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S, N Co-dopado de grafeno Quantum Dot / TiO2 Compósitos para geração eficiente de hidrogênio fotocatalítico

Resumo


S, N pontos quânticos de grafeno co-dopados (S, N-GQDs) acoplados com P25 (TiO 2 ) (S, N-GQD / P25) foram preparados através do método simplesmente hidrotérmico. Os compósitos S, N-GQD / P25 conforme preparados exibiram excelentes atividades de geração de hidrogênio fotocatalítico, com uma faixa de absorção de luz significativamente estendida e durabilidade superior sem carregar nenhum cocatalisador de metal nobre. A atividade fotocatalítica deste composto sob luz visível ( λ =400–800 nm) foi bastante melhorado em comparação com o P25 puro. Esta notável melhoria na atividade fotocatalítica dos compósitos S, N-GQD / P25 pode ser atribuída a que os S, N-GQDs desempenham um papel fundamental para aumentar a absorção de luz visível e facilitar a separação e transferência de elétrons fotogerados e lacunas. Geralmente, este trabalho pode fornecer novos insights sobre a fabricação fácil de compósitos fotocatalíticos como fotocatalisadores de alto desempenho.

Histórico


A energia do hidrogênio é uma nova energia verde livre de poluição com muitas vantagens, incluindo alto valor calorífico, fácil armazenamento e transporte, nenhuma poluição, etc. Dado que a água e a luz solar são duas das fontes mais abundantes e facilmente acessíveis no mundo real, transferindo o energia solar em H 2 de solução aquosa tornou-se um tópico de pesquisa quente no campo da fotocatálise e energia do hidrogênio. Comparado com CdS, SiC e muitos outros semicondutores, esses têm sido amplamente usados ​​para fotocatalítico H 2 evolução [1,2,3,4,5,6], TiO 2 apresenta diversas vantagens, como baixo custo, não toxicidade, boa estabilidade fotoquímica e longa vida útil, o que beneficia suas aplicações industriais [7]. No entanto, o grande intervalo de banda (3,2 eV) do TiO 2 e a rápida recombinação de elétrons fotogerados e lacunas restringe sua eficiência de conversão de energia solar [8]. Estratégias massivas têm sido tomadas para resolver este problema, como dopagem com elementos metálicos [9, 10], depósito com metal nobre [11] sensibilização com corantes orgânicos [12, 13] e assim por diante. Recentemente, um grande interesse foi atraído pelo TiO 2 Compostos à base de combinação de materiais de carbono isentos de metal, como grafeno e nanotubos de carbono (CNTs), que poderiam aumentar de forma eficiente a atividade fotocatalítica devido às propriedades superiores de transporte de carga para reduzir a taxa de recombinação de buracos de elétrons fotogerados. Por exemplo, Du et al. [14] relatou uma fotocatálise baseada em grafeno / TiO 2 nanopartículas núcleo-casca, e a atividade fotocatalítica aprimorada foi associada com a grande faixa fotorresposta estendida e alta eficiência de separação elétron-buraco devido às interações sinergéticas entre TiO 2 e material de grafeno. Porém, o grafeno é intrinsecamente um semimetal com bandgap zero, o que impede consideravelmente sua aplicação em fotocatálise [15]. Além disso, o grafeno, assim como os CNTs, absorvem uma ampla faixa de luz, portanto, podem bloquear outras fotocataysis da irradiação de luz [16]. As desvantagens acima limitam o desempenho fotocatalítico de fotocataysis compostos baseados em grafeno e CNTs.

Os pontos quânticos de grafeno (GQDs), como um novo nanomaterial de carbono em ascensão, consistem em poucas camadas de grafeno com uma dimensão lateral menor que 10 nm e processam propriedades únicas derivadas do grafeno [17]. Comparado com pontos quânticos semicondutores tradicionais, como ZnO [18], CdSe [19] e assim por diante, os GQDs exibem maior solubilidade em água, melhor estabilidade química, baixa toxicidade, excelente biocompatibilidade e propriedades fotoelétricas. Portanto, eles têm atraído uma ampla gama de interesses em detecção [20, 21], células solares [22,23,24], bioimagem [25, 26] e fotocatálise [27,28,29,30]. Recentemente, Qu et al. [31] preparou GQD / TiO 2 nanotubo (GQD / TiO 2 NT) compósitos por um método hidrotérmico simples a baixa temperatura. A atividade fotocatalítica do GQD / TiO preparado 2 Os compósitos NT na degradação de laranja de metila (MO) foram significativamente aprimorados em comparação com os de TiO puro 2 nanotubos. Sudhagar et al. [32] preparou GQDs / TiO 2 Eletrodo de arquitetura de nanofios ocos (HNW) para aumentar a eficiência de coleta de luz e a atividade catalítica para a oxidação da água, sem a necessidade de agentes de sacrifício e demonstrou o mecanismo subjacente do fototransportador (e - / h + ) transferir características na interface GQDs / óxido de metal durante a operação. Embora tenha havido vários relatórios sugerindo o potencial de GQDs como fotocatalisadores acionados por luz visível, a falta de emissão sob excitação de comprimento de onda longo e ampla absorção na região visível ( λ > 400 nm) de GQDs ainda exigem métodos otimizados [33]. Recentemente, pontos quânticos de grafeno co-dopados com nitrogênio e enxofre (S, N-GQDs) são estudados devido à sua ampla fotoabsorção em ampla faixa espectral, alta mobilidade de transporte de portadores e excelente estabilidade química. Qu et al [34] demonstraram que S, N-GQDs processaram muito melhor absorção de luz visível do que GQDs puros e emissão multicolorida sob excitação de luz visível. Esses resultados indicam que a dopagem elementar de GQDs pode produzir catalisadores promissores para fotocatálise solar. Pesquisas futuras devem se concentrar na modificação de GQDs para regular o bandgap, ampliar a região de fotoabsorção e melhorar a eficiência foto-quântica. Mas os principais desafios permanecem no desenvolvimento de fotocatalisadores baseados em GQD de baixo custo, estáveis ​​e altamente ativos.

Neste artigo, relatamos um método hidrotérmico para simultaneamente sintetizar e dopar GQDs com S e N. Além disso, preparamos o S, N-GQD / TiO 2 (P25) compósitos por via hidrotérmica fácil. Este composto mostrou um excelente desempenho fotocatalítico em H 2 produção a partir de solução aquosa de metanol sob irradiação UV-vis sem o auxílio de quaisquer cocatalisadores de metais nobres. As atividades fotocatalíticas de S, N-GQD / TiO 2 com diferentes quantidades de carregamento de S, N-GQD também foram investigados. Finalmente, o mecanismo para a melhoria do desempenho fotocatalítico foi discutido com base em resultados experimentais.

Métodos

Síntese de S, N-GQDs


O processo de síntese detalhado de S, N-GQDs foi relatado em outro lugar [35]. Normalmente, 1,26 g (6 mmol) de ácido cítrico e 1,38 g (18 mmol) de tioureia foram dissolvidos em 30 mL de DMF e agitados durante vários minutos para obter uma solução límpida. Em seguida, a solução foi transferida para uma autoclave de aço inoxidável forrada com Teflon de 50 mL. A autoclave selada foi aquecida a 180 ° C constantes durante 8 h e resfriada à temperatura ambiente. O produto final foi coletado precipitado pela adição de etanol na solução e, em seguida, centrifugado a 10.000 rpm por 15 min.

Síntese dos compostos S, N-GQD / P25


Os compósitos S, N-GQD / P25 foram obtidos por um método hidrotérmico. Normalmente, 0,5 g P25 e 5 mL S, N-GQD (2 mg mL −1 ) foram adicionados a 20 mL de água destilada. A mistura foi mantida em agitação durante 4 h à temperatura ambiente para obter uma suspensão homogénea. Depois disso, a suspensão foi transferida para uma autoclave de 40 mL selada com Teflon e mantida a 150 ° C por 6 h. Em seguida, os compósitos S, N-GQD / P25 foram coletados precipitados por centrifugação a 4000 rpm por 5 min. E finalmente o sólido foi seco em forno a vácuo a 50 ° C durante a noite. Para investigar o efeito do conteúdo S, N-GQD no H fotocatalítico 2 taxa de evolução, os compósitos S, N-GQD / P25 com diferentes teores de S, N-GQD (0, 1, 2, 3, 5, 8 e 10% em peso) foram preparados.

Caracterização


Imagens de microscopia eletrônica de transmissão (TEM) e TEM de alta resolução (HRTEM) foram obtidas por um microscópio JEOL JEM-2100 F operando a 200 kV; O padrão de difração de raios-X (XRD) foi registrado em um difratômetro Rigaku D / max-2500 com uma radiação de Cu Kα filtrada por níquel operada a 40 kV e 300 mA; Os espectros de infravermelho com transformada de Fourier (FTIR) foram realizados usando Nicolet 6700 (Thermo Fisher); Os espectros Raman foram realizados por NEXUS670 (Thermo Nicolet Corporation); Os espectros de absorção de UV-vis foram medidos usando um espectrofotômetro de UV-vis Lambda 950 (Perkin Elmer, EUA).

Geração de hidrogênio fotocatalítico


Cinqüenta miligramas de fotocatalisadores em pó foram dispersos em uma solução aquosa de 100 mL que contém 10 mL de metanol como agente de sacrifício. As irradiações de luz ultravioleta e visível foram geradas a partir de uma lâmpada 300 W Xe sem e com um filtro de 400 nm, respectivamente. A quantidade de H 2 gerado foi determinado com um cromatógrafo de gás online.

Medições fotoeletroquímicas


As respostas de fotocorrente transiente foram medidas em uma estação de trabalho eletroquímica com um sistema convencional de três eletrodos:uma placa de Pt como o contra-eletrodo, um eletrodo de calomelano saturado como o eletrodo de referência e a amostra preparada foi revestida no substrato ITO como o trabalho eletrodo. Especificamente, o eletrodo de trabalho foi preparado revestindo a pasta feita de 0,05 g de fotocatalisador, 0,2 g de polietilenoglicol (PEG20000) e 1,0 mL de água em eletrodos de vidro ITO pelo método de lâmina raspadora, com calcinação subsequente a 450 ° C por 30 min. A área de superfície ativa do eletrodo de trabalho que foi exposto ao eletrólito foi de cerca de 2 cm 2 e a espessura da camada revestida era de cerca de 8 mm. O eletrólito era 0,5 M de Na 2 SO 4 solução aquosa. A fonte de luz foi uma lâmpada 300 W. Xe.

Resultados e discussão


A Figura 1 mostra as imagens TEM das amostras S, N-GQDs e S, N-GQD / P25 sintetizadas. As imagens TEM revelam que os S, N-GQDs têm uma dispersão uniforme sem agregação aparente. Na imagem HRTEM na Fig. 1a, (0-110) franjas de rede com um espaçamento de cerca de 0,24 nm para S, N-GQDs são visíveis [36], revelando que S, N-GQDs têm uma natureza de grafite. A imagem de microscopia de força atômica (AFM) e o perfil de altura correspondente de S, N-GQDs são mostrados na Fig. 1b e c, respectivamente. A espessura de S, N-GQDs é principalmente distribuída na faixa entre 0,8-1,2 nm. Após a mistura com nanopartículas de P25, S, N-GQDs decorados em P25 e bem dispersos, como revelado pela imagem TEM típica dos compósitos S, N-GQD / P25 (Fig. 1d).

Caracterizações morfológicas. a Imagens TEM e HRTEM dos S, N-GQDs. b , c Uma imagem AFM e o perfil de altura dos S, N-GQDs. d Uma imagem TEM dos compostos S, N-GQD / P25

Os padrões de XRD dos compósitos P25, S, N-GQDs e S, N-GQD / P25 puros são mostrados na Fig. 2. O P25 é uma mistura de oitenta por cento anatase TiO 2 e vinte por cento de rutilo TiO 2 . Os picos de difração a 25,28 °, 36,96 °, 37,8 °, 48,05 °, 53,89 °, 55,02 °, 62,69 °, 70,26 ° e 75,03 ° são atribuídos a (1 0 1), (1 0 3), (0 0 4 ), (2 0 0), (1 0 5), (2 1 1), (2 0 4), (2 2 0) e (2 1 5) plano de anatase TiO 2 ; e os outros picos em 36,12 °, 41,18 ° e 56,72 ° pertencem ao plano (1 0 1), (1 1 1) e (2 2 0) do rutilo TiO 2 (Cartão JCPDS nº 21–1272 e nº 21–1275). O espectro de S, N-GQDs mostra um pico proeminente em 25,6 ° que corresponde aos (0 0 2) planos de estruturas de grafite (distância intercamada de ~ 0,34 nm) [37]. É digno de nota que não há picos típicos para S, N-GQDs podem ser encontrados a partir do espectro de XRD de S, N-GQD / P25 e a localização e intensidade dos picos aparecidos quase não são alterados em comparação com P25. Isso se deve ao baixo conteúdo de S, N-GQDs nos compostos, o que indica claramente que os S, N-GQDs não têm impacto no TiO 2 estrutura e tamanho do cristal.

Padrões de XRD dos compostos P25, S, N-GQDs e S, N-GQD / P25

Para demonstrar o carregamento bem-sucedido dos S, N-GQDs em P25, realizamos medições de espectro FTIR e Raman (Fig. 3). No espectro FTIR de S, N-GQDs, a vibração de alongamento O-H em 3232 cm -1 ; o pico vibracional de C =O em 1753 cm −1 , vibrações de alongamento assimétrico de C =S e C – S em 1185 e 782 cm −1 , respectivamente, e vibrações de flexão de N-H em 1558 cm −1 são visíveis. Quanto ao P25 puro, o pico externo é de 400–800 cm -1 corresponde às ligações de Ti-O e Ti-O-Ti. Em comparação com o P25, esta banda de vibração para S, N-GQD / P25 mostra um ligeiro desvio para o vermelho que é causado pela combinação de S, N-GQDs e as vibrações de alongamento da vibração Ti-O-C. Isso confirma que os S, N-GQDs são coordenados com P25.

Espectros de FTIR de P25, S, N-GQDs e S, N-GQD / P25

A Figura 4 mostra o espectro Raman de P25, S, N-GQDs e S, N-GQD / P25. Três picos característicos óbvios localizados em 396, 519 e 639 cm −1 pode ser atribuído aos modos ativos Raman de P25 de acordo com a análise do grupo de simetria. No entanto, dois picos D e G adicionais localizados em 1357 e 1593 cm −1 pode ser visto no espectro S, N-GQD / P25, que são os modos ativos de Raman dos S, N-GQDs. Com base em todos os resultados acima, pode-se concluir que os S, N-GQDs foram carregados com sucesso no TiO 2 nanopartículas.

Espectros Raman de P25, S, N-GQDs e S, N-GQD / P25

A absorção de luz é um fator chave que afeta o desempenho fotocatalítico dos fotocatalisadores. A absorção UV-vis de S, N-GQDs (Fig. 5 a) exibe duas bandas de absorção centradas em 345 e 462 nm, que é significativamente diferente dos GQDs tradicionais com apenas uma banda de absorção centrada em torno de 340 nm [38,39 , 40]. É evidente que a dopagem de S e N em GQDs pode alterar o gap e resultar nessa distinção. A partir da posição da borda de absorção, os valores de gap óptico direto dos S, N-GQDs podem ser determinados usando a relação de Tauc bem estabelecida ( αhυ) 2 = α 0 ( - E g ), onde , α 0 e E g são a energia do fóton, um gap constante e óptico, respectivamente [41]. Como mostrado na Fig. 5b, uma energia de gap de 2,5 eV para gap direto para S, N-GQDs pode ser facilmente obtida através da aplicação de extrapolação linear. Observa-se que o E g de S, N-GQDs é menor que TiO 2 (3,2 eV), dando esta diferença de bandgap de 0,7 eV para fazer os S, N-GQDs serem capazes de absorver e serem excitados pela luz visível [42]. A absorção de UV-vis dos compósitos P25 e S, N-GQD / P25 medida em solução aquosa é mostrada na Fig. 5c. O P25 puro quase não tem absorção na região da luz visível de 400-800 nm, enquanto a absorção dos compósitos S, N-GQD / P25 se estende à faixa do visível até 800 nm. Aparentemente, S, N-GQDs podem ampliar com eficiência a faixa de foto-resposta dos compósitos S, N-GQD / P25 à luz visível, o que se espera que aumente sua atividade fotocatalítica dirigida por luz visível.

Medições de UV-vis. a O espectro de absorção de UV-vis dos S, N-GQDs. b O gráfico Tauc correspondente dos S, N-GQDs. c Os espectros de absorção de UV-vis do P25 e S, N-GQD / P25

A Figura 6 mostra o desempenho fotocatalítico de uma variedade de amostras contendo diferentes quantidades de S, N-GQDs (% em peso) em S, N-GQD / P25 sob irradiação de luz UV-vis em H 2 Produção. Pode ser visto que o P25 puro exibe um H 2 fotocatalítico relativamente baixo taxa de geração (1,7 μmol / h), provavelmente devido a esse TiO 2 só pode absorver a luz ultravioleta e a rápida recombinação de elétrons fotogerados e lacunas. Após o acoplamento com S, N-GQDs, o H fotocatalítico 2 a taxa de geração dos compósitos aumenta gradualmente com o aumento da quantidade de S, N-GQDs. A taxa de geração mais alta (5,7 μmol / h) é obtida na amostra de acoplamento de 3% em peso S, N-GQD, que é 3,6 vezes maior do que a de P25 puro. Esses resultados demonstram que é uma maneira viável de melhorar H 2 atividade de geração de TiO puro 2 acoplando-o com os S, N-GQDs. Isso é atribuído principalmente ao fato de que existe uma boa combinação de banda de energia no S, N-GQD-TiO 2 heterojunção que facilita a separação elétron-buraco altamente eficiente na interface [43]. Além disso, os S, N-GQDs podem transferir elétrons com eficiência e inibir a recombinação de elétrons fotogerados e lacunas de maneira eficaz. No entanto, com o aumento do conteúdo dos S, N-GQDs, o H 2 a taxa de geração diminuiu gradualmente, o que provavelmente se deve ao fato de que a opacidade e o espalhamento de luz dos S, N-GQDs diminuíram a absorção da luz incidente e reduziram os locais catalíticos ativos [44].

Fotocatalítico H 2 taxas de geração de compósitos P25 e S, N-GQD / P25 puros com diferentes quantidades de S, N-GQDs sob luz UV-vis

O fotocatalítico H 2 taxa de geração dos fotocatalisadores também foi investigada sob luz visível ( λ =400-800 nm) irradiação. Como mostrado na Fig. 7, P25 puro mostra quase nenhuma atividade fotocatalítica porque quase não tem absorção dentro da luz visível ( λ =400-800 nm) devido ao seu largo gap (3,2 eV, ele só pode ser excitado pela luz λ <413 nm). Pelo contrário, com o carregamento de S, N-GQDs em P25, o H fotocatalítico 2 a taxa de evolução aumenta gradualmente sob irradiação de luz visível, o que revela que os S, N-GQDs podem ser excitados pela luz visível e possuir atividade fotocatalítica.

Fotocatalítico H 2 taxas de geração de compósitos P25 e S puros, N-GQD / P25 (3% em peso S, N-GQD) sob luz visível

Para entender melhor a praticidade de S, N-GQD / P25 na fotocatálise, estudamos sua estabilidade de ciclo. A Figura 8 revela que o fotocatalisador composto S, N-GQD / P25 tem uma excelente estabilidade em três ciclos de repetição, indicando que o S, N-GQD / P25 pode ter uma aplicação potencial no campo fotocatalítico.

Três experimentos de ciclo repetido de 3% em peso S, N-GQDs / TiO 2

Além disso, para obter mais informações sobre a excitação e transferência de portadores de carga fotogerada em fotocatalisadores, as respostas de fotocorrente transitória de P25 e S, compósito N-GQD / P25 revestido em vidro ITO foram investigadas para vários ciclos on-off de irradiação UV-vis . Como mostrado na Fig. 9, todos os eletrodos P25, S, N-GQDs e S, N-GQD / P25 mostram respostas de fotocorrente sensíveis durante ciclos repetidos on / off sob a irradiação UV-vis. A tendência de mudança da densidade da fotocorrente é consistente com seu H 2 fotocatalítico atividades de evolução. Para o eletrodo P25, há uma resposta de fotocorrente muito fraca à luz UV-vis, mesmo em altos potenciais aplicados. Para o eletrodo S, N-GQDs, a resposta da fotocorrente é mais forte do que a do P25 sozinho, mas torna-se muito mais lenta. Este comportamento de histerese fotocorrente dos S, N-GQDs pode resultar de alta taxa de recombinação de elétrons fotogerados e buracos e uma alta resistência interfacial entre S, N-GQDs para transferência de carga [45]. Em contraste, após a combinação dos S, N-GQDs, a resposta de fotocorrente de S, N-GQD / P25 tem uma melhoria notável de nove vezes em comparação com P25 sozinho. A fotocorrente significativamente melhorada de S, N-GQD / P25 pode ser atribuída a que S, N-GQDs é um fragmento em nanoescala de grafeno que pode fornecer uma superfície ativa maior e aumentar significativamente a área de contato com o TiO 2 . Além disso, S, N-GQDs podem servir como reservatório de elétrons como o co-catalisador Pt freqüentemente usado em H fotocatalítico 2 , que é propício para a transferência rápida de elétrons fotogerados. Este resultado prova ainda que S, N-GQDs agem como reagente de transferência de elétrons de estado sólido pode acelerar a transferência de elétrons fotogerados e indica que o compósito S, N-GQD / P25 é um co-catalisador promissor para H 2 Produção.

A resposta de fotocorrente transitória de compósitos P25, S, N-GQDs e S, N-GQD / P25 sob irradiação de luz UV-vis

Além disso, como mostrado na Fig. 10, o espectro PL de P25 puro exibe uma banda de emissão na faixa de comprimento de onda de 350-550 nm, que foi atribuída à emissão da borda da banda excitônica de TiO 2 . Comparado com o P25 puro, todas as amostras de S, N-GQD / P25 exibem uma emissão de PL substancialmente diminuída e a eficiência de extinção da emissão de PL aumenta com o aumento do conteúdo de S, N-GQDs. Esta observação revela que recombinação de carga de TiO 2 foi muito retardado pela combinação com S, N-GQDs. Com base nos resultados acima, propusemos um possível mecanismo para o fotocatalítico aprimorado H 2 atividade de produção dos compósitos S, N-GQD / P25. Conforme mostrado na Fig. 11, o mecanismo pode ser descrito pelos seguintes três pontos:Em primeiro lugar, sob irradiação de luz UV, S, N-GQDs podem servir como reservatórios de elétrons para capturar elétrons fotogerados de P25 e promover a separação de elétrons fotogerados. pares de orifícios de forma eficiente, o que é confirmado pela medição PL. Em segundo lugar, sob irradiação de luz visível, os S, N-GQDs agem como um fotossensibilizador para sensibilizar P25 e doar os elétrons para a banda de condução de P25, levando ao fotocatalítico H 2 conduzido por luz visível atividade de produção. Além disso, com um bandgap estreito de 2,5 eV, os S, N-GQDs podem converter a luz visível e possuir atividade fotocatalítica sob irradiação de luz visível, que é confirmada por absorção de UV-vis e fotocatalítico H 2 geração sob medição de luz visível. Todo o processo de reação fotocatalítica pode ser descrito pelas seguintes equações [46]:

Espectros PL de compósitos P25 e S, N-GQD / P25 puros com diferentes quantidades de S, N-GQDs. Comprimento de onda de excitação:280 nm

Mecanismo proposto para o fotocatalítico H 2 evolução de compósitos S, N-GQD / P25 sob irradiação de luz UV-vis
$$ \ mathrm {fotocatalisador} + hv \ to \ {\ mathrm {e}} ^ {\ hbox {-}} + {\ mathrm {h}} ^ {+} $$ (1) $$ {\ mathrm { h}} ^ {+} + {\ mathrm {H}} _ 2 \ mathrm {O} \ \ to \ cdot p \ mathrm {O} \ mathrm {H} + {\ mathrm {H}} ^ {+} $ $ (2) $$ {\ mathrm {CH}} _ 3 \ mathrm {O} \ mathrm {H} + \ cdotp \ mathrm {O} \ mathrm {H} \ \ to \ cdot p {\ mathrm {CH}} _2 \ mathrm {O} \ mathrm {H} + {\ mathrm {H}} _ 2 \ mathrm {O} $$ (3) $$ \ cdotp {\ mathrm {CH}} _ 2 \ mathrm {O} \ mathrm { H} \ \ to \ \ mathrm {H} \ mathrm {CHO} + {\ mathrm {H}} ^ {+} + {\ mathrm {e}} ^ {\ hbox {-}} $$ (4) $ $ 2 {\ mathrm {H}} _ 2 \ mathrm {O} + 2 {\ mathrm {e}} ^ {\ hbox {-}} \ \ to \ {\ mathrm {H}} _ 2 + 2 {\ mathrm { OH}} ^ {\ hbox {-}} $$ (5) $$ \ mathrm {Geral} \ \ mathrm {reação}:\ {\ mathrm {CH}} _ 3 \ mathrm {O} \ mathrm {H} \ \ to \ \ mathrm {H} \ mathrm {CHO} + {\ mathrm {H}} _ 2 $$ (6)

Conclusões


Em conclusão, preparamos com sucesso os compósitos S, N-GQD / P25 em solução aquosa. Os compósitos foram estudados por análises TEM, HRTEM, FTIR, Raman e XRD. Nossos resultados demonstraram que S, N-GQDs decorados em P25 podem obviamente ampliar a absorção de luz visível de P25 e aumentar a atividade em H fotocatalítico 2 produção sob irradiação de luz UV-vis. Especialmente, o 3% em peso S, N-GQD / P25 mostrou a melhor capacidade fotocatalítica, que é cerca de 3,6 vezes maior do que o P25 puro. Além disso, os compósitos S, N-GQD / P25 também exibiram H fotocatalítico eficiente 2 atividade de produção sob luz visível, que ganhou vantagem sobre o P25. No geral, os compósitos S, N-GQD / P25 mostraram uma melhor utilização da luz solar para a produção de hidrogênio e conversão de energia.

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