Emissão multicolor da estrutura ultravioleta de nanopiramida quasicristal fotônica baseada em GaN com InxGa1 semipolar − xN / GaN vários poços quânticos

Resumo

Neste estudo, demonstramos a emissão multicor de alta qualidade de grande área do dispositivo de nanorod quasicristal fotônico GaN simétrico de 12 vezes que foi fabricado usando a tecnologia de litografia de nanoimpressão e procedimento de regeneração de poços quânticos múltiplos. Comprimentos de onda de emissão de cor azul e verde de alta eficiência de 460 e 520 nm do novo crescimento em _x Ga _{1− x} Poços quânticos múltiplos N / GaN foram observados sob condições de bombeamento óptico. Para confirmar o forte acoplamento entre as emissões do poço quântico e os modos ressonantes da borda da banda do cristal fotônico, o método dos elementos finitos foi aplicado para realizar uma simulação das redes quasicristais fotônicas de simetria 12 vezes.

Histórico

Os materiais baseados em GaN com o gap largo e propriedades únicas foram aplicados em muitos sistemas e dispositivos optoeletrônicos, incluindo diodos emissores de luz (LEDs) [1,2,3] e diodos laser (LDs) [4, 5]. Os LEDs baseados em GaN foram aplicados em sinais de trânsito, backlights de display [6,7,8], iluminação de estado sólido [9, 10], biossensores [11] e optogenética [12]. Um dos desafios para os LEDs GaN avançados é realizar os LEDs brancos sem fósforo, incluindo LEDs brancos multichip, LEDs monolíticos e LEDs brancos de conversão de cor [13, 14]. Um nanobast LED baseado em GaN com baixo deslocamento, baixo campo interno e alta eficiência de extração de luz [15, 16] pode ser uma solução possível. Várias abordagens têm sido empregadas para aumentar a eficiência de extração de luz para LEDs de nitreto III, como superfícies rugosas [17,18,19,20], microlentes de safira [21], estrutura oblíqua mesa [22], nanopiramidas [23], graduadas materiais de índice de refração [24], padronização de litografia automontada [25], matrizes de microlentes com base coloidal [26, 27] e cristais fotônicos [28,29,30,31]. Cristais fotônicos têm sido relatados em configurações de grade quasicristal ou bidimensional (2D) defeituosa e levam a uma maior eficiência de extração de luz em LEDs [32,33,34,35]. A estrutura do cristal fotônico é periódica com simetria translacional. A estrutura periódica pode exibir um gap fotônico para inibir a propagação dos modos guiados e usa uma estrutura de cristal fotônico para acoplar os modos guiados aos modos radiativos [36,37,38,39]. Lasers de cristal fotônico baseados no efeito de borda de banda têm várias vantagens, como emissões de alta potência, operação em modo único e oscilação coerente [40,41,42]. Litografia de feixe E e litografia de interferência a laser têm sido usadas para produzir a estrutura de cristal fotônico [43, 44]. Além disso, como as unidades emissoras estão separadas e as superfícies de emissão estão voltadas uma para a outra, a luz pode ser misturada de forma eficaz. Assim, os nanobastões são considerados como tendo uma grande vantagem para melhorar a eficiência luminosa na região de emissão verde-vermelha, e vários esforços têm sido adotados [45, 46].

No entanto, a litografia de nanoimpressão (NIL) oferece resolução de alto nível, baixo custo e alto rendimento em comparação com outras formas de litografia, incluindo interferência de laser e litografia de feixe eletrônico [47,48,49]. Neste estudo, demonstramos a emissão de cores múltiplas de uma estrutura quasicristal fotônica 2D baseada em GaN (PQC) como ilustrado na Fig. 1. A estrutura PQC foi fabricada usando NIL [41, 42]. A área total do padrão PQC é de aproximadamente 4 cm × 4 cm (substrato de safira de 2 pol.) E possuía simetria de 12 vezes [50, 51], com uma constante de rede de aproximadamente 750 nm, um diâmetro de 300 nm, e a profundidade dos nanopilares é de aproximadamente 1 μm. A estrutura PQC formou uma lacuna de banda completa com o recrescimento de pirâmides de GaN de 430 nm de altura e semipolares de 10 pares {10-11} em _x Ga _{1− x} N / GaN (3 nm / 12 nm) nanoestruturas de poços quânticos múltiplos (MQW), conforme ilustrado na Fig. 1.

Estrutura esquemática da estrutura PQC baseada em GaN com o recrescimento de pirâmides de GaN semipolares {10-11} e de 10 pares em _x Ga _{1− x} N / GaN (3 nm / 12 nm) MQW

Em operação de bombeamento em temperatura ambiente, o dispositivo demonstra a ação do laser com uma densidade de potência de limite baixo e a emissão de várias cores simultaneamente. Havíamos relatado a ação do laser de cor única a partir da estrutura do GaN PQC [41, 42]. Esta plataforma PQC apresenta as vantagens de baixo custo de fabricação e melhor integração de material baseado em GaN com sistemas multicoloridos. No futuro, os lasers baseados em GaN de várias cores podem ser esperados com a otimização do procedimento de regeneração e a cavidade de cristal fotônico de alta qualidade.

Métodos

Projeto e fabricação de amostra

A Figura 2 ilustra os procedimentos esquemáticos de fabricação do dispositivo. Os procedimentos de fabricação incluíram o crescimento epitaxial de um wafer de GaN, padrões NIL de PQC e corrosão seca. O material à base de GaN foi cultivado em um reator de deposição de vapor químico metalorgânico de baixa pressão em um substrato de safira C-plane (0001). Para preparar uma superfície limpa do substrato de safira, o substrato foi imerso em uma solução de queima de ácido sulfúrico:ácido fosfórico =3:1, em seguida, aquecer o copo a uma temperatura constante por 1 h. O substrato foi limpo com água DI sob oscilação ultrassônica. Um GaN (1 μm de espessura) foi primeiro cultivado em um substrato de safira de 2 polegadas a 1160 ° C. Um SiO de 0,4 μm ₂ máscara e máscara de polímero de 0,2 μm foram então depositadas. Depois que o filme de polímero secou, um molde padronizado de uma estrutura PQC de 2 polegadas foi colocado nele aplicando alta pressão (Fig. 2. etapa 1). O substrato foi aquecido a uma temperatura superior à temperatura de transição vítrea do polímero ( T _g ) O substrato e o molde foram então resfriados à temperatura ambiente para liberar o molde. Os padrões PQC foram definidos na camada de polímero (Fig. 2, etapa 2). Os padrões foram então transferidos para um SiO ₂ camada com corrosão iônica reativa (RIE) usando um CHF ₃ / O ₂ mistura (Figura, etapa 3). O SiO ₂ camada foi usada como uma máscara dura. A estrutura foi então gravada usando plasma RIE indutivamente acoplado com um Cl ₂ / Mistura de Ar. A máscara de SiO ₂ camada foi removida no final do processo de corrosão (Fig. 2, etapa 4).

O esquema do processo de fabricação da estrutura GaN PQC. Incluindo o crescimento epitaxial de uma bolacha GaN (etapa 1), NIL de padrões PQC (etapa 2), corrosão seca (etapas 3 e 4) e estrutura de pirâmide em nanobastões MQW após rebrota (etapa 5)

Antes do processo de regeneração, a amostra foi passivada com SiO poroso ₂ na parede lateral dos nanopilares. As estruturas de GaN em forma de pirâmide cresceram novamente no topo dos nanopilares de GaN a 730 ° C. As pirâmides de 0,43 μm de altura continham 10 pares em _x Ga _1-x Poços quânticos N / GaN (3 nm / 12 nm), que suportaram diferentes comprimentos de onda de emissão de cor azul e verde, com a razão de na composição:In _x Ga _{1− x} Variações da fração InN dependentes de N / GaN. Em _0.1 Ga _0,9 N / GaN MQWs e In _0.3 Ga _0,7 N / GaN MQWs corresponderam a comprimentos de onda de emissão de 460 e 520 nm, respectivamente (Fig. 2, etapa 5). A profundidade de corrosão dos nanobastões foi de aproximadamente 1 μm, conforme ilustrado na Fig. 3a. A Figura 3b, c mostra as imagens SEM da estrutura PQC com o SiO poroso ₂ camada e um semipolar {10-11} Em _x Ga _{1− x} N / GaN MQW. A Figura 3d exibe a ampliação de semipolar {10-11} Em _x Ga _{1− x} N / GaN MQW com as facetas das microestruturas trapezoidais. Os planos semipolares {10-11} podem reduzir a influência do efeito Stark confinado no quantum na eficiência quântica dos LEDs devido à estabilidade da superfície e supressão dos efeitos de polarização [52,53,54,55].

a A imagem SEM em ângulo de exibição lado a lado da estrutura PQC. b A imagem SEM de visão transversal da estrutura PQC com SiO poroso ₂ . c Imagem de vista superior SEM da estrutura PQC após o procedimento de rebrota. d Ampliação da imagem SEM do semipolar {10-11} Em _x Ga _{1− x} N / GaN MQW com as facetas das microestruturas trapezoidais

Para estudar as propriedades ópticas do PQC baseado em GaN com estrutura de nanopiramida, duas amostras de PQC de GaN foram preparadas:A, In _0.1 Ga _0,9 N / GaN MQWs e B, In _0.3 Ga _0,7 N / GaN MQWs com fabricação de regeneração. Durante a etapa de regeneração, a temperatura é a chave para controlar a proporção da composição do índio. A temperatura de controle de azul em _0.1 Ga _0,9 N é 760-780 ° C, e a temperatura de controle de verde em _0,3 Ga _0,7 N é 730-740 ° C.

Resultados e discussão

Para demonstrar o modo óptico da estrutura quasicristal fotônica, as amostras A e B foram opticamente bombeadas por um laser He-Cd de onda contínua (CW) a 325 nm com uma potência incidente de aproximadamente 50 mW. A emissão de luz do dispositivo foi coletada por uma lente objetiva de 15 × através de uma fibra multimodo, e acoplada a um espectrômetro com detectores de dispositivos acoplados a carga. A Figura 4a ilustra os espectros de PL medidos sob bombeamento de laser He-Cd 325 nm CW. O espectro da curva preta é a emissão de luz com um comprimento de onda de 366 nm da estrutura PQC baseada em GaN exibida na Fig. 3a. Ambas as amostras A (curva azul) e B (curva verde) tiveram um forte pico de emissão que correspondeu a comprimentos de onda de aproximadamente 460 e 520 nm, respectivamente, resultante do In _x Ga _1-x Estrutura N / GaN MQWs. As larguras de linha do espectro das amostras A e B foram de 40 e 60 nm, respectivamente. A Figura 4a também exibe fotografias da estrutura PQC das amostras A e B durante a medição. As coordenadas CIE de PL das amostras A e B foram (0,19, 0,38) e (0,15, 0,07), respectivamente, conforme ilustrado na Fig. 4b. Assim, esta plataforma híbrida tem várias possibilidades para LEDs multicoloridos. Deve-se notar que o pico da amostra B é mais largo do que o da amostra A na Fig. 4a. O ligeiro espectro amplo da amostra B foi atribuído à existência de defeitos e deslocamentos gerados pela maior composição de índio [56,57,58].

a Espectros PL dos nanobastões de material baseado em GaN (preto), amostras A (azul) e B (verde). b Fotografias da estrutura PQC das amostras A e B durante a medição correspondentes às coordenadas CIE de (0,19, 0,38) e (0,15, 0,07), respectivamente

A fim de confirmar que os modos ópticos ressonantes eram os modos de borda de banda PQC, o método dos elementos finitos (FEM) [59, 60] foi usado para realizar uma simulação para as redes quasicristais fotônicas de simetria 12 vezes. Os espectros de transmissão calculados do PQC com ângulos incidentes junto com 0, 5 °, 10 °, 15 °, 20 ° e 25 ° conforme indicado na Fig. 5a são apresentados na Fig. 5b. Devido à simetria dessas redes PQC, os espectros se repetem para cada ângulo de incidência de 30 °. O alto valor de transmissão no espectro (cor azul) indica que o sinal incidente acoplado aos modos ressonantes da rede PQC que são as áreas do diagrama de banda. As regiões de baixa transmissão (cor amarela) indicam várias lacunas de banda fotônica (PBGs) da estrutura PQC. A proporção da transmissão de alta para baixa é superior a quatro ordens, o que mostra que as estruturas PQC têm um efeito forte para selecionar os modos de propagação no dispositivo. As ações de lasing observadas ocorrem em torno das bordas da banda da estrutura de banda do PQC, que são os limites entre os regimes de alta e baixa transmissão na Fig. 5b. A curva de dispersão plana perto da borda da banda implica uma baixa velocidade de grupo da luz e forte localização e leva às ações de laser dos dispositivos. Esses PBGs corresponderam ao comprimento de onda de emissão de In _x Ga _{1− x} N / GaN com a frequência normalizada correspondente são a / λ ≈ 0,88, 1,0 e 1,25 que foram rotulados como modo M ₁ , M ₂ e M ₃ . Com o acoplamento entre as ressonâncias da borda da banda PQC e a emissão das camadas InGaN / GaN, a eficiência de emissão e a extração de luz no comprimento de onda específico seriam melhoradas ainda mais. A ação lasing do GaN acoplado ao M de alta frequência ₃ poderia ser alcançado sob excitação suficiente como nossa demonstração anterior [43, 45]. Para o regenerado em _0.1 Ga _0,9 N e In _0.3 Ga _0,7 N que se acoplou a M ₂ e M ₁ , a emissão de luz azul e verde seria aumentada. Portanto, aproveitando o acoplamento entre os modos ópticos da estrutura PQC e In _x Ga _{1− x} N / GaN, LEDs multicoloridos eficientes, LDs podem ser realizados em tal plataforma híbrida. O comprimento dos nanobastões em redes de cristal fotônico também é importante para gerar o realce de cor de alta qualidade. Neste estudo, a fim de obter realce de cor de alta qualidade, o comprimento do nanobastão de cristal fotônico foi gravado a 1000 nm, que é mais de quatro vezes o comprimento de onda efetivo. Para realizar a emissão multicolorida de um único dispositivo PQC no futuro, os vários procedimentos de regeneração devem ser adicionados ao processo epitaxial.

a Espectros duplicados para cada ângulo de incidência de 30 ° devido à simetria da estrutura PQC. b Espectro de transmissão das redes quasicristais fotônicas de simetria de 12 vezes, calculado por FEM correspondendo a diferentes modos ressonantes de borda de banda

Conclusões

Em resumo, um nanopilar de GaN PQC simétrico de 12 vezes foi fabricado usando a tecnologia NIL. Emissões de alta eficiência de cor azul e verde de In _x Ga _{1− x} N / GaN MQWs foram alcançados com o procedimento de regeneração do topo In _x Ga _{1− x} N / GaN MQWs crescidos nessas facetas, com uma proporção de composição:In _x Ga _{1− x} Variações da fração InN dependentes de N / GaN. Os picos de emissão foram observados em torno do comprimento de onda de 366-, 460- e 520 nm resultantes de In _0,1 Ga _0,9 N / GaN MQWs e In _0.3 Ga _0,7 N / GaN MQWs, respectivamente. Esses modos de emissão correspondem aos modos ressonantes da borda da banda da estrutura GaN PQC com simulação FEM. Os métodos de fabricação demonstraram um grande potencial por ser uma técnica de baixo custo para fabricação de semipolar {10-11} Em _x Ga _{1− x} LED N / GaN para uso na fabricação de fontes de luz multicoloridas. Acreditamos que lasers quasicristais fotônicos baseados em GaN poderiam ser integrados em sistemas de fonte de luz multicolorida no futuro.

Disponibilidade de dados e materiais

Todos os dados que sustentam as conclusões deste artigo estão incluídos no artigo.

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