Controle do Transporte Dependente de Spin em Nanofitas de γ-Grafino com Deformação: Estudo DFT de Junções com Eletrodos de Ouro

Resumo

A engenharia de deformação tornou-se um dos métodos eficazes para ajustar as estruturas eletrônicas de materiais, podendo ser introduzida em junções moleculares para induzir efeitos físicos únicos. Diversas nanofitas de γ-grafino (γ-GYNRs) incorporadas entre eletrodos de ouro (Au) com controle de deformação foram projetadas, envolvendo o cálculo das propriedades de transporte dependente de spin usando a teoria do funcional da densidade. Nossos resultados calculados exibem que a presença de deformação tem grande efeito nas propriedades de transporte de junções moleculares, podendo aumentar acentuadamente o acoplamento entre a γ-GYNR e os eletrodos de Au. Verificamos que a corrente fluindo através da nanojunção deformada é maior que a da não deformada. Além disso, o comprimento e a forma deformada da γ-GYNR servem como fatores importantes que afetam as propriedades de transporte de junções moleculares. Simultaneamente, o fenômeno de divisão de spin ocorre após introduzir deformação na nanojunção, implicando que a engenharia de deformação pode ser um novo meio para regular o spin do elétron. Nosso trabalho pode fornecer base teórica para o projeto de dispositivos baseados em grafino de alto desempenho no futuro.

Introdução

Carga e spin são duas propriedades intrínsecas principais do elétron [1-3]. A microeletrônica tradicional frequentemente concentra-se na característica de carga do elétron, independentemente dos estados de spin. E a introdução de campo elétrico [4, 5] para regular o transporte de elétrons de materiais semicondutores para realizar transporte ou processamento de informação tornou-se um método comum. Com a melhoria contínua da ciência e tecnologia, o experimento de circuitos integrados de grande escala está se tornando cada vez mais frequente [6]. A alta densidade de componentes eletrônicos e a miniaturização tornaram-se uma necessidade urgente. Nas últimas décadas, cientistas começaram a explorar as características de spin do elétron em dispositivos moleculares na espintrônica [7, 8]. O tempo de relaxação do spin é relativamente longo, não sendo facilmente afetado por defeitos e impurezas do dispositivo de spin, e pode ser alcançado por uma série de meios, como campo elétrico, campo magnético, etc. [9]. Portanto, muitos métodos de modulação com relação às propriedades espintrônicas de junções moleculares tornaram-se foco de pesquisa intensiva.

Comparado com dopagem química [10-12] e controle por campo eletromagnético [13, 14], a engenharia de deformação [15-17] é considerada a técnica mais eficaz e controlável para nanomateriais. A interação entre a rede e o elétron (spin, órbita, etc.) influencia as características elétricas, magnéticas ou ópticas do material induzidas pela engenharia de deformação, o que pode levar ao surgimento de outros efeitos físicos ou químicos únicos [18, 19]. Além disso, a deformação é inevitável no processo de preparação de amostras experimentais, podendo ser aplicada por diferentes canais. Por exemplo, o substrato não é preparado suavemente [20], os parâmetros de rede da amostra e do material do substrato não são compatíveis [21], ou existe enrugamento na borda das nanofitas [22], entre outros.

Além disso, relatou-se que a deformação tem efeito óbvio na estrutura eletrônica de materiais bidimensionais (2D) [23, 24]. Quando a deformação uniaxial é aplicada, o deslocamento do cone de Dirac do grafeno pode ser observado [25]. E a deformação uniaxial em uma faixa ampla pode alterar a lacuna de banda zero do grafeno [26]. Ademais, estudos recentes mostraram que a engenharia de deformação ainda é uma forma eficiente de melhorar as propriedades de transporte de nanofios de silício [27]. Aplicar deformação a uma única camada de nanofita de fósforo negro também pode mudar a direção de transporte de portadores, controlando a anisotropia da mobilidade de portadores [28]. Além disso, a deformação pode influenciar as características de spin de semicondutores. Uma corrente de polarização de vale pode gerar no grafeno adicionando deformação com relação a uma estrutura de bolha elevada [29]. A convergência de banda induzida por deformação poderia ser um método eficaz para melhorar o desempenho termoelétrico do fosforeno [30]. Ademais, as propriedades ópticas [31] e magnéticas [32] de nanojunções também podem ser induzidas e moduladas por deformação. Assim, não é difícil ver que a regulação da engenharia de deformação em materiais é valiosa.

Nos últimos anos, a ciência do carbono tem afetado amplamente os campos em desenvolvimento de junções moleculares [33-36]. Empregando uma reação de acoplamento cruzado, Li et al. [37] sintetizaram com sucesso amostra de grafino na superfície de cobre. Desde então, o grafino atraiu grande interesse de pesquisadores internacionais [38, 39]. O grafino é o alótropo do grafeno com estrutura de rede plana 2D [14, 40-45], formado pela conjugação de anéis de benzeno e a ligação C-C com ligações acetilênicas. Comparado com a simples estrutura híbrida sp² em camadas do grafeno [46], o grafino mantém estados híbridos sp e sp², determinando que sua estrutura molecular única é mais complexa. Existem muitos membros existentes pertencentes à família do grafino, como α-grafino [40, 41], β-grafino [47], γ-grafino [42, 48, 49], α-2-grafino [14], 6,6,12-grafino [43], 14,14,14-grafino [44], δ-grafino [45] e assim por diante. Entre essas estruturas existentes, o γ-grafino não possui estrutura eletrônica do tipo cone de Dirac ao redor do nível de Fermi, o que é bastante diferente do grafeno. Semelhante às nanofitas de grafeno, o γ-grafino também pode ser cortado em nanofitas de γ-grafino do tipo *armchair* e *zigzag* (AγGYNs e ZγGYNs). Trabalhos extensivos foram exibidos em ZγGYNs para observar desempenhos excelentes, como filtragem de spin, resistência diferencial negativa. No entanto, o estudo de deformação implementada em ZγGYN entre eletrodos de ouro não foi relatado.

Motivados a explorar as vantagens da engenharia de deformação em ZγGYNs, introduzimos deformação nas junções moleculares baseadas em ZγGYN para realizar a pesquisa usando cálculos de primeiros princípios. Neste artigo, primeiramente nos concentramos nas estruturas eletrônicas de ZγGYNs dentro de diferentes configurações magnéticas. A observação mostrou que o fenômeno de divisão de spin ocorre após introduzir deformação na junção, o que implica que a deformação pode ser um meio de manipular spin. Além disso, os resultados sobre as correntes de spin das junções implicam que a deformação tem influência importante nas propriedades de transporte do dispositivo em certa medida. E descobrimos que a engenharia de deformação pode aumentar o acoplamento entre o eletrodo e a região de dispersão intermediária, o que alarga os canais eletrônicos.

Modelos e Método

Na Fig. 1, três diferentes junções moleculares foram exibidas como M1, M2 e M3, respectivamente. As junções podem ser divididas em três partes: eletrodo esquerdo, região de dispersão e eletrodo direito. Aqui, usamos nanofio de ouro (Au) como material do eletrodo devido à sua boa ductilidade e condutividade elétrica. O eletrodo Au é clivado na superfície (111). E a região de dispersão é composta por várias unidades repetidas de ZγGYN. Os átomos de Au dos eletrodos e átomos de carbono (C) na parte central são conectados por átomos de enxofre. Para o experimento na junção de grafeno, mostra-se que as nanofitas de grafeno podem ser adaptadas e cortadas em muitas estruturas como dispositivos moleculares em experimento empregando irradiação de elétrons energéticos dentro de um microscópio eletrônico de transmissão (TEM) [50]. Semelhante ao grafeno, os dispositivos moleculares baseados em ZγGYN talvez também possam ser conectados dessa forma. O M1 não é introduzido com deformação, e a região de dispersão é plana como mostrado na Fig. 1a. O M2 parece curvo no eixo x com uma estrutura curva em U que o torna não mais plano na Fig. 1b, resultante da deformação transversal. Para o sistema M3, cuja estrutura é mais complexa, mantém uma estrutura curva em S. O comprimento original de ZγGYN na região de dispersão de M3 é duas vezes maior que o de M1. Assim, o ZγGYN com o efeito de deformação pode ser dobrado na direção oposta dos eixos +x e −x, fazendo-o apresentar uma estrutura curva em S na Fig. 1c. As vistas laterais de M1-M3 na Fig. 1e, f correspondem às vistas principais para as partes de dispersão na Fig. 1a-c. As junções detalhadas podem ser vistas nas figuras a seguir.

Figura 1. (Color online) Esquemas dos modelos de junção molecular exibidos como a M1, b M2 e c M3, cuja região de dispersão é plana, curva (forma U) e duplamente curva (forma S), respectivamente. O retângulo tracejado azul no painel a doa a célula unitária repetida de ZγGYNR, cuja constante de rede é 12,297 Å. Para clareza, a vista lateral na região de dispersão para d M1, e M2 e f M3 correspondendo a a-c também foram exibidas. L/R representa o eletrodo esquerdo/direito

Primeiramente, otimizamos as células unitárias e estruturas moleculares projetadas implementando o cálculo da teoria do funcional da densidade no pacote Atomistix ToolKit [51, 52]. De acordo com os resultados de otimização, a constante de rede da célula unitária é cerca de 12,297 Å na Fig. 1a, e o comprimento da região de dispersão para M1-M3 é cerca de 36,891 Å, 35,473 Å e 70,559 Å na Fig. 1a-c. O comprimento de ligação entre átomo de ouro e enxofre é 2,38 Å, e entre enxofre e carbono é 1,84 Å, 1,62 Å e 1,92 Å para M1-M3, respectivamente. Os parâmetros computacionais detalhados foram definidos como segue. O potencial de troca-correlação é empregado como a aproximação de gradiente generalizada com funcional de Perdew-Burke-Ernzerhof [53]. A energia de corte de malha para potenciais eletrostáticos é 150 Ry, e a temperatura para a função de Fermi é definida como 300 K. A força em cada átomo é menor que 0,02 eV/Å. Além disso, uma malha Monkhorst-Pack de 1 × 1 × 100 é escolhida, e o critério de convergência de densidade eletrônica é 10⁻⁵ eV em energia total. Ademais, para evitar a interação entre imagens periódicas, pelo menos 20 Å de espessura de camada de vácuo é definido em nossos cálculos. O espectro de transmissão como função de energia (E) e tensão de polarização (V) é definido como

T_σ (E,V_b) = Tr[Γ_L(E)G_σ^R(E)Γ_R(E)G_σ^A(E)]

onde G^R(A) é a função de Green retardada (avançada) da área central de dispersão, Γ_L(R) é a matriz de acoplamento do eletrodo esquerdo (direito) e σ = ± 1 doa o spin do elétron para cima/baixo. A corrente de transporte de spin é calculada usando a fórmula de Landauer-Büttiker [54, 55]

I_σ (V_b) = e/h ∫ T_σ (E,V_b) [f_L (E - μ_L) - f_R (E - μ_R)] dE

onde μ_L(R) e f_L(R) são o potencial eletroquímico e a correspondente função de distribuição de Fermi do eletrodo esquerdo/direito, respectivamente. A densidade de estados do dispositivo (DDOS) pode ser calculada por D(E) = -1/π Im G^R (E).

Resultados e Discussões

As estruturas de banda de células unitárias de γ-grafino *zigzag* foram plotadas dentro de estados não-magnético (NM), ferromagnético (FM) e anti-ferromagnético (AFM), como mostrado na Fig. 2a-c, respectivamente. No progresso computacional, o magnetismo dos átomos de carbono ligados à borda superior e inferior é todo definido na mesma direção, aproximando-se do estado FM; a definição do estado AFM é oposta. Pode-se ver que a ZγGYNR é metálica no estado NM, pois as bandas de energia atravessam o nível de Fermi na Fig. 2a. Semelhante à NM, a ZγGYNR no estado FM também é metálica, mas a divisão de spin óbvia pode ser observada. A banda de energia na direção spin-up é deslocada para baixo na Fig. 2b, enquanto a banda spin-down é deslocada para cima. No entanto, quando a ZγGYNR é definida no estado AFM, a estrutura de banda exibe uma pequena lacuna de banda de 0,55 eV, o que a torna um semicondutor na Fig. 2c. Além disso, as energias totais correspondentes dos estados também foram calculadas para M1-M3, respectivamente. Os resultados relativos são exibidos como segue: A energia da célula unitária de ZγGYNR no estado NM é a mais alta de −3524,42090 eV, e a no estado AFM é a mais baixa de −3524,49299 eV. A diferença de energia entre a mais alta e a mais baixa é cerca de 0,07 eV. Portanto, de acordo com os dados de todas as energias, podemos concluir que o estado AFM é o estado fundamental de ZγGYNR. O estado FM de ZγGYNR pode induzir a polarização de spin da nanofita, e seria aplicado no campo da espintrônica. No seguinte, o mecanismo de transporte profundo para as três junções foi exposto.

Figura 2. (Color online) As estruturas de banda para a ZγGYNR são mostradas dentro dos estados a NM, b FM e c AFM, respectivamente. O nível de Fermi foi tomado como zero

Primeiramente, plotamos os espectros de transmissão das três junções a polarização zero na Fig. 3. Existem muitos picos pulsados agudamente do espectro de transmissão e uma pequena lacuna de banda perto do nível de Fermi na Fig. 3a, sugerindo que M1 é um semicondutor. Assim, sob o efeito de tensão adequada, elétrons podem ir do eletrodo esquerdo para o direito, já que a ligação C=C ou C≡C formada entre átomos de carbono fornece um canal de condutância para o transporte de elétrons. Para o dispositivo deformado M2 na Fig. 3b, seu espectro de transmissão não é exatamente o mesmo que o de M1. Ainda há muitos picos de transmissão movendo-se ao redor do nível de Fermi. Em outras palavras, os picos de transmissão de M2 com o efeito de deformação tornam-se mais largos que os de M1. Além disso, os picos de transmissão todos parecem estar se aproximando do nível de Fermi. Esse fenômeno origina-se do efeito da deformação na região de dispersão de M2, que leva ao aumento do acoplamento entre eletrodos Au e ZγGYNR intermediária, tornando os canais de transmissão mais largos que o de M1.

Figura 3. (Color online) Os espectros de transmissão dependentes de spin a polarização zero foram exibidos para a M1, b M2 e c M3, respectivamente. Os coeficientes de transmissão spin-up e -down foram definidos como valores positivos (preto) e negativos (vermelho). Enquanto isso, as distribuições do Hamiltoniano auto-consistente projetado molecularmente foram denotadas aqui

Além disso, no caso de M3, como mostrado na Fig. 3c, a característica mais óbvia é a divisão de spin cujo spin up (linha sólida preta) e spin down (linha sólida vermelha) picos de transmissão não são mais degenerados. Além disso, o pico de transmissão de M3 ainda é tão agudo quanto o de M1, mas torna-se mais denso também. Os picos de transmissão spin up movem-se em direção ao nível de Fermi, mas o espectro de transmissão spin down exibe uma lacuna de transmissão grande na Fig. 3c, resultando em que M3 aparece a separação de spin. Isso pode ser explicado pela combinação tanto da forma S de M3 quanto do efeito de deformação. A deformação na forma de S alterou a distribuição de carga de M3 e quebrou o dipolo elétrico original, resultando em que a junção de M3 exibe comportamento magnético e, assim, o fenômeno de divisão de spin pode ser observado aqui. Obviamente, o ZγGYNR para M3 é duas vezes mais longo que o de M1, tornando a interação entre os eletrodos e a região de dispersão mais fraca que M2. No entanto, devido à estrutura S assimétrica, o ZγGYNR não está mais no mesmo plano, o que poderia mudar os componentes híbridos sp e sp² para γ-grafino. Portanto, M3 é um modelo mais perfeito para projetar uma nova junção molecular.

Comparando cuidadosamente os detalhes dos picos de transmissão na Fig. 3a, b, é de grande importância descobrir que M1 não tem pico de transmissão, e M2 tem um pico muito agudo na energia de −0,02 eV. Para entender profundamente a diferença entre M1 e M2, desenhamos a densidade local de estados do dispositivo (DLDOS) a −0,02 eV, como mostrado na Fig. 4a, b. Para M1 na Fig. 4a, vale notar que os elétrons são principalmente localizados nos eletrodos de ouro e a nuvem eletrônica distribui-se menos na área de ZγGYNR. Portanto, existem menos canais de transmissão para transporte de carga para M1. Mas para M2, os elétrons distribuem-se densamente nos eletrodos e na área dispersa de ZγGYNR por toda a fita, indicando que canais de transmissão ricos são fornecidos para o transporte de elétrons, então os espectros de transmissão de M2 parecem mais largos que M1 ao redor do nível de Fermi. Esse resultado implica que a junção molecular de M2 com controle de deformação manteria melhor propriedade de transporte, o que será discutido mais tarde.

Figura 4. (Color online) O DLDOS na energia de −0,02 eV foi exibido como a M1 e b M2, respectivamente. O isovalor é tomado como 0,01 Å⁻³·eV⁻¹. c A isosuperfície de densidade de spin de M3 também foi exibida, onde as cores vermelha e azul representam os componentes spin-up e -down, respectivamente. O isovalor é tomado como 0,015 Å⁻³·eV⁻¹

Além disso, o DDOS correspondente para cada modelo é dado na Fig. 5a-c, onde a linha sólida verde (laranja) representa a direção spin-up (-down), respectivamente. Primeiramente, a forma e distribuição do DDOS na Fig. 5a-c correspondem aos espectros de transmissão mostrados na Fig. 3a-c. O DDOS de M1 na Fig. 3a exibe um pico agudo em E > 0, e o DDOS spin-up e spin-down são simétricos ao ponto zero. Para M2 na Fig. 3b, os picos de DDOS quase se estendem por todo o nível de Fermi, contribuindo para o transporte de carga da junção molecular. Portanto, a deformação implementada em M2 promove o pico mover-se junto no nível de Fermi. A semelhança na estrutura do pico do DDOS e do espectro de transmissão indica uma correspondência clara entre os níveis de energia da ZγGYNR e os espectros de transmissão. O acoplamento entre os eletrodos Au e a ZγGYNR causado pela deformação alarga muito o túnel de transmissão.

Figura 5. (Color online) O DDOS é exibido como a M1, b M2 e c M3, respectivamente. d é a densidade de estados projetada do dispositivo (PDDOS) para M3. "Up-s" e "Dn-s" representam o PDDOS orbital s na direção spin-up e -down, "Up-p" e "Dn-p" representam o PDDOS orbital p na direção spin-up e -down, respectivamente

Como visto nos espectros de transmissão e DDOS, o fenômeno de divisão de spin de M3 também pode ser observado na Fig. 5c, sugerindo que M3 com uma longa cadeia molecular de ZγGYNR é magnética. Para dar uma compreensão intuitiva sobre o magnetismo de M3, a distribuição de densidade de spin é plotada na Fig. 4c, onde as cores vermelha e azul representam os componentes spin-up e spin-down, respectivamente. É notável ver que os momentos magnéticos atômicos são principalmente localizados no centro da nanofita e mostram uma tendência de enfraquecimento gradual do centro para as bordas na Fig. 4c. Semelhante às nanofitas de grafeno *zigzag*, sabe-se que ZγGYNRs são magnéticas [56]. No entanto, devido à presença de deformação, o acoplamento entre os eletrodos e a região central leva a mudanças na distribuição magnética original. Assim, o magnetismo dos átomos mais próximos do eletrodo desaparece enquanto o magnetismo da região central mais distante do eletrodo permanece. Para determinar quais orbitais são responsáveis pela maior parte do magnetismo, plotamos o PDDOS de M3 na Fig. 5d. Fica claro do PDDOS que os elétrons do orbital s têm pouca contribuição para o magnetismo de M3, pois tendem a um valor zero no meio da Fig. 5d. Ou seja, o magnetismo de M3 depende principalmente dos elétrons do orbital p, já que tanto a forma quanto a posição dos picos são altamente consistentes com o DDOS na Fig. 5c. Portanto, a contribuição dos elétrons externos é muito maior que a dos elétrons internos no transporte de carga para M3. A fim de exibir as propriedades de transporte para M1-M3, as características corrente-tensão (I-V) foram investigadas a seguir. O mecanismo interno relativo é revelado para verificar a previsão anterior.

Para explorar ainda mais os mecanismos correspondentes do desempenho diferente para todos os sistemas, calculamos as curvas I-V para os M1-M3 propostos, como mostrado na Fig. 6a. A Figura 6a é a curva I-V dependente de spin calculada como função da polarização aplicada para cada dispositivo e a Fig. 6a' inserida mostra as correntes totais calculadas. Com o aumento da faixa de tensão de −0,6 a 0,6 V, a curva de corrente comporta-se simetricamente sob faixas de tensão de polarização positiva e negativa como mostrado na Fig. 6a. Vale notar que as correntes de M2 e M3 são obviamente maiores que a de M1, o que demonstra que a deformação tem certo efeito no transporte de carga. A magnitude da corrente para M1 sem deformação é a menor das três junções. Ela aumenta lentamente com o aumento da tensão de polarização. Além disso, é obviamente visto que a corrente para M2 com a maior inclinação mostra um aumento rápido com o aumento da tensão de polarização. Em particular, a corrente de M2 é quase três vezes maior que a de M1 na mesma tensão de polarização. Em contraste, a corrente para M3 com estrutura curva em S é moderada entre M1 e M2, mostrando um comportamento condutivo mais fraco que M2 mas mais forte que M1.

Figura 6. (Color online) a As curvas I-V dependentes de spin calculadas como função da polarização aplicada para M1, M2 e M3. A inserção (a') mostra as correntes totais calculadas para cada dispositivo. b Os espectros de transmissão dependentes de spin para M3 na polarização −0,04 V. A área sombreada entre as linhas pontilhadas rosa é a região de energia contribuindo para a corrente, ou seja, a janela de polarização (A área sombreada azul e verde nos lados direito e esquerdo doa o spin up e spin down, respectivamente.)

Além disso, o fenômeno de divisão de spin também pode ser encontrado na corrente para M3 na Fig. 6a. A curva I-V é bastante consistente com os espectros de transmissão e DDOS mencionados acima. Não há dúvida de que a deformação faz as moléculas não estarem mais no mesmo plano, danificando a ligação π conjugada deslocalizada no ZγGYNR. No entanto, há outro aspecto a considerar: devido ao efeito de compressão, o acoplamento entre o eletrodo e a região de dispersão é aumentado, então eventualmente o canal eletrônico alarga e a corrente aumenta. Assim, a corrente para M3 também é afetada pela deformação, mas não tanto quanto a de M2. As seguintes razões podem ser explicadas. O comprimento da região de dispersão reduz o acoplamento entre os eletrodos Au e o ZγGYNR em certa medida, fazendo a corrente de M3 apenas maior que M1 mas menor que M2. O efeito de deformação e o comprimento de ZγGYNR determinam conjuntamente a intensidade da corrente de M3. Então, podemos ver que a corrente dependente de spin aparece para M3 na Fig. 6a. Isso também corresponde à Fig. 5c. Embora todos os resultados de cálculo acima mostrem que M3 com deformação tem fenômeno de divisão de spin, de fato não é muito significativo. Para modulação de spin, pode haver outros meios mais eficientes. De fato, alguns outros métodos, como campo elétrico [57, 58], modificações de borda [59] e dopagem [60] também podem induzir polarização de spin e aumentar a divisão de spin em muitos nano-dispositivos baseados em 2D.

Dos resultados sabemos que M3 mantém fenômeno de divisão de spin, e não é difícil encontrar que quando a tensão de polarização é −0,4 V, a diferença no valor da corrente de spin up e spin down |I_Up – _Dn| para M3 é a maior, o que pode ser visto pelas linhas sólidas azul e verde na Fig. 6a. Para este fim, plotamos os espectros de transmissão de M3 a -0,4 polarização na Fig. 6b, na qual as linhas sólidas azul e verde doam os componentes spin up e spin down, respectivamente. Podemos ver a área de transmissão da parte verde na janela de polarização é maior que a da azul, resultando em que a corrente correspondente de spin down é maior que a spin up na mesma tensão de polarização de −0,4 V.

Com relação ao espectro de transmissão na Fig. 3b, sabemos que o pico de transmissão de M2 perto do nível de Fermi aparece a −0,02 eV, então os orbitais moleculares de fronteira desempenham papel principal no transporte de carga. Além disso, os resultados de cálculo anteriores mostram que as correntes de M1 e M2 são independentes de spin, então as distribuições espaciais do Hamiltoniano auto-consistente projetado molecularmente (MPSH) na direção spin-down para M1 e M2 são ignoradas aqui. A distribuição espacial dos orbitais moleculares mais ocupados (HOMOs) para M1 na Fig. 7a é mais fraca que a de M2 na Fig. 7b. Pode-se ver que o HOMO de M2 está bem deslocalizado por toda a região de dispersão, resultando em que a maior corrente de M2 surge aqui. No caso de M3, o HOMO spin-up distribui-se nos lados duplos de ZγGYNR na Fig. 7c, enquanto o LUMO é principalmente localizado na área central na Fig. 7d. Ao contrário, devido ao magnetismo do ZγGYNR deformado, a função de onda do HOMO na direção spin-down é localizada na região central na Fig. 7e, mas a distribuição do LUMO na Fig. 7f é semelhante à do HOMO na direção spin-up. A distribuição espacial do MPSH é relativamente localizada em certa região, indicando uma corrente menor para M3. Em outras palavras, a interação dos orbitais moleculares depende da combinação entre a interação atômica complexa e flexível e o efeito externo.

Figura 7. (Color online) Os HOMOs para a M1 e b M2 na direção spin-up; c-f A distribuição espacial dos HOMOs e LUMOs para M3 em diferentes direções de spin

Conclusões

Em resumo, as estruturas eletrônicas e as propriedades de transporte de junções deformadas baseadas em ZγGYNR foram estudadas e analisadas. Nossos resultados mostram que o estado AFM da ZγGYNR projetada é o estado fundamental, e a estrutura de banda no estado FM é de divisão de spin. Além disso, a deformação tem efeito vital nas propriedades de transporte de junção molecular. No mesmo comprimento, a deformação aumenta muito o acoplamento orbital entre os eletrodos Au e o ZγGYNR. Como resultado, os canais eletrônicos de M2 são alargados, assim o comportamento de transporte de elétrons em M2 é muito maior que em M1. Além disso, o comprimento e a direção de ZγGYNR ainda exercem certa influência nas características de transporte da junção. Especificamente, o acoplamento entre os eletrodos Au e o ZγGYNR é enfraquecido devido ao aumento do comprimento, então a corrente de M3 é menor que a de M2. Ademais, a distribuição magnética de M3 resulta em um fenômeno óbvio de divisão de spin. Os mecanismos correspondentes das propriedades de transporte são discutidos em termos dos espectros de transmissão, LDDOS, etc. Nossos resultados podem fornecer ideias inovadoras para a próxima geração de dispositivos eletrônicos flexíveis no futuro.

Disponibilidade de Dados e Materiais

O design de junções moleculares e cálculos computacionais foram realizados pelo pacote Atomistix ToolKit.

Abreviações

γ-GYNRs:

Nanofitas de γ-grafino

2D:

Bidimensional

NM:

Não-magnético

FM:

Ferromagnético

AFM:

Anti-ferromagnético

DDOS:

Densidade de estados do dispositivo

DLDOS:

Densidade local de estados do dispositivo

PDDOS:

Densidade de estados projetada do dispositivo

MPSH:

Hamiltoniano auto-consistente projetado molecularmente

HOMO:

Orbitais moleculares mais ocupados

LUMO:

Orbitais moleculares menos ocupados

Up:

Spin-up

Dn:

Spin-down