Compressão de largura de linha induzida por substrato de metal na ressonância de dipolo magnético de uma nanosfera de silício iluminada por um feixe polarizado azimutalmente focalizado

Resumo

Investigamos a modificação da ressonância dipolar magnética de uma nanosfera de silício, que é iluminada por um feixe polarizado azimutalmente focalizado, induzido por um substrato de metal. Verificou-se que o dipolo magnético da nanosfera de silício excitado pelo feixe polarizado azimutalmente focalizado e seu dipolo de imagem induzido pelo substrato de metal estão fora de fase. A interferência desses dois dipolos antiparalelos leva a uma compressão dramática da largura de linha na ressonância do dipolo magnético, manifestada diretamente no espectro de espalhamento da nanosfera de silício. O fator de qualidade da ressonância dipolar magnética modificada é aumentado por um fator de ∼ 2,5 de ∼ 14,62 a ∼ 37,25 em comparação com o da nanosfera de silício no espaço livre. Nossas descobertas são úteis para entender o modo de hibridização na nanosfera de silício colocada em um substrato de metal e iluminada por um feixe polarizado azimutalmente focado e útil para projetar dispositivos funcionais fotônicos, como sensores em nanoescala e exibidores coloridos.

Histórico

Nanopartículas dielétricas com grandes índices de refração e diâmetros variando de 100 a 250 nm, que suportam ressonâncias Mie distintas na faixa espectral do visível ao infravermelho próximo, tornaram-se o foco de muitos estudos nos últimos anos porque são consideradas blocos de construção promissores para metamateriais trabalhando em frequências ópticas [1-7]. A coexistência de dipolo magnético (MD) e dipolo elétrico (ED), bem como sua interação coerente em tais nanopartículas leva a muitos fenômenos intrigantes, como o espalhamento avançado e suprimido para frente e para trás em comprimentos de onda específicos (por exemplo, os comprimentos de onda que satisfazem o primeiro e segundo as condições de Kerker) [8-12]. Além disso, a interferência entre os modos multipolares elétrico e magnético pode resultar em espalhamento direcional extraordinário em diferentes direções [13-15].

As ressonâncias elétricas e magnéticas excitadas em nanopartículas dielétricas com grandes índices de refração podem ser manipuladas usando vários métodos [16-31]. Esta característica única nos oferece a oportunidade de modificar as propriedades ópticas lineares e não lineares de nanopartículas e metamateriais individuais compostas por tais nanopartículas. Por exemplo, as ressonâncias elétrica e magnética excitadas em uma nanopartícula podem ser facilmente modificadas mudando seu tamanho ou forma [16-25]. Além disso, foi demonstrado que o substrato usado para suportar uma nanopartícula também pode ser empregado para manipular as respostas ópticas da nanopartícula. Particularmente, os sistemas híbridos partícula-filme nos quais uma nanopartícula dielétrica é colocada em um substrato de metal têm atraído grande interesse devido à formação de novos modos ressonantes originados da interação coerente entre os modos multipolares da nanopartícula dielétrica e suas imagens de espelho induzidas por o substrato de metal [26–32]. Sob a excitação de uma luz polarizada linear, a interferência do ED de uma nanosfera de Si (NS) e sua imagem espelhada induzida por um filme de Au leva à formação de um MD localizado no ponto de contato entre o Si NS e o Au filme, onde o campo magnético é significativamente aumentado [26-29]. No caso de incidência oblíqua, a largura da linha do MD induzido por imagem de espelho no Si NS pode ser controlada variando a polarização do feixe incidente [30].

Além do substrato, a luz estruturada, como o feixe de vetor cilíndrico, atua como uma ferramenta poderosa para manipular as respostas ópticas de nanopartículas dielétricas [33-42]. Por exemplo, a excitação seletiva da ressonância ED ou MD de uma nanopartícula usando feixes polarizados radialmente ou polarizados azimutalmente (AP) foram estudados [35-42]. Quando uma nanopartícula é colocada no ponto focal de um feixe AP, apenas os modos magnéticos da nanopartícula são excitados, e todos os elétricos são suprimidos por causa do campo elétrico zero ao longo do eixo do feixe [38-42]. Por esta razão, as ressonâncias magnéticas da nanopartícula dielétrica podem ser excitadas seletivamente, e os modos anapólios ideais do tipo magnético também podem ser ativados usando 4 π -iluminação com dois feixes AP [42]. Além disso, os modos MD de nanopartículas dielétricas excitadas por um feixe AP focado fornecem uma plataforma perfeita para adaptar a transição MD [43, 44].

Até agora, os estudos sobre as propriedades de espalhamento de Si NSs iluminados usando feixe AP focalizado estão suspensos no ar ou colocados em SiO ₂ substrato [38–42]. As larguras de linha das ressonâncias MD de tais Si NSs ainda não são satisfeitas para as aplicações práticas onde as ressonâncias MD com larguras de linha estreitas ou grandes fatores de qualidade são altamente desejáveis. Por exemplo, um pequeno aumento no fator de qualidade da ressonância MD pode levar a um aumento significativo na absorção induzida por dois e três fótons de nanopartículas de Si, iluminando nanopartículas de Si com pulsos de laser de femtosegundo [45]. Aqui, investigamos as propriedades de espalhamento de um Si NS colocado em um substrato de metal e iluminado por um feixe AP focado. Devido à simetria rotacional do feixe AP e do Si NS, apenas os multipolos magnéticos do Si NS são excitados. Verificou-se que o MD e sua imagem induzida pelo substrato de metal estão fora de fase, e a interação coerente deles leva a um estreitamento dramático da ressonância do MD (∼ 20 nm) em comparação com a do Si NS suspenso no ar (∼ 53 nm). Consequentemente, o fator de qualidade da ressonância MD é aumentado por um fator de ∼ 2,5 de ∼ 14,62 a ∼ 37,25. A nítida ressonância MD alcançada no Si NS usando a combinação de um substrato de metal e um feixe AP focado pode encontrar aplicações potenciais em dispositivos fotônicos em nanoescala, como sensores e exibidores coloridos.

Métodos Numéricos

Os espectros de espalhamento dos Si NSs estudados neste trabalho foram calculados usando o método de domínio de tempo de diferenças finitas (FDTD) [46]. Nos cálculos numéricos, o campo elétrico do feixe AP no plano focal foi inicialmente calculado pelo k - definição do perfil do feixe espacial [47] e então usado para a simulação FDTD. O raio do Si NS foi fixado em R =100 nm, e o substrato de metal foi escolhido para ser um condutor elétrico perfeito (PEC) nas seções "Resultados e discussão" e "Teoria da imagem do MD fora do plano" e Au na seção "Aplicações práticas". As constantes ópticas de Si e Au foram obtidas de Palik e Ghosh [48] e de Johnson e Christy [49], respectivamente. O meio circundante do Si NS foi assumido como sendo o ar com um índice de refração de n =1,0. Um tamanho de malha de 3 nm foi usado na região iluminada e camadas perfeitamente combinadas foram empregadas no limite para encerrar a região de simulação finita.

Resultados e discussão

Na Fig. 1a, mostramos a distribuição do campo elétrico calculado para um feixe AP focado no plano focal. Percebe-se que o feixe AP possui simetria rotacional com campo elétrico nulo no ponto focal (ou ao longo do eixo). O campo elétrico do feixe AP combina bem com o do Si NS na ressonância MD. Na Fig. 1b, d, apresentamos os espectros de espalhamento calculados para o Si NS suspenso no ar e aquele colocado em um substrato PEC, respectivamente. Em ambos os casos, é notável que apenas as ressonâncias MD e quadrupolo magnético (MQ) são excitadas, e todas as ressonâncias elétricas são suprimidas, o que está de acordo com os achados anteriores [38-42]. Este comportamento pode ser explicado explicitamente usando a teoria multipolar para feixe AP fortemente focado [42, 50]. Se compararmos os espectros de espalhamento mostrados na Fig. 1b, d, verifica-se que a introdução do substrato PEC leva a um estreitamento dramático da ressonância MD (de ∼ 53 a ∼ 20 nm). Como resultado, o fator de qualidade da ressonância MD é aumentado por um fator de ∼ 2,5 (de ∼ 14,62 a ∼ 37,25).

A fim de obter uma visão profunda sobre a modificação do espectro de espalhamento induzido pelo substrato de metal, decomponhamos o espalhamento total dos Si NSs nas contribuições de vários modos magnéticos em uma coordenada cartesiana [16, 25]. A polarização induzida pela luz incidente é P = ε ₀ ( ε _p - ε _d ) E , onde ε ₀ , ε _p e ε _d são a constante dielétrica de vácuo, a permissividade dielétrica relativa do Si NS e a permissividade dielétrica relativa do meio circundante, respectivamente, e E é o campo elétrico total dentro do Si NS. A dependência do tempo da luz incidente é assumida como exp (- i ω t ) com ω a frequência angular. As multipolares são definidas em uma coordenada cartesiana com a origem localizada no centro do Si NS, e os momentos multipolares podem ser obtidos pela integração das correntes de polarização induzida sobre o volume do Si NS. Assim, o momento MD e o tensor MQ do Si NS são descritos como:
$$ \ begin {array} {@ {} rcl @ {}} {\ mathbf {M}} =- \ frac {{i \ omega}} {2} \ int_ {V} {{\ varejpsilon_ {0}} \ left ({{\ varepsilon_ {p}} - {\ varepsilon_ {d}}} \ right) \ left [{{\ mathbf {r}} ^ {\ prime} \ times {\ mathbf {\ mathrm {E} }} \ left ({{\ mathbf {r}} ^ {\ prime}} \ right)} \ right]} d {\ mathbf {r}} ^ {\ prime}, \ end {array} $$ (1 ) $$ \ begin {array} {@ {} rcl @ {}} \ widehat {\ text {MQ}} =\ frac {\ omega} {{3i}} \ int_ {V} {\ left \ {{\ esquerda [{{\ mathbf {r}} ^ {\ prime} \ times {\ mathbf {P}} \ left ({{\ mathbf {r}} ^ {\ prime}} \ right)} \ right] {\ mathbf {r}} ^ {\ prime}} \ right. \ left. {+ {\ mathbf {r}} ^ {\ prime} \ left [{{\ mathbf {r}} ^ {\ prime} \ times { \ mathbf {P}} \ left ({{\ mathbf {r}} ^ {\ prime}} \ right)} \ right]} \ right \}} d {\ mathbf {r}} ^ {\ prime}, \ end {array} $$ (2)
onde V é o volume do Si NS, e r ^′ é o vetor de raio de um elemento de volume dentro do Si NS.

As seções transversais de espalhamento do MD e MQ podem ser expressas da seguinte forma [25]:
$$ \ begin {array} {@ {} rcl @ {}} {\ sigma_ {M}} =\ frac {{k_ {0} ^ {4} {\ varepsilon_ {d}} {\ mu_ {0}} }} {{6 \ pi {\ varepsilon_ {0}} {{\ left | {{{\ mathbf {{E}}} _ {{\ mathbf {inc}}}}} \ right |} ^ {2} }}} {\ left | {\ mathbf {M}} \ right | ^ {2}}, \ end {array} $$ (3) $$ \ begin {array} {@ {} rcl @ {}} { \ sigma _ {\ text {MQ}}} =\ frac {{k_ {0} ^ {6} \ varejpsilon_ {d} ^ {2} {\ mu_ {0}}}} {{80 \ pi {\ varejpsilon_ { 0}} {{\ left | {{{\ mathbf {{E}}} _ {{\ mathbf {inc}}}}} \ right |} ^ {2}}}} {\ left | {{\ text {MQ} _ {\ alpha \ beta}}} \ right | ^ {2}}, \ end {array} $$ (4)
onde μ ₀ é a permeabilidade ao vácuo, e os índices α , β = x , y , z .

Na Fig. 2, comparamos as decomposições multipolares realizadas para o Si NS sem e com o substrato PEC. Em ambos os casos, pode-se observar que o espalhamento total é composto apenas pelas contribuições dos modos MD e MQ. Além disso, verifica-se que o estreitamento da largura da linha aparece apenas na ressonância MD. Na Fig. 2c, d, apresentamos as distribuições dos campos elétrico e magnético calculados para os dois Si NSs nas ressonâncias MD. Percebe-se que o MD animado no Si NS orientado no + z direção em ambos os casos. Além disso, um aumento significativo é observado nos campos elétrico e magnético do Si NS na presença do substrato PEC.

Teoria da imagem do MD fora do plano

O estreitamento da largura da linha MD pode ser entendido usando a teoria da imagem e a abordagem baseada na função de Green [27, 30]. Consideramos um MD localizado na posição r ₀ =[ x ₀ , y ₀ , z ₀ ] e a interface entre o ar e o substrato PEC no x - y avião com z =0. O momento magnético é dado por:
$$ \ begin {array} {@ {} rcl @ {}} {\ mathbf {m}} ={\ widehat \ alpha_ {m}} {{\ mathbf {H}} _ {\ mathbf {0}}} , \ end {array} $$ (5)
onde \ ({\ widehat \ alpha _ {m}} =\ frac {{{\ alpha _ {h}}}} {{1 - {\ alpha _ {h}} {G_ {M}}}} \) é a polarizabilidade determinada pelo z componente das funções diádicas de Green para o substrato PEC \ ({G_ {M}} =\ frac {{2i {k_ {0}} {z_ {0}} - 1}} {{16 \ pi z_ {0} ^ {3}}} \) [30], e a polarizabilidade do Si NS é \ ({\ alpha _ {h}} =6i \ pi {b_ {1}} / k_ {0} ^ {3} \) , b ₁ e k ₀ são o coeficiente Mie e o número de onda do vácuo, respectivamente.

O campo magnético no centro do MD é dado por: H ₀ =[0,0, cos ( k ₀ z ₀ )].

A seção transversal de extinção do MD pode ser escrita como [27]:
$$ \ begin {array} {@ {} rcl @ {}} {\ sigma_ {m}} =\ frac {\ omega} {{2 {P _ {\ text {in}}}}} {{\ text { Im}}} \ left ({{\ mathbf {mH}} _ {0} ^ {*}} \ right), \ end {array} $$ (6)
onde P _em denota o poder da luz incidente.

Devido à simetria rotacional da viga AP e do Si NS, um MD orientado no + z direção está animado no Si NS. Enquanto isso, uma imagem espelhada orientada no - z a direção é induzida pelo substrato PEC, como mostrado esquematicamente na Fig. 3a. Nesse caso, a corrente de deslocamento é invertida na imagem espelhada, o que significa que o MD e sua imagem espelhada estão defasados. Assim, a interação coerente desses dois MDs antifásicos reduz drasticamente a perda radiativa, levando ao estreitamento da ressonância do MD no espectro de espalhamento do Si NS [30]. Na Fig. 3b, comparamos as ressonâncias MD calculadas usando o método da função diádica de Green sem e com o substrato PEC. Além do estreitamento da largura da linha, um deslocamento para o azul do comprimento de onda ressonante, bem como um aumento na intensidade de espalhamento (por um fator de ∼ 3,0) também é observado no Si NS colocado no substrato PEC. A previsão teórica mostrada na Fig. 3b está em boa concordância com o resultado numérico mostrado na Fig. 1d. Portanto, a compressão da largura da linha na ressonância dipolo magnética do Si NS colocado no substrato de metal iluminado por um feixe AP pode ser perfeitamente explicada pela teoria da imagem e pela abordagem baseada na função de Green.

Aplicativos práticos

Nos estudos acima, foi demonstrado teoricamente e numericamente que uma ressonância MD nítida pode ser criada no espectro de espalhamento de um Si NS usando a combinação de um substrato de metal e um feixe AP. Como alguns exemplos, mostraremos na simulação numérica a seguir as possíveis aplicações da ressonância MD nítida em detecção em nanoescala e exibição de cores. Para aplicações práticas, o substrato de metal é escolhido para ser um filme de Au de 50 nm de espessura, que foi usado em nosso estudo anterior [28]. O mecanismo físico para a compressão da largura de linha da ressonância dipolo magnética é a interação coerente do dipolo magnético e sua imagem no espelho induzida pelo substrato de metal. Portanto, o material do substrato deve ser de metal, mas não se limita ao filme de Au.

Sensor

Anteriormente, foi demonstrado que os sensores de mudança de intensidade baseados em dímeros de Si NS possuem uma sensibilidade muito maior do que os sensores de mudança de comprimento de onda baseados em nanopartículas / nanoestruturas plasmônicas [51]. Além disso, a sensibilidade do Si NS colocado em um substrato de metal e excitado por luz polarizada linearmente também foi estudada experimentalmente em nosso trabalho anterior [28]. Em nosso caso, o espectro de espalhamento dominado por uma ressonância MD nítida com uma largura de linha estreita é bastante adequado para aplicações de detecção, como demonstrado a seguir. Espera-se que a ressonância nítida do MD seja sensível ao ambiente ao redor do Si NS porque ela é criada pelo MD do Si NS e sua imagem espelhada. Qualquer mudança no ambiente circundante levará à modificação na ressonância do MD. A fim de examinar a sensibilidade da ressonância MD, calculamos a evolução do espectro de espalhamento do Si NS com o aumento do índice de refração do ambiente circundante, como mostrado na Fig. 4a. Verificou-se que uma ligeira mudança no ambiente circundante do Si NS resultará em um alargamento significativo e desvio para o vermelho óbvio da ressonância MD, que pode ser visto claramente na Fig. 4b. Uma vez que o sensor de índice de refração aqui proposto detecta a mudança do índice de refração no ambiente circundante, os ligantes na superfície da nanopartícula induzidos no processo de síntese não afetam a função de detecção do sensor. Este recurso é bastante útil para detectar pequenos espécimes fixados no Si NS.

Tela colorida

Recentemente, foi demonstrado com sucesso que o controle de cor pode ser realizado usando nanopartículas dielétricas com grandes índices de refração, que suportam ressonâncias Mie, em vez de nanopartículas / nanoestruturas plasmônicas com perdas [52-55]. No entanto, as ressonâncias ED e MD de um Si NS são simultaneamente excitadas em ambas as iluminações de campo claro e escuro, levando à dispersão de luz em banda larga [52]. Em um estudo recente, propusemos uma nova estratégia para realizar exibição de ajuste de cor com alta resolução espacial e boa cromaticidade usando uma onda evanescente para excitar seletivamente a ressonância ED ou MD no espectro de espalhamento de uma nanopartícula de Si [55]. Da mesma forma, espera-se que a ressonância MD acentuada encontrada neste trabalho seja útil para exibição em cores por causa da largura da linha estreita e da intensidade de espalhamento aprimorada. Uma cromaticidade significativamente melhorada é esperada se a ressonância nítida do MD for usada na tela colorida. Além disso, a alta resolução espacial pode ser alcançada porque a intensidade de espalhamento aprimorada permite o uso de pixels menores para exibição em cores. Na Fig. 5a, mostramos o ajuste de cores simplesmente realizado pela variação do raio do Si NS. Pode ser visto que uma ressonância MD com largura de linha estreita pode ser alcançada em todos os casos. Na Fig. 5b, apresentamos os índices de cor calculados para todos os Si NSs com raios diferentes. Pode-se observar que os índices de cor estão distribuídos em torno do triângulo RGB, implicando na boa chormaticidade da cor estrutural produzida pelos Si NSs colocados no filme de Au. Para a aplicação prática da exibição em cores, uma matriz de nanopartículas de Si em vez de uma única nanopartícula de Si deve ser usada. Nesse caso, a largura da linha de uma única nanopartícula de Si permanece estreita, desde que o acoplamento entre as nanopartículas vizinhas seja desprezível. De acordo com o estudo anterior [56], o acoplamento entre nanopartículas de Si em uma matriz pode ser desprezado quando a separação entre as nanopartículas vizinhas é maior que 400 nm, o que é facilmente satisfeito na fabricação prática.

Conclusão

Em resumo, investigamos teórica e numericamente o estreitamento dramático da ressonância MD de um Si NS, que é iluminado usando um feixe AP focado, ao colocá-lo em um substrato de metal. Devido à simetria rotacional do feixe AP e do Si NS, apenas as multipolares do tipo magnético são excitadas. Verificou-se que a interferência do MD e sua imagem no espelho induzida pelo substrato de metal é responsável pelo estreitamento dramático da largura da linha de ∼ 53 a ∼ 20 nm. É mostrado por simulação numérica que a ressonância MD nítida no espectro de espalhamento do Si NS pode encontrar aplicações em detecção em nanoescala com alta sensibilidade e exibição de cores com melhor cromaticidade e resolução espacial.

Abreviações

AP:: Polarizado azimutalmente
Au:: Ouro
ED:: Dipolo elétrico
FDTD:: Domínio do tempo de diferença finita
MD:: Dipolo magnético
MQ:: Quadrupolo magnético
NS:: Nanosfera
PEC:: Condutor elétrico perfeito
Si:: Silício

Adsorção de tetraciclina com óxido de grafeno reduzido decorado com nanopartículas de MnFe2O4 Litografia de difração baseada em máscara de uma etapa para a fabricação de estruturas suspensas 3D

Nanomateriais

Materiais Poliméricos

biológico

Corante

Especiarias