano a magenta e amarelo. A refletividade é então caracterizada usando o espectrômetro NOVA-EX estabelecido no sistema microscópico (Olympus-BX53) com o comprimento de onda de iluminação variando de 400 a 800 nm. Os sinais de reflexão são coletados por uma lente objetiva (MPlanFL N, NA =0,9, 100 ×). A Figura 2c apresenta os espectros reflexivos experimentais das amostras, o redshift dos vales como D varia de 70 a 110 nm. Além disso, para as mesmas estruturas, os espectros reflexivos simulados obtidos pelo método de domínio de tempo de diferença finita (FDTD) mostrado na Fig. 2d estão em concordância qualitativa com os resultados experimentais correspondentes, onde o redshift dos vales com o aumento D . No entanto, ainda existe uma pequena diferença devido aos desvios de forma e tamanho da nanofabricação, e os índices de refração, assim como as espessuras no experimento, podem ser ligeiramente diferentes daqueles usados na simulação. Os mapas de contorno dos espectros reflexivos experimentais plotados na Fig. 2e, f demonstram que o impacto do período P na modulação espectral é bastante pequeno, enquanto o diâmetro D desempenha um papel dominante para o controle espectral, o que difere da situação em que o período é o principal fator relatado em outras literaturas comuns [19,20,21, 33, 36, 37]. E essa propriedade permite definir cores com apenas uma nanoestrutura.

Mecanismo Físico

Sabe-se que as propriedades ópticas das nanoestruturas periódicas são amplamente dependentes da distância entre as nanoestruturas, principalmente quando a distância é relativamente pequena. Isso ocorre porque o efeito de acoplamento associado à hibridização do dipolo ou plasmons multipolares superiores entre nanoestruturas leva a variações na energia coletiva do plasmon [26, 42, 43]. No entanto, o efeito de acoplamento limita o tamanho do pixel e, às vezes, causa o deslocamento do pico ressonante não desprezível ou a divisão do pico, levando à geração inesperada de cores [17]. Devido à curta distância de propagação de polaritons de plasmon de superfície de curto alcance (SRSPPs) e pequeno comprimento de decaimento de LSPPs, conforme a separação aumenta, o efeito de acoplamento torna-se mais fraco e as interações entre nanoestruturas vizinhas tornam-se desprezíveis [23]. Portanto, a fim de evitar o efeito de acoplamento e alcançar um tipo de cor estrutural alcançada na resolução do limite de sub-difração, o espaço entre as nanopartículas deve ser grande o suficiente e o tamanho da célula unitária deve ser menor que o tamanho limitado pela difração .

A fim de analisar o mecanismo físico subjacente do efeito de filtragem de cor, as matrizes de nanoestruturas com grandes e pequenas distâncias entre partículas foram analisadas usando o método FDTD. A Figura 3 apresenta o campo elétrico simulado ( | E | ² ) resultados de distribuição em vales reflexivos e comprimento de onda incidente longo de 600 nm, respectivamente. Para a estrutura com uma grande distância entre partículas, não importa no comprimento de onda incidente curto (Fig. 3a) ou longo (Fig. 3b), as fortes distribuições de intensidade de campo elétrico são apenas confinadas nas bordas dos nanodiscos e nanoholes, demonstrando que quase não há LSPPs de acoplamento existentes. Em comparação, para a estrutura com uma pequena distância interpartícula, conforme mostrado na Fig. 3c, a intensidade do campo elétrico confinado na interface Ag / Ar demonstra que existe o efeito de acoplamento SRSPPs no comprimento de onda incidente curto. E na Fig. 3d, a intensidade do campo elétrico limitada no intervalo entre os nanodiscos ilustra que há um forte efeito de acoplamento de LSPPs no comprimento de onda incidente longo. Portanto, quando a distância é pequena, tanto os LSPPs quanto o efeito de acoplamento dos SRSPPs são responsáveis pela modulação do campo de luz, enquanto para a estrutura com uma distância maior quase não há efeito de acoplamento.

Em nosso projeto, a distância entre as partículas é grande o suficiente para evitar o efeito de acoplamento, de modo que as cores observadas na Fig. 2a são moduladas principalmente pelos modos LSPP desacoplados. A propriedade do modo LSPP é relevante para a forma e tamanho das nanopartículas [44,45,46]; assim, o comprimento de onda ressonante da estrutura projetada é controlado principalmente pelos diâmetros da nanoestrutura (mostrado na Fig. 2f). E devido aos efeitos de desacoplamento, os vales reflexivos permanecem quase inalterados conforme o período aumenta, correspondendo aos resultados experimentais mostrados na Fig. 2e.

Independência de polarização e grande ângulo de visão

Tanto a independência de polarização quanto o grande ângulo de visão são necessários para o filtro de cores em aplicações de detecção de imagem. Considerando que a forma circular da nanoestrutura é simétrica ao longo do x e y direções, pode-se concluir que a cor estrutural proposta é independente da polarização. Para investigar o efeito do ângulo de visão, os espectros reflexivos sob vários ângulos de luz incidente foram analisados pelo método FDTD. O modelo de simulação é construído com base no diagrama esquemático mostrado na Fig. 1a. E a técnica de fonte de ângulo fixo de banda larga (BFAST) é usada. Os índices de refração complexos do material para simulações são baseados nos dados da Palik na biblioteca de materiais do software. Os resultados simulados para p -polarização e s -polarização mostrada na Fig. 4a, b ilustra que o espectro reflexivo quase se mantém invariante com o ângulo de incidência até ± 40 °, demonstrando um grande ângulo de visão.

Super alta resolução

Devido aos LSPPs desacoplados, nosso projeto oferece um tipo de cor estrutural de alta resolução espacial com tamanho de pixel no limite de sub-difração óptica. Para verificar a obtenção de super alta resolução, um conjunto de estruturas de teste de resolução é fabricado. Os padrões quadriculados consistindo em nanoestruturas com matrizes 5 × 5, 5 × 4, ..., 2 × 1, 1 × 1 com tamanho de P =180 nm, e D =80 nm são mostrados na Fig. 5a (uma imagem óptica de microscópio de campo claro (esquerda) e uma imagem SEM (direita)). Como esperado, na Fig. 5a-i, os arranjos com apenas uma nanoestrutura ainda podem gerar a cor magenta, mesmo que seja um único pixel sem periodicidade. O pixel magenta individual com uma área de célula unitária de 180 × 180 nm ² demonstra que esta estrutura pode formar um pixel de cor em uma grade de 180 nm e atingir uma resolução superelevada de ∼ 141.000 dpi.

Os pixels de cores projetados para aplicações de impressão em comprimento de onda são demonstrados mostrando letras coloridas microscópicas com resolução de pixel de limite de sub-difração. Imprimimos as letras de “Natureza, Ciência” com as cores estruturais correspondentes, conforme mostrado na Fig. 5b-ii. A Figura 5b-i, b-iii mostra as imagens SEM das regiões delineadas na Fig. 5b-ii. Na Fig. 5b-ii, o ponto superior da letra "i" pode ser claramente visível, mais uma vez provando que mesmo uma única nanoestrutura pode atuar como um elemento de cor. Esse recurso dá origem à resolução de impressão no nível de nanoestrutura única, o que poderia fornecer resolução espacial extremamente alta para aplicações em armazenamento de dados ópticos de alta densidade e imagens em microescala para fins de segurança.

Conclusões

Em conclusão, a cor estrutural na resolução espacial do limite de sub-difração óptica gerada pelos arranjos de estrutura híbrida de nanohole-nanodisco circular é introduzida, que exibe uma ampla gama de cores, grande ângulo de visão e forte independência de polarização. Devido ao efeito dos LSPPs desacoplados, os tamanhos dos pixels de cor podem chegar a 180 × 180 nm ² , exibindo uma alta resolução de até ~ 141.000 dpi. E simplesmente alterando os parâmetros geométricos da nanoestrutura, a cor estrutural demonstrada pode abranger todo o sistema de cores CMY. Além disso, os resultados da simulação demonstram que a cor estrutural exibe uma alta tolerância angular de até ± 40 °. Além disso, esta estrutura tem a vantagem de geração de cor individual em um pixel sub-limite de difração. Como uma demonstração de prova de conceito, uma imagem de carta colorida foi adquirida com esta estrutura. A cor estrutural plasmônica proposta assim gerada tem potencial para aplicações em filtros de cores em nanoescala para satisfazer a demanda sobre imagens de super-alta resolução e pode ser usada para fins de segurança e armazenamento de dados ópticos de alta densidade.

Disponibilidade de dados e materiais

Os conjuntos de dados que suportam as conclusões deste artigo estão incluídos no artigo.

Abreviações

BFAST:: Técnica de fonte de ângulo fixo de banda larga
CMY:: Ciano, magenta, amarelo
dpi:: Pontos por polegada
EBL:: Litografia de feixe de elétrons
EOT:: Transmissão ótica extraordinária
FDTD:: Domínio do tempo de diferença finita
IPA:: Álcool isopropílico
LSPPs:: Polaritons de plasmon de superfície localizada
MIBK:: Metil isobutil cetona
PMMA:: Metacrilato de polimetila
SCFs:: Filtros de cor estruturais
SPPs:: Polaritons de plasmon de superfície
SRSPPs:: Polaritons de plasmão de superfície de curto alcance

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