Aumento Significativo da Emissão de Fóton Único via Acoplamento Otimizado de Ponto Quântico InAs/GaAs a Cavidade de Micropilar

Resumo

Propomos um processo preciso de calibração de cavidade de micropilar DBR de Al_0.9Ga_0.1As/GaAs para igualar a emissão de exciton de um único ponto quântico (PQ) InAs/GaAs e alcançar ressonância do modo da cavidade, obtendo um grande aumento da intensidade de fotoluminescência (FL) do PQ. A interação luz-matéria de um único PQ em cavidade de micropilar DBR (Q ∼ 3800) sob regime de acoplamento fraco foi investigada por espectros de FL sintonizados por temperatura; observou-se um aumento pronunciado (14,6 vezes) da emissão de exciton do PQ em ressonância. A medição de autocorrelação de segunda ordem mostra g⁽²⁾(0)=0,070, e a taxa de contagem líquida estimada antes da primeira lente objetiva atinge 1,6×10⁷ contagens/s sob excitação de onda contínua, indicando emissão de fóton único altamente pura em altas taxas de contagem.

Introdução

Fontes de luz quântica que emitem fótons únicos são dispositivos-chave para processamento de informação quântica. Desejam-se alta eficiência de extração de fótons, forte supressão de emissão multi-fóton e alta indistinguibilidade dos fótons únicos emitidos. Entre as diversas abordagens para realizar fontes de luz quântica — como sistemas atômicos, conversão paramétrica espontânea ou centros de vacância em diamante —, pontos quânticos (PQs) semicondutores InAs/GaAs destacam-se como candidatos promissores para fontes práticas monolíticas de fótons únicos para comunicação quântica e outras aplicações, como sensoriamento quântico aprimorado ou imagem quântica.

As vantagens dos PQs InAs/GaAs incluem linha de emissão extremamente estreita, emissão estável e sob demanda com alta taxa de emissão de fótons únicos (que pode ser aumentada pelo acoplamento a cavidades), fácil sintonização através de campos físicos múltiplos, maior adequação para saída de acoplamento a arrays de fibras, e comprimento de onda sintonizável (atualmente 840–1300 nm) para potenciais aplicações quânticas em telecomunicações. Apesar das vantagens, o desafio principal para realizar uma fonte prática de fótons únicos baseada em PQs é como melhorar ainda mais o brilho (taxas de contagem), o que aumentaria significativamente a eficiência de transmissão de informação quântica. Portanto, é necessário melhorar a eficiência de extração da emissão do PQ e aumentar seu brilho por meio do acoplamento de PQs com microcavidades, incluindo micropilares, microdiscos, cristais fotônicos e microestruturas como microlentes.

Nos últimos anos, o estudo de PQs semicondutores incorporados em cavidades de micropilar e seus efeitos cavidade-eletrodinâmicos atraiu grande atenção devido ao alto valor Q, baixo volume de modo e conveniência para saída de acoplamento direto a fibras. Além disso, um acoplamento ressonante perfeito do modo da cavidade com o comprimento de onda de luminescência do PQ é outro desafio fundamental. Neste trabalho, observou-se um fenômeno pronunciado de cruzamento entre a energia do exciton e o modo da cavidade de micropilar (Q ∼ 3800) e um aumento da intensidade de emissão do exciton, propondo-se um processo experimental preciso de calibração do modo da cavidade, que permite alcançar um acoplamento perfeito entre o modo da cavidade e o comprimento de onda dos PQs, produzindo assim uma fonte de fóton único com alto brilho e alta pureza de fóton único.

Métodos

A amostra investigada foi crescida por MBE de fonte sólida (sistema VEECO Gen930) em substrato GaAs(001) semi-isolante. A estrutura da amostra consiste, em sequência, de: camada tampão de GaAs com 500 nm de espessura, 25,5 pares de DBR inferior Al_0.9Ga_0.1As/GaAs, uma cavidade de GaAs com espessura λ, e 15 pares de DBR superior Al_0.9Ga_0.1As/GaAs com o mesmo período. No centro da cavidade de GaAs com espessura λ, a camada ativa de PQs InAs/GaAs para emissão de fóton único foi crescida no modo Stranski-Krastanov com gradiente de quantidade de deposição de índio no chip, de modo que certas regiões satisfaçam a quantidade adequada para formação diluída de PQ único com comprimento de onda de emissão de exciton em torno de 910–930 nm. A camada sobreposta à camada de PQs InAs é uma camada de revestimento de GaAs com 10 nm de espessura. Acima da camada de revestimento encontra-se uma camada de dopagem δ de Be com densidade média de dopagem superficial de cerca de 2×10⁸ cm⁻² para aumentar o brilho do PQ, e a estrutura esquemática geral da amostra formal é mostrada na Fig. 1b.

Processo de Calibração Precisa do Modo da Cavidade

Para acoplar perfeitamente o modo da cavidade DBR com o comprimento de onda de emissão do PQ InAs, realizamos um processo preciso de calibração do modo da cavidade. O processo é o seguinte: primeiro, determina-se o comprimento de onda de emissão de exciton de PQ único InAs/GaAs por espectroscopia μPL (geralmente ∼ 920 nm a 10 K); depois, cresce-se uma amostra prévia de PQ com menos períodos de DBR Al_0.9Ga_0.1As/GaAs (6,5 pares inferior e 4 pares superior) com espessuras definidas por λ/4n (λ: comprimento de onda central projetado da cavidade DBR, n: índice de refração do material); após o crescimento da amostra prévia, medem-se seus espectros de reflexão óptica a 300 K e 77 K, respectivamente, para obter a taxa de deslocamento do modo da cavidade; então, define-se a razão de desajuste da espessura do DBR à mesma temperatura; aqui, definimos a posição do modo da cavidade medido da amostra prévia (ex.: λ1) e a razão de desajuste é λ/λ1, de modo que crescemos a amostra formal (25,5 pares inferior e 15 pares superior DBR) com espessura do DBR (ou seja, tempo de crescimento) multiplicada pela razão de desajuste. Amostras crescidas por este método podem obter com precisão um casamento de fase perfeito na microcavidade DBR como projetado, acoplando-se assim com o comprimento de onda de emissão de PQs InAs únicos e alcançando um aumento ótimo da emissão do PQ.

Fabricação e Medidas

Neste trabalho, arrays de micropilares foram fabricados nas amostras de PQs acoplados a cavidade DBR por litografia de feixe de elétrons (EBL) e gravação por plasma acoplado indutivamente (ICP); o número de série é projetado e fabricado na superfície da amostra para identificar cada micropilar individual. Em medições de espectros de FL sintonizados por temperatura, a amostra foi resfriada em um criostato livre de criogênio com temperatura finamente ajustada de 4 K a 60 K e excitada por laser He-Ne no comprimento de onda de 632,8 nm. A configuração de microscópio confocal com lente objetiva (NA 0,70) focaliza o laser em um ponto de diâmetro 2 μm e coleta a luminescência efetivamente em um espectrógrafo, permitindo varredura de micro-região para buscar linhas espectrais de exciton de PQ único. Espectros de micro-fotoluminescência (μFL) foram detectados por um monocromador de distância focal 0,75 m equipado com detector CCD de Si resfriado a nitrogênio líquido para espectrografia. Uma lâmina atenuadora foi colocada no sistema espectral para ajustar a potência de excitação, a fim de identificar o tipo de exciton. Para investigar o fenômeno de acoplamento entre exciton e modo da cavidade, os espectros μFL foram medidos em várias temperaturas estáveis variando de 6 a 45 K. Para investigar o tempo de vida radiativo do exciton, uma placa de contagem de fóton único correlacionada no tempo (TCSPC) foi usada para medição de μFL resolvida no tempo. Para medir a função de autocorrelação de segunda ordem g⁽²⁾(τ), a luminescência da linha espectral do PQ foi enviada a uma configuração Hanbury-Brown e Twiss (HBT) acoplada a fibra e detectada por dois módulos de contagem de fóton único de avalanche de Si (SPCM-AQR-15; resolução temporal 350 ps; taxa de contagem escura 80 contagens/s; tempo morto 45 ns) e um módulo de contagem de coincidência temporal.

Resultados e Discussão

A Figura 1a mostra os espectros de reflexão à temperatura ambiente (T = 300 K) da amostra prévia com 6,5 pares inferior e 4 pares superior DBR e da amostra formal após o processo de calibração do modo da cavidade com 25,5 pares inferior e 15 pares superior DBR. O processo de calibração do modo da cavidade consiste em comparar o modo fundamental central medido da amostra prévia (933,5 nm a 300 K) com o comprimento de onda de emissão do PQ InAs (917,5 nm a 6,0 K), e então converter ambos para a mesma temperatura para obter a razão de desajuste. Ao crescer a amostra formal, multiplica-se o tempo de crescimento do DBR pela razão de desajuste para alcançar calibração precisa do modo da cavidade para acoplar com o comprimento de onda de emissão de PQs InAs únicos. Comparando os espectros de reflexão da amostra prévia e da formal, a posição do modo da cavidade deslocou-se de 933,5 para 941,0 nm como esperado. A Figura 1c mostra a imagem de microscopia eletrônica de varredura (MEV) da cavidade de micropilar. Conforme mostrado na imagem de MEV, os micropilares com diâmetro de 2,0 μm e altura de 6,5 μm apresentam paredes laterais muito lisas e estrutura de alta qualidade, e os PQs InAs foram incorporados em uma cavidade de GaAs com espessura λ e intercalados entre 25,5 pares inferior e 15 pares superior de DBR para aumentar a eficiência de coleta de fótons.

A Figura 2a mostra a linha de exciton (X) a 917,24 nm e a linha de modo da cavidade (CM) a 917,54 nm, que é a circunstância típica de não-ressonância do PQ incorporado em uma cavidade de micropilar. Após a calibração, o modo da cavidade acoplou-se perfeitamente com o PQ, o que se mostra na Fig. 2b, onde há apenas a linha X a 919,10 nm. Em ressonância, comparado com a circunstância de não-ressonância, a intensidade de FL da linha X aumenta muito de 42k para 95k cps. A energia de dessintonia entre o PQ e CM é 73,4 μeV baseada nos resultados de ajuste. Segundo medições resolvidas no tempo de circunstâncias ressonante e não-ressonante, o acoplamento perfeito do PQ e do modo da cavidade reduz o tempo de vida de 0,908 para 0,689 ns, como mostrado na Fig. 2c. O forte aumento da intensidade de emissão e a diminuição do tempo de vida estão relacionados ao aumento da taxa de emissão espontânea do exciton do PQ ressonante devido ao efeito Purcell.

A dependência da potência de excitação dos espectros μFL de PQ InAs/GaAs acoplado a micropilar foi estudada usando laser He-Ne de onda contínua (CW) para excitação acima da banda, como mostra a Fig. 2d. O fator de qualidade (Q) da cavidade de micropilar é estimado em 3800. A identificação dessas linhas de emissão é demonstrada por suas dependências de potência. Com o aumento da potência de excitação, a intensidade de FL da linha X e da linha de modo da cavidade aumenta obviamente. A intensidade de FL integrada de ambas as linhas X e CM em escala log-log mostra dependência linear sob baixa potência de excitação e saturação sob alta potência. As linhas sólidas são ajustes lineares dos dados em gráfico duplo-logarítmico. Os resultados de ajuste mostram que a intensidade de FL e a potência de excitação têm relação exponencial onde o expoente n (I∝Pⁿ) das linhas X e CM são 0,85 e 0,87, respectivamente, indicando que o tipo de linha de emissão é linha de exciton. O desvio do expoente em relação ao valor ideal esperado para linha de exciton (n_X=1) pode ser devido ao efeito de centros de recombinação não-radiativa nas proximidades dos PQs, que afetam a distribuição de portadores em diferentes densidades de portadores.

A Figura 3a mostra os espectros de FL sintonizados por temperatura da amostra não calibrada. Conforme a Fig. 3a, a linha de exciton (X) e a linha de modo da cavidade (CM) deslocam-se em taxas diferentes ao aumentar a temperatura de 6,0 a 45,0 K. A linha CM deslocou-se de 917,54 nm (6,0 K) para 918,01 nm (45,0 K) e a taxa de deslocamento CM é 0,018 μeV/K, enquanto a linha X deslocou-se de 917,24 nm (6,0 K) para 919,07 nm (45,0 K) e a taxa de deslocamento X é cerca de 0,069 μeV/K. A taxa de deslocamento da emissão de exciton é maior que a do modo da cavidade, como esperado. Comparando as curvas das linhas X e CM, as duas curvas intersectam-se à temperatura de 24,0 K, indicando um ponto onde o exciton e o modo da cavidade atingem ressonância a 24,0 K. Em ressonância, há um aumento da emissão do exciton e o aumento observado é cerca de 14,6 vezes, onde a intensidade de pico de FL do exciton aumentou de 6,5×10³ cps para 9,5×10⁴ cps. O fenômeno pronunciado de cruzamento das energias do modo da cavidade e do exciton é demonstrado na Fig. 3a, indicando que a interação luz-matéria está em conformidade com o regime de acoplamento fraco.

Para confirmar o efeito anti-aglutinação da emissão de fóton único da linha de exciton do PQ, a função de autocorrelação de segunda ordem g⁽²⁾(τ) tanto da amostra não calibrada quanto da calibrada foi medida com configuração HBT sob excitação CW. As Figuras 3b e c mostram a função de autocorrelação de segunda ordem medida da linha X sob ressonância em função do tempo de atraso τ. Os dados puderam ser ajustados com a expressão: g⁽²⁾(τ)=1−[1−g⁽²⁾(0)]exp(−|τ|/T). A Figura 3b mostra a função de autocorrelação de segunda ordem da amostra sem o processo de calibração. Para obter melhor desempenho de fóton único, a linha de exciton X de PQ único da amostra não calibrada foi sintonizada para ressonância sob 24,0 K para medir g⁽²⁾(τ). A função de autocorrelação de segunda ordem em atraso zero da amostra não calibrada sob ressonância sintonizada por temperatura é g⁽²⁾(0)=0,258. A Figura 3c mostra g⁽²⁾(τ) do exciton do PQ após o processo preciso de calibração sob 6,0 K, onde g⁽²⁾(0)=0,070. Ambos são menores que 0,5, indicando um efeito anti-aglutinação óbvio e provando um emissor de fóton único com forte supressão de emissão multi-fóton no atraso temporal zero. Devido ao processo preciso de calibração do modo da cavidade, o acoplamento perfeito entre exciton do PQ e modo da cavidade melhorou a pureza de fóton único de 74,2% para 93,0%. A Figura 3d mostra o tempo de vida radiativo e g⁽²⁾(0) da emissão do exciton para a amostra calibrada sob diferentes potências de excitação. O ajuste das curvas de g⁽²⁾(τ)=1−exp(−|τ|/T) fornece o tempo de vida radiativo do exciton (T), e a figura demonstra que T torna-se mais curto à medida que a potência de excitação aumenta, enquanto g⁽²⁾(0) em potência de excitação mais baixa é menor que em potência de excitação saturada, indicando emissão de fóton único mais pura sob potência de excitação mais baixa.

Para obter a taxa de contagem líquida de fóton único do exciton do PQ após o processo preciso de calibração, estimamos todas as perdas ópticas, incluindo eficiência de detecção de fóton e perda de transmissão. A eficiência de detecção do detector de Si é 33%, e a perda de transmissão é 81%, incluindo eficiência de coleta da lente objetiva (66%), eficiência de filtro passa-banda estreito (40%), colimador de fibra (80%) e eficiência de acoplamento de fibra multimodo (90%). Baseado na taxa de contagem (1,0×10⁶ contagens/s) em dois detectores de fóton único de Si nas medições de coincidência e taxa de contagem de fóton corrigida pelo fator [1−g⁽²⁾(0)]^1/2, estimamos que a taxa de contagem líquida de fóton único é 1,6×10⁷ contagens/s na primeira lente objetiva. Os resultados indicam que, durante o estágio de crescimento da amostra, o acoplamento perfeito entre o modo da cavidade e o exciton do PQ pode produzir uma fonte de fóton único mais pura e brilhante através do processo preciso de calibração.

Conclusões

Em conclusão, apresentamos uma fonte brilhante de fóton único a 919 nm pela fabricação de PQ InAs/GaAs em cavidade DBR de micropilar Al_0.9Ga_0.1As/GaAs. Os espectros de FL sintonizados por temperatura demonstram um aumento pronunciado (14,6 vezes) da emissão de exciton do PQ no cruzamento com o modo da cavidade sob regime de acoplamento fraco. Com a ajuda do processo preciso de calibração do modo da cavidade, é fácil obter um casamento de fase perfeito na microcavidade DBR para alcançar uma distribuição espacial do modo da cavidade ótima como teoricamente projetada e, assim, atingir um aumento ótimo da emissão do PQ. O acoplamento perfeito entre exciton do PQ e modo da cavidade aumentou a intensidade de FL em 2,3 vezes e a pureza de fóton único melhorou de 74,2% para 93,0%. A medição de autocorrelação de segunda ordem resultou em g⁽²⁾(0)=0,070 sob ressonância da cavidade, indicando emissão de fóton único em alta taxa de contagem com 1,6×10⁷ contagens/s antes da primeira lente objetiva. Este trabalho demonstra um método altamente viável para acoplamento perfeito de PQ com modo da cavidade e fabricação de fontes de fóton único de alta pureza e alto brilho.

Disponibilidade de Dados e Materiais

Os conjuntos de dados usados e/ou analisados durante o estudo atual estão disponíveis sem restrição do autor correspondente mediante solicitação razoável.

Abreviações

DBR:

Espelho de Bragg Distribuído

HBT:

Hanbury-Brown e Twiss

ICP:

Plasma Acoplado Indutivamente

MBE:

Epitaxia de Feixe Molecular

PQs:

Pontos Quânticos

MEV:

Microscopia Eletrônica de Varredura

NA:

Abertura Numérica

CW:

Onda Contínua

SPSs:

Fontes de Fóton Único

CM:

Modo da Cavidade

TCSPC:

Contagem de Fóton Único Correlacionada no Tempo

SPCM:

Módulos de Contagem de Fóton Único

μFL:

Microfotoluminescência