Aumento da Eficiência de μLEDs InGaN/GaN pelo Afinamento de Barreiras Quânticas para Reduzir Recombinação de Superfície

Resumo

Devido à alta relação superfície/volume, micro-diodos emissores de luz (μLEDs) baseados em InGaN sofrem fortemente de recombinação de superfície induzida por defeitos nas paredes laterais. Além disso, à medida que o tamanho do chip diminui, a dispersão de corrente será correspondentemente aprimorada, o que limita ainda mais a injeção de portadores e a eficiência quântica externa (EQE). Neste trabalho, sugerimos reduzir a taxa de recombinação não radiativa nos defeitos das paredes laterais gerenciando o efeito de dispersão de corrente. Para esse fim, reduzimos adequadamente a resistividade vertical diminuindo a espessura da barreira quântica, de modo que a corrente se espalhe menos horizontalmente para os defeitos das paredes laterais. Como resultado, muito menos portadores são consumidos na recombinação não radiativa de superfície. Nossos resultados calculados demonstram que a recombinação não radiativa de superfície suprimida pode favorecer melhor a eficiência de injeção de lacunas. Também fabricamos os μLEDs crescidos em substratos de Si, e os resultados medidos são consistentes com os cálculos numéricos, de modo que a EQE para os μLEDs propostos com barreiras quânticas adequadamente finas pode ser aprimorada, graças ao menor efeito de dispersão de corrente e à diminuição da recombinação não radiativa de superfície.

Introdução

Devido às características distintas de alto brilho, baixo consumo de energia e longa vida útil de operação [1], diodos emissores de luz (LEDs) baseados em III-nitreto ganharam extenso interesse de pesquisa [2, 3]. Até agora, tremendo progresso para LEDs azuis InGaN/GaN de grande tamanho foi feito e comercializado [3], que encontraram aplicações em iluminação de estado sólido e displays de painel de grande tamanho. No entanto, LEDs InGaN/GaN convencionais têm largura de banda de modulação pequena, tornando-os inadequados para, por exemplo, comunicação por luz visível (VLC) [4,5,6]. Enquanto isso, o grande tamanho do chip torna a capacidade de pixel baixa para, por exemplo, displays de celular, displays de relógio vestível. Portanto, no estágio atual, micro-LEDs InGaN/GaN (ou seja, μLEDs) com tamanho de chip menor que 100 μm atraíram atenções extensas. Apesar das vantagens mencionadas, ainda existem muitos problemas a serem resolvidos para o desenvolvimento futuro de μLEDs, como transferência em massa de alta precisão [7,8,9] e eficiência dependente do tamanho [10]. A eficiência dependente do tamanho surge de danos de superfície causados por gravação a seco ao fazer mesas, e, portanto, grande número de defeitos são gerados, dando origem à recombinação não radiativa de superfície. Note, para diferentes tipos de dispositivos optoeletrônicos, qualidade cristalina e transporte de carga estão entre os parâmetros essenciais que afetam as propriedades fotoeletrônicas [11,12,13,14,15,16]. Unicamente para μLEDs, a recombinação de superfície em regiões defeituosas pode reduzir significativamente a eficiência quântica interna (IQE) para μLEDs [17]. Recentemente, Kou et al. descobriram ainda que, à medida que o tamanho do chip diminui, as lacunas são mais facilmente aprisionadas pelos defeitos e a capacidade de injeção de lacunas pode se tornar ainda pior para μLEDs com tamanho de chip decrescente [18]. Assim, é importante reduzir a densidade de defeitos nas paredes laterais. Um método muito conveniente para passivar defeitos nas paredes laterais é depositar uma camada de passivação dielétrica [19], o que é viável usando deposição química de vapor aprimorada por plasma (PECVD) ou método de deposição de camadas atômicas (ALD). Mostra-se que a camada de passivação dielétrica pode aniquilar melhor defeitos nas paredes laterais usando a técnica ALD devido à qualidade ainda melhor da camada crescida [20]. O número de defeitos nas paredes laterais pode ser então ainda mais diminuído por recozimento térmico da camada de passivação [21], o que mostra EQE aprimorada mesmo para μLED de 6 μm × 6 μm. Como é bem conhecido, a dispersão de corrente pode se tornar ainda melhor quando o tamanho do chip continua a diminuir devido à resistividade lateral reduzida [22]. Portanto, propomos reduzir a resistividade vertical para confinar melhor a corrente dentro das mesas, o que então mantém os portadores afastados dos defeitos das paredes laterais e ajuda a suprimir a recombinação não radiativa de superfície.

Portanto, para atingir o objetivo, propomos diminuir a espessura das barreiras quânticas para gerenciar as barreiras de energia e a resistência vertical. Nossos cálculos numéricos mostram que a corrente pode ser mais confinada lateralmente na mesa, o que, portanto, reduz o consumo de lacunas por recombinação não radiativa de superfície. A recombinação não radiativa de superfície reduzida também ajuda a facilitar a injeção de lacunas de acordo com nosso relatório anterior [18]. Além disso, as barreiras quânticas afinadas homogeneizam a distribuição de lacunas através dos poços quânticos múltiplos (MQWs). Resultados experimentais indicam que a EQE para μLEDs com espessura reduzida de barreira quântica é melhorada.

Métodos de Pesquisa e Modelos de Física

Para provar a eficácia das estruturas propostas na supressão da recombinação de superfície, promoção da injeção de lacunas e melhoria da EQE para μLEDs InGaN, diferentes conjuntos de μLEDs são projetados, que são crescidos em substratos Si orientados [111] usando sistema de deposição química de vapor orgânico-metálico (MOCVD) [23, 24]. Todos os dispositivos têm uma camada n-GaN de 4 μm de espessura com concentração de elétrons de 5 × 10¹⁸ cm⁻³. Então, MQWs In_0.18Ga_0.82N/GaN de quatro pares são utilizados para produzir fótons. A informação estrutural é apresentada na Tabela 1. Em seguida, uma camada p-Al_0.15Ga_0.85N de 26 nm de espessura serve como camada de bloqueio de elétrons tipo p (p-EBL), para a qual o nível de concentração de lacunas é 3 × 10¹⁷ cm⁻³, do p-EBL é então coberto com uma camada p-GaN de 100 nm de espessura com concentração de lacunas de 3 × 10¹⁷ cm⁻³. Finalmente, ambas as amostras de μLED são cobertas por uma camada p-GaN de 20 nm. Todos os μLEDs azuis baseados em InGaN investigados têm dimensão de chip de 10 × 10 μm². O ITO de 200 nm é utilizado como camada de dispersão de corrente, que é recozido à temperatura de 500 °C por 120 s para formar contato ôhmico com a camada p-GaN. Então, liga Ti/Al/Ni/Au é depositada simultaneamente na camada de dispersão de corrente e na camada n-GaN servindo como p-eletrodo e n-eletrodo, respectivamente.

Para revelar a física do dispositivo em nível aprofundado, os dispositivos investigados são calculados usando APSYS [25, 26], que pode resolver autossistentemente equações de deriva-difusão, Schrödinger e Poisson. A eficiência de extração de luz é definida como 88,1% para dispositivos flip-chip [27]. A razão de deslocamento de banda de energia entre a banda de condução e a banda de valência nos MQWs InGaN/GaN é definida como 70:30 [28]. Perda de portadores devido a recombinação não radiativa também é considerada em nossos cálculos, incluindo recombinação Auger com coeficiente de recombinação de 1 × 10⁻³⁰ cm⁶s⁻¹ e recombinação Shockley-Read-Hall (SRH) com tempo de vida de portador de 100 ns [29]. A recombinação não radiativa ocorrendo nas superfícies das mesas não pode ser ignorada para μLEDs. Para modelar com precisão a recombinação de superfície, os níveis de armadilha para elétrons e lacunas são definidos a 0,24 eV abaixo da banda de condução (ou seja, E_c − 0,24 eV) e 0,46 eV acima da banda de valência (ou seja, E_v + 0,46 eV), respectivamente. A seção de captura de 3,4 × 10⁻¹⁷ cm² e densidade de armadilha de 1 × 10¹³ cm⁻³ são definidas para armadilhas de elétrons [30]. A seção de captura de 2,1 × 10⁻¹⁵ cm² e densidade de armadilha de 1,6 × 10¹³ cm⁻³ são definidas para lacunas [31]. Outros parâmetros podem ser encontrados em outro lugar [32].

Resultados e Discussões

Prova do Melhor Confinamento de Corrente na Região da Mesa pelo Afinamento de Barreiras Quânticas para μLEDs

É bem conhecido que uma injeção de lacunas mais favorecida pode ser obtida quando as barreiras quânticas se tornam finas [33]. No entanto, não está claro se barreiras quânticas finas ajudam a confinar corrente dentro das mesas para μLEDs. Para abordar o ponto, temos aqui μLEDs A, B e C, para os quais as espessuras das barreiras quânticas, de acordo com a Tabela 1, são definidas como 6 nm, 9 nm e 12 nm, respectivamente. Para excluir o impacto da recombinação de superfície na distribuição de portadores [18], não consideramos armadilhas na periferia da mesa para os μLEDs investigados. A Figura 1 mostra a EQE calculada e a potência óptica em termos do nível de densidade de corrente de injeção para μLEDs A, B e C, respectivamente. Como mostrado na Fig. 1, tanto a EQE quanto a potência óptica aumentam quando a espessura da barreira quântica é reduzida, de modo que os valores de EQE para μLEDs A, B e C são 28,8%, 24,0% e 22,2% a 40 A/cm².

A Figura 2 mostra os perfis de concentração de lacunas na região MQW para μLEDs A, B e C na densidade de corrente de 40 A/cm². Podemos ver que, quando a espessura da barreira quântica é reduzida, a concentração de lacunas nos poços quânticos aumenta. Enquanto isso, a uniformidade espacial para a distribuição de lacunas nos quatro poços quânticos também pode ser melhorada. Portanto, as descobertas aqui para μLEDs são consistentes com as de LEDs de grande tamanho, de modo que barreiras quânticas adequadamente finas podem promover o transporte de lacunas [33]. Como mencionado, a corrente pode ser menos espalhada para a borda da mesa quando barreiras quânticas finas são adotadas. Apresentamos então a distribuição lateral de lacunas no primeiro poço quântico mais próximo do p-EBL na Fig. 3a. Descobrimos que a concentração de lacunas diminui junto com a posição lateral afastada do p-eletrodo. Calculamos então o nível de queda para lacunas, definido como p_left-p_right/p_left. Aqui, p_left e p_right são denotados como a concentração de lacunas na borda esquerda da mesa e na borda direita da mesa, respectivamente. Os níveis de queda são 10,7%, 10,3% e 9,8% para μLEDs A, B e C, respectivamente. Para melhor ilustração, normalizamos a concentração lateral de lacunas representada na Fig. 3b. Também mostra que o nível de queda aumenta à medida que a barreira quântica se torna fina.

Mostramos então os diagramas de banda de energia para μLEDs A, B e C na Fig. 4a–c. Ilustra que as alturas das barreiras de banda de valência para todas as barreiras quânticas diminuem quando a espessura da barreira quântica reduz. A altura reduzida da barreira de banda de valência pode facilitar melhor o transporte de lacunas através da região MQW, o que é consistente com a Fig. 2. Por outro lado, quando as barreiras quânticas são afinadas, uma resistividade vertical reduzida será correspondentemente gerada. De acordo com o relatório de Che et al. [34], quando a resistência vertical é reduzida, a dispersão lateral de corrente pode ser suprimida, de modo que a corrente tende a ficar afastada da borda da mesa. Esta especulação também é comprovada quando nos referimos à Fig. 3a e b.

Como mencionado acima, a dispersão de corrente será aprimorada pelo espessamento das barreiras quânticas, o que certamente afetará os processos de recombinação de portadores. Mostramos então as razões entre a recombinação SRH e a recombinação radiativa na borda das mesas (veja Fig. 5). A razão é calculada usando \( {R}_{\mathrm{SRH}}/{R}_{\mathrm{rad}}={\int}_0^{{\mathrm{t}}_{\mathrm{M}\mathrm{QW}}}{R}_{\mathrm{SRH}}(x)\times \mathrm{dx}/{\int}_0^{{\mathrm{t}}_{{{}_{\mathrm{M}}}_{\mathrm{QW}}}}{R}_{\mathrm{rad}}(x)\times \mathrm{dx} \), onde R_SRH(x) representa a taxa de recombinação SRH, R_rad(x) denota a taxa de recombinação radiativa, e t_MQW é a espessura total da região MQW. A Figura 5 mostra que as razões de R_SRH/R_rad tanto na borda da mesa diminuem à medida que a espessura da barreira quântica aumenta, o que significa que a taxa de recombinação radiativa pode ser aprimorada melhorando o efeito de dispersão de corrente para arquiteturas ideais de μLED. Isso significa que μLEDs podem possuir excelente dispersão de corrente devido ao tamanho de chip notavelmente reduzido [21, 22]. Note, ainda não consideramos a recombinação de superfície para a Fig. 5. Portanto, podemos especular que o efeito de dispersão de corrente muito melhor para μLEDs realistas pode sacrificar a recombinação radiativa de portadores, que pode ser modelada levando imperfeições de superfície em conta, e discussões detalhadas serão feitas subsequentemente.

Recombinação de Superfície Reduzida pelo Uso de MQWs com Barreiras Quânticas Finas

Para sondar o impacto da recombinação de superfície na injeção de lacunas para μLEDs com diferentes espessuras de barreira quântica, projetamos ainda μLEDs I, II e III. A informação estrutural dos MQWs para μLEDs I, II e III é idêntica à dos μLEDs A, B e C (veja Tabela 1), respectivamente, exceto que os defeitos de superfície são considerados para μLEDs I, II e III, de modo que a largura da região defeituosa para μLEDs I, II e III é definida como 0,5 μm a partir da borda da mesa gravada.

A EQE calculada numericamente e a potência óptica como função da densidade de corrente são demonstradas na Fig. 6. A Figura 6 mostra que, quando a recombinação não radiativa de superfície é considerada, a intensidade óptica pode ser significativamente diminuída. Portanto, isso confirma ainda que a recombinação não radiativa de superfície não pode ser ignorada para μLEDs [10, 17, 18]. Enquanto isso, concordando bem com as observações na Fig. 1, a EQE e a potência óptica também aumentam quando a espessura da barreira quântica diminui, por exemplo, μLED I com a barreira quântica mais fina tem a maior EQE e potência óptica. A EQE medida experimentalmente para μLEDs I e III são mostradas na Fig. 6a inset, que mostra a mesma tendência dos resultados de cálculo numérico. Além disso, medimos e mostramos os espectros de eletroluminescência (EL) normalizados para μLEDs I e III na Fig. 6b e c, respectivamente. O comprimento de onda de emissão de pico para todos os μLEDs testados é ~450 nm. O EL medido pode ser reproduzido por nossos modelos. Isso indica que os parâmetros físicos que utilizamos estão definidos corretamente, por exemplo, o nível de polarização e a composição de InN nos MQWs que determinam o comprimento de onda de emissão foram adequadamente definidos.

Para revelar o efeito dos defeitos das paredes laterais na eficiência de injeção de lacunas para μLEDs I, II e III, as concentrações de lacunas são mostradas na Fig. 7. Note, a concentração de lacunas na Fig. 7a é sondada na região central dos dispositivos [conforme indicado pela seta vermelha no inseto da Fig. 7a]. A Figura 7b mostra a concentração de lacunas na região defeituosa dos dispositivos [conforme indicado pela seta vermelha no inseto da Fig. 7b]. Como ilustram a Fig. 7a e b, tanto para a região não defeituosa quanto para a região da parede lateral, a espessura reduzida para barreiras quânticas favorece o transporte de lacunas através dos MQWs. Os resultados aqui são consistentes com a Fig. 2. Comparação adicional entre a Fig. 7a e b mostra que a eficiência de injeção de lacunas nas regiões das paredes laterais defeituosas é obviamente menor do que na região não defeituosa. As observações aqui concordam bem com Kou et al. [18], o que manifesta ainda que é essencialmente requerido fazer a corrente menos espalhada para as paredes laterais defeituosas reduzindo adequadamente a espessura da barreira quântica (veja Fig. 3a e b).

Repetimos então nossa análise como fizemos na Fig. 5, os valores para os quais são agora demonstrados na Fig. 8. Podemos ver que a razão para R_SRH/R_rad na borda da mesa aumenta quando a barreira quântica é espessada, o que é unicamente atribuído à taxa de recombinação não radiativa de superfície significativamente aprimorada. Como propusemos, barreiras quânticas espessas permitem que a corrente chegue às bordas da mesa e dispare a recombinação não radiativa de superfície. Como resultado, o inseto Fig. a–c também mostra que a recombinação não radiativa de superfície se torna extremamente forte nas bordas da mesa. A taxa de recombinação não radiativa nas paredes laterais até sobrepuja a taxa de recombinação radiativa.

Conclusões

Em resumo, investigamos e demonstramos numericamente o impacto de diferentes espessuras de barreira quântica na injeção de lacunas e na dispersão de corrente para μLEDs baseados em InGaN. Os resultados indicam que, ao afinar a espessura da barreira quântica, um melhor confinamento de corrente dentro da região da mesa pode ser habilitado. Correspondentemente, a dispersão de corrente pode ser bem gerenciada para ficar afastada das bordas da mesa, o que então suprime a recombinação não radiativa de superfície. Tanto numericamente quanto experimentalmente, observamos a eficiência quântica externa aprimorada para μLEDs baseados em InGaN com barreiras quânticas adequadamente finas. Acreditamos que a abordagem proposta é promissora para remover o gargalo que limita o desenvolvimento de μLEDs de alto desempenho. Além disso, a física do dispositivo apresentada neste trabalho aumentará a compreensão de μLEDs baseados em InGaN.