Espessura da Camada de Capa de GaN Altera Localização de Portadores e Estabilidade Térmica em Poços Quânticos InGaN/GaN – Insights de Fotoluminescência

Resumo

Duas amostras de poços quânticos múltiplos (MQW) InGaN/GaN foram crescidas por deposição química de vapor orgânico metálico (MOCVD) com condições idênticas exceto pela espessura de uma camada de capa de GaN depositada em cada poço InGaN. A amostra A recebeu capa de 30 s enquanto a amostra B recebeu capa de 200 s. Medidas de fotoluminescência (FL) revelaram que a amostra de capa fina exibiu intensidade de FL marcadamente mais forte. Em contraste, a amostra de capa grossa exibiu dois picos distintos de FL sob alta potência de excitação, e suas curvas de energia de pico de FL versus temperatura transicionaram de dependência em V invertido para dependência convencional em S à medida que a potência de excitação aumentou. Além disso, a estabilidade térmica da amostra de capa grossa deteriorou-se em potências de excitação mais altas. Estas anomalias são atribuídas à redistribuição de portadores entre duas classes de estados localizados, que surgem de distribuição inhomogênea de índio na amostra de capa grossa. Estados localizados profundos demonstram estabilidade térmica superior, enquanto estados localizados rasos são mais suscetíveis a quenching térmico. A pronunciada inhomogeneidade de índio provavelmente origina-se do crescimento prolongado a baixa temperatura da capa de GaN, que dificulta a difusão de índio e promove flutuações composicionais.

Introdução

MQWs InGaN/GaN são a pedra angular de diodos emissores de luz (LEDs) e diodos laser (LDs) modernos devido à sua emissão brilhante e ampla tunabilidade. Apesar dos desafios impostos por deslocamentos de rosca e campos elétricos internos decorrentes de polarização espontânea e piezoelétrica, estas estruturas alcançam eficiências quânticas externas (EQEs) notáveis. Um contribuinte chave para este desempenho é a localização de éxcitons dentro de mínimos de potencial causados por flutuações de composição de índio, que efetivamente criam estados tipo ponto quântico nos poços.

Embora o papel de estados localizados em recombinação radiativa e não radiativa tenha sido examinado, compreensão abrangente de como estes estados influenciam FL sob densidades de excitação variadas permanece elusiva. Simulações atomísticas mostraram que localização pode aprimorar tanto recombinação radiativa quanto Auger, com taxas Auger aumentando em uma ordem de magnitude. Experimentalmente, localização de portadores relaxa a regra de seleção k para processos Auger, amplificando perdas não radiativas em QWs InGaN/GaN polares em alta excitação óptica.

FL dependente de temperatura (FLDT) frequentemente exibe evolução em S da energia de pico — marca registrada de localização de portadores. Modelos como o framework de ensemble de estados localizados (EEL) capturam a interação entre redistribuição de portadores e temperatura. Como dispositivos práticos como LDs operam sob altas densidades de portadores, é essencial sondar comportamento de FL através de uma gama de potências de excitação para descobrir a influência de uniformidade de estados localizados. Este estudo aborda esta lacuna investigando duas amostras de MQW com diferentes espessuras de capa de GaN.

Métodos

Materiais

Os MQWs foram crescidos em substratos de safira plano-c em reator AIXTRON 3 × 2 in closed-coupled showerhead. Trimetilgalio (TMGa), trimetilindio (TMIn) e amônia (NH₃) serviram como precursores de Ga, In e N, respectivamente, com H₂ e N₂ como gases carregadores para camadas de GaN e InGaN. Cada MQW compreendia dois períodos de QWs InGaN/GaN. Durante crescimento dos poços InGaN, fluxo de TMIn foi mantido constante. Uma camada de capa de GaN foi então depositada a 710 °C, seguida por rampa de temperatura a 830 °C para a barreira. A amostra A recebeu capa de 30 s, enquanto a amostra B recebeu capa de 200 s. Um esquema da estrutura de camadas e parâmetros de crescimento é mostrado na Fig. 1.

Caracterização

Composição média de índio, espessura de período e qualidade cristalina foram extraídos de difração de raios X de alta resolução (DRXAR) usando Rigaku Ultima IV com radiação Cu-Kα (λ = 1,54 Å, 40 kV, 30 mA). FL dependente de temperatura (FLDT) e FL dependente de potência de excitação (FLDP) foram realizadas com laser de 405 nm (spot ≈ 0,5 mm²) em faixa de potência de 0,01–50 mW. Amostras foram montadas em criostato de ciclo fechado de He, permitindo controle de temperatura de 10 a 300 K.

Resultados e Discussão

Varreduras ω-2θ simétricas (Fig. 2a) confirmam excelente periodicidade de camadas, com picos satélite estendendo-se até quarta ordem para ambas as amostras. Ajuste dos dados de DRXAR (Tabela 1) mostra que aumentar a espessura da capa aumenta modestamente a espessura da barreira e a espessura e composição do poço InGaN, devido à baixa taxa de crescimento (≈ 0,006 nm/s) e temperatura (710 °C). Contudo, a capa adicional de GaN pode influenciar difusão e evaporação de índio, afetando a uniformidade composicional dos poços.

MRS (Fig. 2b) demonstra que os MQWs na amostra A permanecem totalmente tensionados, com picos satélite alinhados verticalmente com o pico de GaN. O MRS para a amostra B, embora não mostrado, revela estado de tensão similar.

Espectros de FLDP a 10 K (Fig. 3) ilustram comportamentos contrastantes. A amostra A exibe pico dominante (A₂) acompanhado por réplica de fônon (A₁) 92 meV menor. A amostra B, em baixa excitação (< 5 mW), mostra único pico dominante (B₂). Contudo, acima de 10 mW, um pico adicional de maior energia (B₃) emerge e progressivamente domina, indicando redistribuição de portadores entre duas famílias distintas de estados localizados.

FL dependente de temperatura em diferentes potências (Fig. 4) confirma que o fenômeno de dois picos na amostra B é pronunciado abaixo de 200 K e desaparece próximo a 300 K. A transição de B₂ para B₃ é abrupta, sugerindo comportamento de "comutação" em vez de deslocamento gradual.

Examinando curvas de energia de pico versus temperatura (E-T) (Fig. 5) revela que a amostra A mantém dependência em V invertido independentemente da potência, com leve deslocamento para azul em excitação mais alta. A amostra B, contudo, mostra forma de V invertido em baixa potência (≤ 5 mW) mas transforma-se em forma S convencional a 40 mW. Este comportamento desafia a expectativa de que alta excitação deveria apagar a localização; em vez disso, reflete redistribuição de portadores entre estados localizados profundos e rasos induzida por inhomogeneidade de índio.

Aplicando o modelo de ensemble de estados localizados (EEL) (E(T)=E₀–αT²/(θ+T)–xk_BT) com a relação transcendental para x (Eq. 2) rende parâmetros de ajuste listados na Tabela 2. Na amostra A, E₀ e Eₐ mudam modestamente (≈ 19 meV e 18 meV, respectivamente) de 5 a 40 mW, refletindo screening de polarização aprimorado e preenchimento de portadores. Na amostra B, as mudanças são substanciais (E₀ sobe 73 meV, Eₐ 57 meV, e τ_r/τ_tr aumenta em ordens de magnitude), indicando que populações distintas de estados localizados dominam em baixa versus alta excitação.

Além disso, a intensidade de FL integrada versus temperatura (Fig. 7) demonstra que a amostra B faz quenching mais rapidamente que a amostra A, significando pior estabilidade térmica. Curiosamente, em baixas temperaturas (< 125 K), a curva de 5 mW excede a de 20 mW, enquanto o inverso ocorre em temperaturas mais altas. Esta tendência suporta a noção de que estados localizados profundos (dominantes em baixa potência) possuem maior eficiência radiativa e resiliência térmica comparados a estados rasos (dominantes em alta potência).

Coletivamente, estas observações confirmam que a capa de GaN mais espessa promove segregação de índio, criando duas classes de estados localizados: profundos (alto índio, robustos) e rasos (baixo índio, frágeis). A resultante redistribuição de portadores fundamenta o surgimento anômalo de pico de FL, evolução de curvas E-T e comportamento de quenching térmico.

Conclusões

Fabricamos MQWs InGaN/GaN com camadas de capa de GaN de 30 s e 200 s por MOCVD e investigamos suas propriedades estruturais e ópticas usando DRXAR, FLDT e FLDP. A amostra de capa de 200 s exibiu pico secundário de FL de alta energia apenas em potências de excitação elevadas, e suas curvas E-T mudaram de V invertido para forma S à medida que a potência aumentou. Quenching térmico foi mais pronunciado para a amostra de capa grossa em alta excitação, indicando menor estabilidade térmica de estados localizados rasos. Estes achados atribuem as anomalias a um sistema de estados localizados duplos decorrente de distribuição inhomogênea de índio, oferecendo insight mais profundo sobre dinâmica de portadores em poços quânticos InGaN/GaN de emissão verde e guiando otimização de dispositivos de alta eficiência.

Abreviações

DRXAR:

Difração de raios X de alta resolução

LDs:

Diodos laser

LEDs:

Diodos emissores de luz

EEL:

Ensemble de estados localizados

MOCVD:

Deposição química de vapor orgânico metálico

MQWs:

Poços quânticos múltiplos

NH₃:

Amônia

FLDP:

Fotoluminescência dependente de potência

MRS:

Mapeamento de espaço recíproco

FLDT:

Fotoluminescência dependente de temperatura

TMGa:

Trimetilgalio

TMIn:

Trimetilindio