Análise de espectro total de nanolasers de plasma de superfície à base de perovskita

Resumo

Nós estudamos sistematicamente as características de nanolasers de plasmon de superfície à base de perovskita híbrida. Se alterarmos a composição aniônica das perovskitas, o comprimento de onda de emissão pode ser facilmente ajustado. Conduzimos uma modelagem de espectro total que apresentou nanofios de perovskita híbridos colocados em diferentes SiO ₂ placas metálicas revestidas (Au, Ag e Al). As nanocavidades propostas que suportam modos de lacuna plasmônica exibiram propriedades distintas de nanolasers, como ganho de limiar de baixa transparência e limiar de lasing baixo. Os resultados experimentais correspondentes para o MAPbBr ₃ nanolaser em Ag revelou a operação de baixo limiar. Essas características superiores foram atribuídas à interação aprimorada de matéria leve com forte acoplamento. Portanto, o esquema proposto, integrado com perovskita híbrida como material de ganho, fornece uma excelente plataforma para lasing de plasmon em nanoescala no espectro do visível ao infravermelho próximo.

Introdução

Perovskitas de haleto de metil amônio chumbo MAPbX ₃ , (MA =CH ₃ NH ₃ , X =I, Br, Cl), uma classe de semicondutores híbridos orgânico-inorgânicos, exibem excelentes propriedades ópticas adequadas para lasers semicondutores por causa de suas baixas taxas de recombinação não radiativa e longos tempos de vida de portadores [1]. Além disso, as perovskitas híbridas de haleto misto podem atingir ampla capacidade de ajuste de bandgap de energia correspondente à emissão de comprimentos de onda que cobrem o visível e partes de regiões de espectro do infravermelho próximo [2,3,4]. Vários perovskitas têm se mostrado eficientes materiais de ganho óptico, por exemplo, na forma de filmes finos, nanoplacas e nanocristais [2, 4,5,6,7,8,9,10]. No entanto, o alto limiar de lasing é uma preocupação no uso de perovskitas em aplicações práticas, como lasing elétrico [11] ou sistemas de integração optoeletrônicos. Sua alta qualidade cristalina (cristal único) pode diminuir a perda de espalhamento [12] e diminuir o limiar durante o processo de bombeamento. Recentemente, nanofios de perovskita processáveis em solução (NWs) foram demonstrados com sucesso [1]. Com duas facetas finais como refletores, os perovskita NWs formam naturalmente uma cavidade óptica miniaturizada. Os benefícios, além de suas notáveis propriedades elétricas por causa de sua forte força de oscilação de exciton intrínseca, tornam perovskite NWs uma excelente plataforma para a realização de dispositivos miniaturizados, como lasers de exciton-polariton de baixo custo e baixo limiar à temperatura ambiente em um compacto tamanho [6, 13,14,15,16].

No entanto, a pegada dos modos ópticos associados às cavidades NW é restringida pelo limite de difração. Polaritons de plasmon de superfície (SPP) têm sido usados para minimizar os tamanhos de recursos dos modos eletromagnéticos [17, 18]. Várias cavidades plasmônicas NW foram investigadas recentemente [19,20,21,22,23]. Cavidades em um esquema de metal-isolador-semicondutor são especialmente promissores para sustentar modos de gap plasmônico híbrido [24,25,26,28]. Portanto, colocamos amostras de NWs de perovskita dopada ou pura em placas metálicas revestidas com isolador para formar cavidades de Fabry-Perot plasmônica. Os modos ressonantes, resultantes da circulação ao longo dos eixos longos NW dos modos guiados por gap plasmônico, são altamente confinados pelos NWs. O volume modal efetivo reduzido pode aumentar a densidade local de fótons de estados e a força de acoplamento entre os excitons e fótons. As características do laser do nanolaser proposto como uma cavidade robusta para laser foram investigadas neste estudo. Por exemplo, as facetas finais de NWs podem não ser suficientes para refletir o modo de intervalo plasmônico guiado como espelhos, o que pode aumentar drasticamente o ganho de limiar de cavidades. Além disso, os interesses de pesquisa intensiva são as capacidades de metais plasmônicos comuns, como ouro (Au), prata (Ag), alumínio (Al) ou cobre (Cu) para reduzir o volume modal de forma eficiente, sem qualquer deterioração do desempenho do laser em todo o visível para a região do espectro de comprimento de onda do infravermelho próximo.

Neste estudo, analisamos as características de nanolasers à base de perovskita colocados em diferentes SiO ₂ placas metálicas revestidas (Au, Ag e Al) em um amplo espectro usando o método dos elementos finitos (FEM:pacote COMSOL [29]). Para MAPbX de perovskita de cristal único puro ₃ , as janelas de ganho espectral relacionadas às transições de banda na primeira zona de Brillouin para X =Cl, Br, I são de aproximadamente 2,9 eV, 2,2 eV e 1,5-1,6 eV [30], respectivamente, com comprimentos de onda de emissão correspondentes λ =425, 555 e 800 nm. Os NWs representados na inserção da Fig. 1a ilustrando a região ativa nas nanocavidades propostas exibem uma morfologia de superfície lisa que pode reduzir a perda de espalhamento durante o laser. Ao converter as perovskitas naquelas dopadas com um ânion de halogênio diferente usando o método de reação de troca iônica [31], podemos expandir o espectro de emissão de perovskitas para a região de comprimento de onda quase totalmente visível. De todos os metais plasmônicos, Ag exibe uma perda de metal relativamente baixa na região do comprimento de onda visível, e Al, sendo um elemento de baixo custo, recebe atenção considerável por causa de suas excelentes propriedades plasmônicas na região do comprimento de onda do azul ao ultravioleta [32]. Au é comumente considerado adequado para geração de onda de plasmon na região do infravermelho. Esses três metais são selecionados para serem meios plasmônicos para aumentar a interação carga-fóton no sistema.

Nanocavidade perovskita plasmônica. a Diagrama esquemático da nanocavidade plasmônica proposta. Um nanofio de perovskita é colocado em um SiO ₂ -substrato metálico coberto. Duas facetas finais do nanofio com comprimento de vários micrômetros, que funcionam como refletores, formam naturalmente uma cavidade plasmônica. A inserção é uma imagem de microscopia óptica de um MAPbBr ₃ NW em um SiO ₂ -substrato de Ag coberto. b – d Perfis modais (em vista transversal) do componente de campo elétrico | E | do modo de ressonância da cavidade calculado pelo método dos elementos finitos 3D. O perfil modal fortemente confinado do modo de intervalo plasmônico é mostrado em ( b ) O padrão de ressonância mostrado em ( d ) representa as características do modo plasmônico híbrido originado do acoplamento do modo fotônico NW e propagação da onda plasmônica de superfície. Além de um padrão óbvio de onda estacionária ao longo do eixo longo ( z -direcção) como mostrado em ( c ), confinamento lateral do modo ( x -direcção) é suficientemente forte

Em primeiro lugar, investigamos as características modais dos modos guiados plasmônicos híbridos fundamentais em SiO ₂ / Ag, SiO ₂ / Al e SiO ₂ / Placas de metal Au usando o FEM bidimensional (2D). Os modos de intervalo plasmônico híbrido originam-se do acoplamento entre os modos plasmônico fotônico e de superfície na interface isolador-metal. Fortes forças de acoplamento podem resultar em severa perda intrínseca de material por causa da grande sobreposição de modos com metal, o que depende consideravelmente da espessura da lacuna t _g . Resolvemos consequentemente a perda modal, perfis modais, fatores de confinamento e ganhos de limiar de transparência dos modos de lacuna plasmônica híbrida em várias espessuras de lacuna t _g , conforme indicado na Fig. 1b. A largura de NWs foi definida para 100 nm no comprimento da cavidade L de 2,67 μm, que foi comparável com os NWs obtidos usando o método de automontagem [33, 34]. Posteriormente, os cálculos dos modos ressonantes em nanocavidades são implementados com o FEM tridimensional (3D) [29]. Cálculos empíricos provaram que Ag é o melhor metal para MAPbBr ₃ nanolaser.

Portanto, desenvolvemos um MAPbBr de baixo limiar ₃ nanolaser em um SiO ₂ -substrato de prata coberto por meio de bombeamento óptico. O nanolaser proposto exibiu uma pegada modal extremamente pequena, baixo limiar de laser e comprimentos de onda de emissão ajustáveis, que podem ser usados em aplicações como fontes de luz de próxima geração no futuro.

Método

Preparação de cavidades nanowire de perovskita

Como Ag exibiu as melhores características plasmônicas em operações de nanolaser, usamos MAPbBr ₃ NWs na placa de Ag com um SiO de 10 nm de espessura ₂ como uma camada espaçadora para investigar o desempenho do nanolaser. A placa de Ag foi preparada usando um evaporador e-gun no substrato de Si; os parâmetros de crescimento e recozimento foram otimizados para rugosidade de superfície plana seguida pela deposição de SiO ₂ camada [35]. MAPbBr ₃ A síntese de NW foi baseada no método de automontagem de solução de uma etapa [33, 34]. Primeiro, 0,15 mmol MABr e 0,15 mmol PbBr ₂ os pós foram dissolvidos em 5 ml de N, N-dimetilformamida, que funcionou como a solução precursora. A solução precursora foi então lançada em SiO ₂ com placas de Ag cobertas. Em segundo lugar, o substrato que suporta as placas de Ag foi colocado em uma plataforma em um copo contendo diclorometano. O substrato estava aproximadamente 3 cm acima da superfície do líquido de diclorometano. Finalmente, o copo coberto por uma camada de folha de alumínio foi colocado em uma incubadora a 60 ° C. Em 4 h, foi realizado o processo de evaporação dos líquidos no béquer e MAPbBr ₃ NWs foram obtidos em SiO ₂ com placas de Ag cobertas. Em seguida, montamos as nanocavidades NW, com as configurações mostradas na Fig. 1a, em uma câmara de alto vácuo a 77 K.

Caracterização da ação Lasing

Para investigar a ação do laser de uma única cavidade NW, usamos o microscópio eletrônico de varredura para pesquisar MAPbBr ₃ NWs com largura de aproximadamente 100 nm e comprimento fechado a 3 μm. Após a identificação da localização desses NWs, as amostras foram colocadas em uma criocâmara para bombeamento óptico. Uma terceira geração harmônica de um Nd:YVO ₄ laser pulso emitido a 355 nm foi usado como fonte de bombeamento, e a duração do pulso e a taxa de repetição foram 0,5 ns e 1 kHz, respectivamente. Uma lente objetiva corrigida para infinito quase ultravioleta × 100 com uma abertura numérica de 0,5 (Mitutoyo) foi aplicada para focar o feixe de laser no MAPbBr ₃ NW com o tamanho do ponto focal de aproximadamente 15 μm de diâmetro. Apenas um NW foi bombeado por vez. Então, o sinal de emissão de MAPbBr ₃ NW foi coletado usando a mesma lente objetiva. Uma fibra óptica com um diâmetro de núcleo de 600 μm foi anexada à lente. Para coletar a emissão de saída dos espelhos finais de NWs em várias frequências, um dispositivo acoplado a carga resfriado por nitrogênio foi conectado a um monocromador único de 320 mm de comprimento (iHR320, Horiba) na outra extremidade da fibra.

Resultados e discussão

A nanocavidade proposta exibe baixo limiar e forte confinamento modal, representado na Fig. 1a. Determinamos os modos de ressonância para investigar as características da cavidade. Os perfis modais da nanocavidade apresentando uma perovskita NW em um SiO ₂ As placas / Ag são apresentadas na Fig. 1. Provamos que as vistas transversais do perfil de modo de ressonância | E | (b) em um antinodo do perfil ao longo do z -eixo ( x - y plano), (c) no meio de uma lacuna fina (abaixo do NW) ( x - z plano), e (d) dividindo o NW ( y ao meio - z avião), respectivamente. Conforme representado na Fig. 1b, o perfil do modo de cavidade é de fato fortemente confinado com as características do modo de intervalo híbrido guiado. O padrão de ressonância ilustrado na Fig. 1d revela as características dos modos de vazamento fotônico NW (largura abaixo da dimensão de corte) e ondas de plasma de superfície de propagação. Além de um padrão óbvio de onda estacionária ao longo do eixo longo ( z -direcção) representada na Fig. 1c, a distribuição lateral do modo (ao longo do x -direcção) definida pelo pequeno NW da largura da nanoescala também é suficientemente confinada, o que concorda com as características do modo plasmónico.

Características de guias de onda de perovskita híbrida plasmônica

Para investigar as características de laser plasmônico na região do comprimento de onda do visível ao infravermelho próximo, a função dielétrica da versão híbrida de MAPbCl dopado com Br ₃ (MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ ) e MAPbBr dopado com I ₃ (MAPb (eu _y Br _{1- y} ) ₃ ) foram examinados. Na perovskita de cristal único MAPbX ₃ , configurações eletrônicas complexas se originam da hibridização de um grupo orgânico, estados catiônicos de chumbo e aniônicos halógenos que causam transições eletrônicas múltiplas. Na rede de dopado MAPbX ₃ , os dopantes e vacâncias, introduzidos durante a reação de troca iônica, podem diminuir a qualidade cristalina e manchar estados eletrônicos discretos. Portanto, em vez de realizar cálculos de banda de primeiro princípio rigorosos [36] para revelar cada pico de absorção distinto na relação de dispersão da função dielétrica, denotamos que a função dielétrica ϵ como uma função simples do gap de energia de emissão ( E _g ) das perovskitas mistas (MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ ) com várias composições de dopagem ( x ) A regra Moss [37], \ (\ epsilon (x) =a + b \ sqrt {E_g (x)} \), é, portanto, adotada. A função dielétrica ϵ está relacionado ao intervalo de energia de emissão E _g das perovskitas mistas (MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ ) com composição de dopagem x . Na fórmula, a função dielétrica ϵ ( x ) de perovskitas puras MAPbCl ₃ ( x =0) e MAPbBr ₃ ( x =1) em seus respectivos comprimentos de onda de emissão correspondentes 425 e 555 nm [30] foi usado para determinar constantes de ajuste a e b . O intervalo de energia de perovskitas puras foi deduzido dos comprimentos de onda de emissão. Em seguida, obtivemos o bandgap de energia da perovskita mista a partir da relação \ ({E} _g ^ {\ mathrm {MAPb} {\ left ({\ mathrm {Br}} _ x {\ mathrm {Cl}} _ {1-x} \ right)} _ 3} (x) =\ left (1-x \ right) {E} _g ^ {\ mathrm {MAPb} {\ mathrm {Cl}} _ 3} + x {E} _g ^ {\ mathrm { MAPb} {\ mathrm {Br}} _ 3} \) [38]. Conforme mostrado na Fig. 2, o índice de refração complexo ( n , k ) de MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ é derivado da função dielétrica, \ (n (x) + ik (x) =\ sqrt {\ epsilon (x)} \), em cada composição de dopagem x . Com o aumento do teor de Br, MAPb dopado (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ exibe um desvio de banda de energia para o vermelho e emite em comprimentos de onda mais longos. O mesmo procedimento foi aplicado na derivação ( n , k ) de MAPb (I _y Br _{1- y} ) ₃ com composição de doping I y , conforme ilustrado na seção direita da Fig. 2. A mistura de MAPbBr ₃ ( y =0) e MAPbI ₃ ( y =1), MAPb (I _y Br _{1- y} ) ₃ emite em comprimentos de onda longos de 555 a 800 nm. Os índices de refração de perovskitas dopadas são representados na Fig. 2 e são usados nos cálculos a seguir. Os índices de refração de perovskitas puras MAPbCl ₃ , MAPbBr ₃ e MAPbI ₃ nas composições x =0, x =1 ( y =0), e y =1 são (2,2, 0,013), (2,30, 0,01) e (2,49, 0,0009). Eles estão emitindo em comprimentos de onda de 425, 555 e 800 nm, respectivamente.

Propriedades dispersivas do híbrido composicional MAPbX ₃ . Índices de refração complexos ( n , k ) de perovskitas híbridas MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ (linhas verdes) e MAPb (I _y Br _{1- y} ) ₃ (linhas vermelhas) de várias composições ( x e y ) emitindo em comprimentos de onda sobre o espectro visível e infravermelho. Índices de refração de perovskitas puras MAPbCl ₃ , MAPbBr ₃ e MAPbI ₃ nas composições x =0, x =1 ( y =0) e y =1 são (2,2, 0,013), (2,30, 0,01) e (2,49, 0,0009). Eles estão emitindo no comprimento de onda λ =425, 555 e 800 nm

Em seguida, estudamos as características dos modos de gap plasmônico fundamentais, que são formados pelo acoplamento entre modos guiados fotônicos com vazamento (abaixo da frequência de corte) de perovskita NWs e ondas de superfície concentradas principalmente na interface de gap e metal. Conforme ilustrado na Fig. 3, determinamos a perda modal e o fator de confinamento [24] dos modos plasmônicos híbridos guiados para o guia de onda - uma perovskita mista NW, MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ e MAPb (I _y Br _{1- y} ) ₃ da composição de dopagem x e y de 0 a 1 no SiO ₂ / Ag, SiO ₂ / Al ou SiO ₂ / Placa Au de espessura de lacuna t _g em seus comprimentos de onda de emissão correspondentes. Determinamos os modos guiados correspondentes a uma grande faixa de comprimentos de onda de emissão, de 425 a 555 nm para a perovskita MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ e de 555 a 800 nm para MAPb (I _y Br _{1- y} ) ₃ . Nestes cálculos, os índices de refração complexos das perovskitas dopadas foram ( n , k ) como representado na Fig. 2. Os índices de refração dispersivos de camadas metálicas, Al, Ag e Au, foram adotados a partir de dados de experimentos anteriores [39].

Perda modal e fator de confinamento dos modos guiados. a , c Perda modal e b , d fator de confinamento dos modos de lacuna plasmônica guiada em SiO ₂ fixo espessura da lacuna, t _g =0 (linhas azuis), 5 (linhas vermelhas) e 15 (linhas verdes) nm, correspondendo à perovskita dopada no espectro fotoluminescente de λ =425 a 800 nm. O MAPb de perovskita híbrido (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ WGs em placas Ag (linhas sólidas) e Al (linhas tracejadas e pontilhadas) são calculados como mostrado em ( a , b ) Aqueles de perovskite MAPb (I _y Br _{1- y} ) ₃ WGs nas placas Ag (linhas sólidas), Al (linhas tracejadas e pontilhadas) e Au (linhas tracejadas) são resolvidos em λ =555 a 800 nm como mostrado em ( c , d ) As inserções em ( b , d ) revelam os perfis modais | E | dos modos de lacuna plasmônica guiada em SiO ₂ - placas de Ag de t cobertas _g =5 nm para as perovskitas dopadas de composições x =0 (círculo amarelo), x =0,58 (círculo vermelho), y =0 (círculo laranja) e y =0,59 (círculo verde)

No que diz respeito às perovskitas emitindo em comprimentos de onda de 425 a 555 nm, o guia de onda plasmônica (WG) com o NW na placa de Al exibiu perda modal relativamente menor (como para a placa de Ag) perto de comprimentos de onda curtos, como representado na Fig. 3a. Assim, pequenas perdas metálicas observadas no modo híbrido nos WGs nas placas de Al não foram observadas nas placas de Ag. Um dos motivos foi que a frequência de plasmon de superfície de perovskita / SiO ₂ / Ag estava perto de λ =425 nm e o da perovskita / SiO ₂ / Al estava próximo a comprimentos de onda curtos. O confinamento da onda plasmônica perto da frequência plasmônica foi extremamente forte por causa da ressonância de oscilação de carga. Portanto, a absorção de energia eletromagnética nas proximidades era alta. Caso contrário, para o WG com perovskite MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ com x perto de 1 (emitindo em comprimentos de onda longos de cores verdes) nas placas de Al, a perda modal pode ser maior do que nas placas de Ag. Além disso, determinamos o fator de confinamento dos modos de lacuna plasmônica guiada em espessura de lacuna fixa ( t _g =0, 15 e 30 nm). O forte confinamento do perfil modal dentro da lacuna fina indicava forte sobreposição com o metal, causando severa perda ôhmica. Isso foi controlado aumentando a espessura da lacuna. Os fatores de confinamento de WGs de perovskita em placas de Ag foram relativamente maiores do que outros WGs em placas de Al. Isso sugeriu um forte confinamento de modos WG plasmônicos perto do meio de ganho nas placas de Ag e uma pequena sobreposição com os arredores.

A sobreposição limitada de modos guiados com metal leva a uma perda modal inferior, conforme discutido anteriormente, porque a perda metálica é a única responsável pela perda modal neste esquema. Podemos observar que, conforme ilustrado na Fig. 3b, quando a frequência plasmônica de Ag se aproxima (em torno de comprimentos de onda curtos), os fatores de confinamento tornam-se mais fortes no WG nas placas de Al. Para revelar o confinamento dos modos de gap plasmônico, calculamos os perfis modais | E | de um MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ NW WGs na placa Ag, conforme representado nas inserções da Fig. 3b em comprimentos de onda de 425 ( x =0) e 500 nm ( x =0,58) em t fixo _g de 5 nm. Para o WG em comprimentos de onda mais curtos ou em torno da espessura mínima t _g =0 nm, o acoplamento entre o modo fotônico de nanofio e o modo plasmônico de superfície foi mais forte, levando a um modo plasmônico altamente confinado (conforme representado nos gráficos com círculo amarelo). No entanto, em comprimentos de onda de emissão mais longos de perovskita com composição de dopagem mais alta, as forças de acoplamento tornam-se mais fracas. Os modos de lacuna plasmônica revelaram menos intensidade dentro da lacuna e uma quantidade considerável de energia se espalha ao redor do meio circundante (conforme indicado pela imagem com um círculo vermelho). A sobreposição limitada de modos guiados com metal levou a uma perda modal menor. A tendência da curva de perda modal declinou com o aumento da espessura do gap. Em comprimentos de onda mais longos, semelhantes ao WG com lacunas mais espessas, menor força de acoplamento resulta em menor força de confinamento.

Em WGs com perovskitas híbridas emitindo em comprimentos de onda de 555 a 800 nm, o esquema com MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ NW, a placa Au pode não ser seu meio plasmônico adequado, conforme inferido pela grande perda modal (como para a placa Ag e Al), conforme ilustrado na Fig. 3c. A placa de Au exibiu um pico de absorção plasmônica em aproximadamente 520 nm. Portanto, a perda de metal intrínseca aumenta ao se aproximar dos comprimentos de onda plasmônica. No entanto, estabilidade química superior torna Au um candidato preferido para explorar as propriedades plasmônicas em dispositivos fotônicos, especialmente em comprimentos de onda de cor vermelha e laranja. A parte imaginária do índice de refração de Ag era menor do que a de Al nesta região de comprimento de onda. Em comprimentos de onda de aproximadamente 550 nm, a perda de metal dominou a perda modal. Independentemente de a lacuna ser fina ou espessa, a perda modal correspondente de Al foi maior do que a de Ag, conforme ilustrado na Fig. 3c. A Figura 3d mostra que os fatores de confinamento de três WGs com lacunas mais espessas são semelhantes em comprimentos de onda mais longos. A tendência das curvas do fator de confinamento e as características dos perfis modais ilustrados na Fig. 3d são afetadas pelas resistências de acoplamento; de uma maneira semelhante à discussão acima mencionada da Fig. 3b. Para investigar os modos ressonantes nas cavidades com base nesses modos de gap plasmônico fundamental, que é o mais provável de se perder, determinamos os ganhos de limiar de transparência em cada caso, conforme apresentado na Fig. 4.

Ganhos de limite de transparência de modos de lacuna plasmônica híbrida fundamental. Nas estruturas com perovskitas híbridas, a MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ NWs em SiO ₂ Placas revestidas de Ag e Al b MAPb (eu _y Br _{1- y} ) ₃ NWs de várias composições em SiO ₂ placas revestidas de Al, Ag e Au, correspondendo a diferentes comprimentos de onda de emissão de perovskita, respectivamente. Na espessura mínima da lacuna t _g =0, os ganhos de limiar de transparência dos modos plasmônicos em placas de Ag são 18470,5 e 6259,1 denotados pelas estrelas pretas em ( a ) em λ =425 nm e ( b ) em λ =555 nm

Limiar de desempenho de nanolaser de perovskita híbrida plasmônica

Avaliamos os ganhos de limiar de transparência usando o fator de confinamento e a perda modal de cada WG para comparar as propriedades de ressonância nas nanocavidades de vários metais e espessuras de lacuna. O limite de transparência é definido como a razão da perda modal sobre o fator de confinamento [24]. Conforme representado na Fig. 4a, Ag exibe fatores de confinamento superiores e limiares de transparência para cada perovskita MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ WG em seu comprimento de onda de emissão correspondente. A espessura ideal das cavidades com o limite mais baixo deve ser o caso mínimo de t _g =0. Por exemplo, no mínimo t _g =0, os ganhos de limiar de transparência dos modos plasmônicos em placas de Ag foram 18470,5 e 6259,1 denotados pelas estrelas pretas na Fig. 4a em λ =425 nm e Fig. 4b em λ =555 nm, respectivamente. Esses valores foram ligeiramente inferiores aos de outras espessuras de lacuna. O modo plasmônico híbrido formado por acoplamento direto ao modo plasmônico de superfície exibe, em última análise, campos confinados. No entanto, o perfil modal adequado para os refletores finais refletirem completamente muitas vezes não é o perfil extremamente confinado. Além disso, a camada de oxidação é comumente formada durante o processo de deposição, mas uma camada de oxidação pode se formar inexoravelmente ao longo do tempo. No que diz respeito à camada de oxidação de espessura limitada na placa de Ag, o limiar era relativamente baixo quando a espessura era de aproximadamente 5 a 7 nm. Nos comprimentos de onda próximos a 425 nm, o ganho-limite de transparência da perovskita WG em Al foi ligeiramente menor do que em Ag, como resultados de menor perda de material e sobreposição substancial com a região com perdas. A partir das discussões de perda modal e fatores de confinamento e os resultados ilustrados na Fig. 3, não é difícil antecipar os limiares mais baixos das cavidades nas placas de Ag com perovskitas dopadas emitindo em comprimentos de onda longos de cores laranja e vermelho ou espectro infravermelho, conforme representado na Fig. 4b. O limite era consideravelmente alto nas cavidades em Au por causa da absorção de material relativamente grande. Embora o Al seja de baixo custo e exiba uma tendência limitada de formar uma camada de oxidação mensurável, ele ainda pode funcionar como um excelente meio plasmônico nesses esquemas de perovskita incorporada dopada porque corresponde a limites de transparência toleráveis e é menos sensível à lacuna espessura e composição de dopagem, conforme representado na Fig. 4a, b. Portanto, o Ag é a melhor escolha como meio plasmônico para investigar o processo de laser de perovskita relacionado ao metal, embora seja necessário revesti-lo com uma camada de oxidação. Um dielétrico de baixo índice (camada de oxidação) de aproximadamente 5 a 10 nm de espessura pode sustentar modos de lacuna plasmônica guiada; esta camada de lacuna pode resultar em reflexão adequada nas facetas finais para reduzir a perda de espelho indesejada.

Depois de determinar a distribuição espacial dos perfis modais, conforme mostrado na Fig. 1b-d, estimamos o fator de qualidade, Q usando Re [ f _r ] / 2 Im [ f _r ], onde o f _r é a auto-frequência complexa do modo ressonante obtido usando o 3D FEM. Comparamos esses valores estimados de Q -fator dos modos de ressonância nas cavidades obtidas usando três perovskitas (MAPbX ₃; X:Cl, Br e I) em SiO ₂ Placas de Ag e Al revestidas com uma espessura de lacuna fixa t _g de 7 nm. Para uma comparação justa, comprimento da cavidade L foi definido para quatro comprimentos de onda efetivos (4 λ / Re [ n _eff ]) no λ correspondente , onde Re [ n _eff ] é o índice modal efetivo dos modos guiados em cada caso. Concluímos que, devido à grande perda de material intrínseco de Al no espectro visível, o Q -fatores das cavidades nas placas de Al não eram comparáveis às placas de Ag. O Q -fator foi certamente maior na cavidade no comprimento de onda λ perto de 425 nm. No entanto, foi menos capaz de confinar o modo plasmônico híbrido dentro da região de ganho próxima às lacunas finas, conforme indicado pelo fator de confinamento. Portanto, a comparação de Q Os fatores também sugeriram que o Ag é preferido no esquema plasmônico incorporado com perovskita no espectro visível. Portanto, a perda por espalhamento das facetas finais pode não ser o fator dominante que degrada o desempenho das cavidades. Conforme indicado pelos ganhos de limite de transparência mais baixos, conforme representado na Fig. 4b, os modos ressonantes na placa Ag perto de 800 nm potencialmente revelaram um valor relativamente alto de Q -fator, que indica potencial em aplicações futuras relacionadas ao acoplamento exciton-fóton aprimorado com plasmon e bio-detecção.

A fotoluminescência dependente da potência foi medida para resolver os espectros de emissão e registrar a potência lasing em várias entradas de bombeamento, como mostrado na Fig. 5. Os espectros de emissão da cavidade com um MAPbBr ₃ NW no SiO ₂ As placas de Ag cobertas são apresentadas na Fig. 5a. Os picos de emissão no espectro foram então ajustados para obter a curva de luz-luz (L-L) de MAPbBr ₃ nanolaser. Nos espectros de emissão, a potência de saída aumenta dramaticamente na potência de bombeamento acima do limite (em aproximadamente 1,62 μW de potência média); a mudança brusca também foi observada nas curvas L-L correspondentes, conforme mostrado na Fig. 5b. Uma vez que a potência de bombeamento é maior do que o limite do laser, a largura da linha de emissão de pico único da saída do laser diminui de 7,6 nm para aproximadamente 0,5 nm. Os sinais de saída foram coletados das facetas da extremidade NW. O limite de potência é uma ordem de magnitude menor do que os do nanolaser ZnO NW na placa de Ag. As possíveis razões podem ser o ganho de material superior fornecido por MAPbBr ₃ do que o do ZnO e a perda interna menor em 550 nm do que em 370 nm [35]. Além disso, os lasers de plasmon de perovskita NW [26,27,28] revelam vários limiares em diferentes temperaturas. Para operar sob fortes potências de bombeamento em temperatura ambiente, mantendo o desempenho dos dispositivos sem ablação severa de material e degradação térmica, a estabilidade térmica [40] e a qualidade do cristal [41] da perovskita NW poderiam ser os principais parâmetros a serem melhorados. Características desejáveis, como baixo limiar e largura de linha estreita, estendem as aplicações potenciais em futuros dispositivos fotônicos ativos em miniatura.

Características do lasing. a Espectros de emissão representativos para potência de bombeamento abaixo (1,4 μW), próximo (1,62 μW) e acima (3,43 μW) do limite de laser. b L-L curves (red circles) and evolution of linewidths of dominant peaks with increasing pumping intensity power (blue circles) of the MAPbBr₃ NW plasmon nanolaser on SiO₂ -covered Ag plates

Conclusões

Full-spectrum analysis of laser parameters including guided mode characteristics, transparency threshold gains, and estimated quality factor of the perovskite-based nanolasers that featured doped perovskite nanowires placed on three types of SiO₂ -coated metallic (Ag, Al, and Au) plates was conducted. The calculated results using FEM revealed that Ag can be a suitable choice as a plasmonic metal for perovskite MAPbX₃ -based optoelectronic application. The proposed nanocavity—a MAPbBr₃ nanowire on the SiO₂ /Ag plate, exhibited low lasing threshold and narrow linewidth corresponding to nanoscale output footprint. These advantages can result in strong coupling of exciton-polariton-photons. With the superior charge features possessed by perovskites, this scheme is an appropriate candidate for developing next-generation light sources.

Disponibilidade de dados e materiais

All data supporting the conclusions of this article are included within the article.

Abreviações

2D:: Bidimensional
3D:: Tridimensional
FEM:: Finite-element method
L-L:: Light-light
NUV:: Near-ultraviolet
NW:: Nanowire
SPP:: Polaritons de plasmon de superfície
WG:: Waveguide

Salto de nanopartículas de sílica hidroxilada:um estudo atomístico baseado em potenciais REAX Nec-1 atenua a neurotoxicidade induzida por nanomateriais de dióxido de titânio em células Sh-Sy5y através de RIP1

Nanomateriais

Materiais Poliméricos

biológico

Corante

Especiarias