Efeito de interação da temperatura e intensidade de excitação nas características de fotoluminescência de pontos quânticos de superfície InGaAs / GaAs

Resumo

Investigamos as propriedades ópticas de pontos quânticos de superfície InGaAs (SQDs) em uma nanoestrutura composta com uma camada de pontos quânticos enterrados de forma semelhante (BQDs) separados por um espaçador de GaAs espesso, mas com densidades de área variadas de SQDs controladas pelo uso de diferentes temperaturas de crescimento. Esses SQDs se comportam de maneira diferente dos BQDs, dependendo da morfologia da superfície. Medições de fotoluminescência dedicada (PL) para os SQDs crescidos a 505 ° C revelam que a emissão de SQD segue diferentes canais de relaxamento enquanto exibe extinção térmica anormal. A relação de intensidade PL entre os SQDs e BQDs demonstra a interação entre a intensidade de excitação e a temperatura. Essas observações sugerem uma forte dependência da superfície para a dinâmica dos portadores dos SQDs, dependendo da temperatura e da intensidade de excitação.

Introdução

Os pontos quânticos semicondutores (QDs) de In (Ga) As / GaAs automontados têm atraído amplo interesse de pesquisa desde 1992 devido às suas propriedades físicas únicas e sua ampla gama de aplicações potenciais [1, 2]. Geralmente, os QDs semicondutores de In (Ga) As auto-montados são cultivados em substratos de GaAs e são posteriormente enterrados (QDs enterrados ou BQDs) em uma matriz de GaAs para confinar a função de onda dos portadores dentro dos QDs em todas as dimensões com barreiras estáveis resultantes de os deslocamentos de banda de GaAs para In (Ga) As. Tais BQDs In (Ga) As / GaAs têm sido amplamente aplicados como os materiais da região ativa para muitos dispositivos como lasers, detectores, moduladores, células fotovoltaicas, células de memória e assim por diante [3,4,5,6,7].

Quando os In (Ga) As QDs são deixados na superfície de GaAs (QDs de superfície ou SQDs) sem uma camada de cobertura de GaAs e diretamente expostos ao ar, o confinamento da função de onda na direção de crescimento é sensivelmente acoplado à composição química de o ar e o ambiente circundante. Como resultado, seus comportamentos ópticos e eletrônicos tornam-se muito sensíveis às flutuações naquele ambiente [8,9,10,11]. Essas propriedades sensíveis à superfície indicam que as estruturas SQD podem ganhar um papel importante nas aplicações de sensores [12,13,14,15]. Por exemplo, sensores de umidade de alta sensibilidade baseados em InGaAs SQDs automontados foram propostos [16].

A fim de realizar tais sistemas de detecção de superfície sensível, é necessário explorar os mecanismos físicos subjacentes que governam o desempenho óptico e de transporte nessas estruturas In (Ga) As SQD. Anteriormente, estudamos uma estrutura híbrida com InGaAs SQDs e revelamos um processo de transferência de portadores entre os estados de superfície e os SQDs por meio de medição de fotoluminescência (PL) [17]. Neste trabalho, investigamos o desempenho óptico de nanoestruturas compostas com os SQDs de InGaAs separados de uma camada BQD de InGaAs por um espaçador de GaAs espesso, mas com densidades de superfície SQD variadas controladas pelo uso de diferentes temperaturas de crescimento. Esses SQDs se comportam de maneira diferente dos BQDs, dependendo da morfologia da superfície. Em particular, os espectros de PL dos SQDs crescidos a 505 ° C são cuidadosamente estudados com relação à intensidade de excitação e temperatura. Os resultados indicam que a interação entre os estados de superfície e os SQDs depende fortemente da temperatura e da intensidade de excitação.

Métodos

Cinco amostras foram cultivadas em substratos semi-isolantes GaAs (001) por epitaxia de feixe molecular VEECO Gen-930 (MBE) de fonte sólida. Como mostrado na Fig. 1a, após a dessorção da camada de óxido e o crescimento de um tampão de GaAs de 200 nm a 580 ° C, a temperatura do substrato foi diminuída para 475 ° C, 490 ° C, 505 ° C, 525 ° C ou 535 ° C, respectivamente, onde 11 monocamadas (MLs) de In _0,35 Ga _0,65 As foram depositadas para formar a camada BQD. Isso foi seguido por 70 nm de GaAs e outros 11 MLs de In _0,35 Ga _0,65 Conforme crescido na mesma temperatura para formar os SQDs. Finalmente, a amostra foi resfriada sob fluxo de arsênio a 300 ° C e retirada da câmara MBE. Após a remoção do MBE e entre os experimentos, as amostras foram armazenadas em um gabinete de nitrogênio-gás seco à temperatura ambiente.

a Os diagramas esquemáticos da estrutura de amostra SQD. b Imagens de 0,5 μm × 0,5 μm AFM dos InGaAs SQDs cultivados em diferentes temperaturas. c A altura média e d densidade de área dos SQDs InGaAs são plotados em relação à temperatura de crescimento

O In _0,35 Ga _0,65 Como SQDs foram estudados para cada amostra por microscopia de força atômica (AFM) usando o modo de toque no ar em temperatura ambiente. Para medições de PL, as amostras foram carregadas em um criostato óptico JANIS CCS-150 de ciclo fechado com um vácuo de <10 ⁻⁵ Torr e temperatura variável (10–300 K). As amostras QD foram excitadas por um laser de estado sólido de 532 nm através de lentes objetivas corrigidas para infinito × 20. O sinal PL foi coletado pela mesma lente objetiva e focado na fenda de entrada de um espectrômetro Acton-2500 de 0,5 m e subsequentemente detectado por um detector CCD Princeton Instruments PyLoN-IR resfriado com nitrogênio líquido.

Resultados e discussão

A morfologia do In _0,35 Ga _0,65 Como SQDs é estudado para cada amostra, conforme indicado pelas imagens AFM na Fig. 1b e a altura QD extraída na Fig. 1c, bem como a densidade QD na Fig. 1d. Para todas as amostras, grandes ilhas incoerentes ou defeitos não são encontrados na superfície como esperado para amostras QD de alta qualidade. Para temperaturas de crescimento aumentando de 475 a 535 ° C, encontramos a densidade de área dos SQDs para diminuir monotonicamente de 9,86 × 10 ¹⁰ para 1,25 × 10 ¹⁰ cm ⁻² . Essa mudança de densidade QD é devido ao aumento do comprimento de difusão do adatom com o aumento da temperatura do substrato. Curiosamente, a altura média dos SQDs não depende monotonicamente da temperatura de crescimento. Atinge um máximo de 6,5 nm para a amostra cultivada a 520 ° C, indicando um efeito de dessorção do índio em temperaturas de crescimento mais altas.

Os espectros PL foram medidos primeiro com uma intensidade de excitação relativamente baixa de 20 W / cm ² a 10 K. Conforme mostrado na Fig. 2a-c, os espectros mostram duas bandas óbvias de emissão para cada amostra. A emissão de comprimento de onda longo é atribuída aos SQDs com o pico de comprimento de onda mais curto sendo dos BQDs. Aqui, encontramos características distintas dos comprimentos de onda PL, largura total na metade dos máximos (FWHMs) e intensidades entre os SQDs e BQDs. O desvio para o vermelho para a emissão de SQD com relação à emissão de BQD é atribuído às mudanças de deformação, dimensão de QD e mistura de índio antes e depois do crescimento da camada de cobertura de GaAs, ou seja, os BQDs estão sob uma maior deformação compressiva, menor altura média de QD , e mistura mais forte com uma mudança de intervalo de banda proporcional para energias mais altas [18,19,20]. O grande FWHM dos SQDs é provavelmente devido ao acoplamento entre os estados de superfície e os estados de energia confinada nos QDs. Em consideração à intensidade do PL, pode-se observar que os BQDs sempre têm a intensidade de emissão muito mais forte do que os SQDs e a razão de intensidade do PL integrado varia em relação às amostras cultivadas em diferentes temperaturas. As amostras cultivadas a 505 ° C apresentam a intensidade máxima tanto para BQDs quanto para SQDs, indicando a melhor qualidade de QD para esta amostra.

a Espectros PL medidos a 10 K com uma intensidade de laser de excitação de 20 W / cm ² . b Comprimento de onda PL extraído e c intensidade PL integrada em função da temperatura de crescimento. d Espectros PL medidos a 295 K com uma intensidade de laser de excitação de 200 W / cm ² . e Comprimento de onda PL e f intensidade PL integrada em função da temperatura de crescimento

Os espectros de PL foram então medidos com uma intensidade de excitação de 200 W / cm ² à temperatura ambiente. Conforme mostrado nas Figs. 2d – f, tanto o pico SQD quanto o pico BQD movem-se para comprimentos de onda mais longos com o aumento da temperatura de 10 K para 295 K. Tanto o comprimento de onda quanto a intensidade PL integrada seguem um comportamento semelhante a 10 K. Mas, curiosamente, nós encontrar a razão das intensidades PL dos BQDs para os SQDs integrados ao longo de toda a largura de cada banda é significativamente diferente em baixas temperaturas do que em 295 K, por exemplo, para a amostra cultivada a 505 ° C é ~ 6,7 em 10 K, enquanto é ~ 1,35 em temperatura ambiente. Isso indica que os SQDs e BQDs têm diferentes características de recombinação de transportadores e mecanismos subjacentes para a extinção de PL, dependendo da densidade de SQD, da temperatura e provavelmente da intensidade de excitação (isto é, a população de transportadores nos QDs). São os estados de superfície que podem atuar como centros não radiativos e “congelar” portadores gerados por fótons em baixa temperatura. Mas esses portadores confinados podem ser ativados termicamente em alta temperatura para aumentar a emissão de SQD [17]. Selecionamos a amostra cultivada a 505 ° C para fazer uma investigação PL dependente da excitação e da temperatura mais dedicada, pois mostra a melhor qualidade de QD para ambos os SQDs e BQDs.

Para a amostra cultivada a 505 ° C, os espectros de PL são então medidos para ambos os SQDs e BQDs como uma função da intensidade do laser de excitação a temperaturas de 10 K, 77 K, 150 K, 220 K e 295 K. A Figura 3a mostra os espectros medidos em 10 K como um exemplo. A partir dos espectros de PL dependentes da intensidade de excitação, a intensidade PL integrada é extraída como uma função da intensidade do laser de excitação em cada temperatura. Conforme mostrado na Fig. 3b-f, as intensidades de PL aumentam linearmente com o aumento da intensidade de excitação. Uma lei de potência generalizada de I _PL = η × P ^α é satisfeito na faixa de baixa excitação, onde P é a densidade de potência do laser de excitação e I _PL é a intensidade integrada da emissão QD. O expoente α , dependendo dos mecanismos de recombinação radiativa, espera-se que seja próximo da unidade para recombinação de exciton e 2 para recombinação de portador livre. O coeficiente η é na verdade uma característica abrangente que inclui absorção, captura e recombinação de excitons [21, 22]. Os expoentes, α , e coeficientes, η , são plotados na Fig. 3g, h, respectivamente. Eles são obtidos ajustando os dados experimentais na Fig. 3b – f para as cinco temperaturas medidas, 10 K, 77 K, 150 K, 220 K e 295 K, respectivamente. Diferentes dependências de temperatura podem ser vistas para BQDs e SQDs.

a Os espectros de PL em função da intensidade de excitação para a amostra cultivada a 505 ° C. b ~ f As intensidades PL integradas dos BQDs e SQDs como funções da intensidade de excitação a 10 K, 77 K, 150 K, 220 K e 295 K, respectivamente. g , h Os parâmetros da lei de potência α e η para BQDs e SQDs em diferentes temperaturas. Aqui, as linhas são apenas guias orientadores

Para o expoente α , descobrimos que é de fato uma unidade a baixas temperaturas entre 10 e 150 K para os BQDs, mas aumenta para 1,9 com o aumento da temperatura de 150 a 295 K. Isso indica recombinação de exciton para os BQDs no regime de baixa temperatura, mas um mecanismo de recombinação de portadores mais complicado para temperaturas mais altas. Para recombinação de excitons pura, o coeficiente, α , deve ser menor que a unidade, pois o aumento na intensidade de excitação aumenta a dissipação óptica como resultado do aumento da difusão da luz e das perdas por portadores não radiativos [21]. Para os SQDs, no entanto, α é observavelmente maior ( α =1,2 ~ 1,3) do que a unidade com muito pouca variação ao longo de toda a faixa de temperatura, de 10 a 295 K. Portanto, a emissão SQD em baixa temperatura não é puramente semelhante a um exciton. Já pode incluir mecanismos de recombinação não radiativa em níveis maiores do que os BQDs.

O coeficiente η pode ser visto diminuindo lentamente com o aumento da temperatura de 10 para 150 K para os BQDs, em seguida, diminuindo rapidamente de 150 para 295 K. No entanto, para os SQDs, η diminui lentamente em toda a faixa de temperatura de 10 a 295 K. Também descobrimos que η para os BQDs é quase duas ordens maior do que para os SQDs em baixas temperaturas de 10 a 150 K, indicando fraca eficiência de PL para os SQDs em temperaturas tão baixas. No entanto, a 150 K η pois os BQDs começam a diminuir drasticamente com o aumento da temperatura, tornando-se quase duas ordens de magnitude menor do que os SQDs à temperatura ambiente.

Os comportamentos observados do expoente α e o coeficiente η na Fig. 3g, h claramente reforçam nossa suposição de que os SQDs e BQDs têm diferentes características e mecanismos subjacentes para emissão e extinção de PL. Para os BQDs, os portadores são confinados dentro dos QDs a baixa temperatura de 10 K e a emissão por recombinação de exciton é dominante. Com o aumento da temperatura de 10 para 77 K e depois para 150 K, os portadores ganham energia dos fônons, o que permite que sejam ativados a partir de pequenos pontos e redistribuídos em pontos maiores. Com o aumento da temperatura de 150 K em direção à temperatura ambiente, os portadores ganham energia suficiente para escapar dos BQDs para os centros não radiativos, resultando na extinção térmica do sinal PL. Portanto, os BQDs não têm interação direta com os estados de superfície. São os fônons que fazem os portadores dentro dos BQDs se redistribuírem e extinguirem.

Em contraste, os SQDs estão intimamente em contato com os estados de superfície [17, 20]. Em baixa temperatura, há uma forte competição entre SQDs e estados de superfície para receber portadores gerados por fótons da matriz de GaAs. Claramente, devido à alta densidade dos estados de superfície, eles recebem mais portadores do que os SQDs. Como resultado, observamos intensidade PL fraca para os SQDs a 10 K. Além disso, devido ao acoplamento ou interferência entre SQDs e estados de superfície, o expoente α, é observavelmente maior ( α =1,2 ~ 1,3) do que a unidade para SQDs a 10 K. Com o aumento da temperatura, os portadores confinados nos estados de superfície podem ganhar energia de fônon para escapar e então povoar os SQDs [17]. Essa recaptura de portadores aumenta a emissão dos SQDs e não dos BQDs em alta temperatura. Isso explica o ligeiro aumento do coeficiente, η , enquanto a temperatura aumenta de 10 para 77 K, conforme mostrado na Fig. 3h. Isso também explica porque o valor do coeficiente, η , dos SQDs torna-se maior do que dos BQDs em ~ 220 K na mesma figura. Acima de tudo, observamos que a emissão do SQD não variou tanto quanto os BQDs com a temperatura em relação ao coeficiente, η , e expoente, α . Assim, o processo dinâmico da portadora mostra diferentes dependências de temperatura para BQDs e SQDs.

Para caracterizar ainda mais os SQDs, os espectros de PL dependentes da temperatura foram medidos em diferentes intensidades de excitação. Isso é mostrado na Fig. 4. Aqui, novamente encontramos características diferentes entre os SQDs e os BQDs. Para os BQDs, na Fig. 4a, a evolução da intensidade PL integrada em função da temperatura mostra dois regimes. Para cada intensidade de excitação, a intensidade PL integrada permanece constante até alguma temperatura crítica, acima da qual decai rapidamente. Este é um comportamento típico para PL de BQDs de InGaAs. No regime de baixa temperatura, alguns portadores podem ganhar energia térmica para ser ativada e recapturada por BQDs maiores. Portanto, neste regime, não há perda proeminente na intensidade de PL integrada, mas a energia de pico de PL diminui à medida que o FWHM se torna mais estreito, como mostrado na Fig. 4c, e. No regime de alta temperatura, os portadores em BQDs ganham energia térmica suficiente para escapar dos BQDs e, subsequentemente, ficam presos em armadilhas de portadores não radiativos, o que faz com que a intensidade PL integrada diminua devido à perda de portadores dos BQDs. Os dois regimes vistos aqui para os BQDs na Fig. 4 se correlacionam com as variações no expoente, α e coeficiente, η para SQDs como mostrado na Fig. 3g, h, refletindo os mesmos mecanismos nas medições de PL dependentes da temperatura.

a Intensidades PL integradas dos BQDs e SQDs como funções da temperatura em diferentes intensidades de excitação. b Gráfico de Arrhenius com intensidade de excitação 3 W / cm ² para os BQDs e os SQDs. A energia de pico PL de c os BQDs e d os SQDs. O FWHM de e os BQDs e f os SQDs como funções de temperatura

Para os SQDs, na Fig. 4a, a intensidade PL integrada diminui monotonicamente em toda a faixa de temperaturas medidas. Observamos que a intensidade PL integrada dos SQDs diminui mais rápido / mais lento do que a dos BQDs no regime de baixa / alta temperatura com um turn-over a ~ 150 K. Curiosamente, os SQDs não mostraram características de recaptura de portadora no regime de baixa temperatura de 10 K ~ 80 K como foi observado anteriormente [17]. Isso é provavelmente devido a diferenças na densidade QD e / ou na intensidade de excitação. Observamos também na Fig. 4a que a intensidade PL integrada dos SQDs começa a diminuir assim que a temperatura aumenta de 10 K. Alguns grupos atribuíram a extinção térmica anterior da intensidade PL SQD à sensibilidade dos SQDs ao potencial ambiental flutuações [23, 24]. Outros afirmam que não há estados de elétrons confinados na camada de umedecimento dos SQDs de InGaAs, de modo que os portadores confinados em SQDs carecem de um canal para transferir para outros SQDs maiores por meio de ativação térmica e recaptura [17, 20].

Aqui, apresentamos uma hipótese diferente para explicar a têmpera térmica do SQD PL. Acreditamos que os estados de superfície desempenham um papel importante para a emissão e extinção de SQD. Os estados de superfície acoplam-se fortemente aos estados de energia discretos dos SQDs, o que permite que os portadores sejam facilmente transferidos para armadilhas não radiativas, mesmo em baixa temperatura. Portanto, a intensidade PL integrada dos SQDs diminui mais rápido do que a dos BQDs no regime de baixa temperatura. No regime de alta temperatura em que os BQDs começam a se resfriar rapidamente devido ao escape do portador para o WL e o GaAs, vemos que o resfriamento do SQD é mais lento do que os BQDs. É como o resultado combinado de duas propriedades do sistema. Em primeiro lugar, os SQDs têm níveis de energia de elétrons confinados mais profundos do que os BQDs, conforme indicado por sua energia PL mais baixa. Em segundo lugar, não há estados de elétrons confinados na camada de umedecimento dos SQDs InGaAs e, portanto, os portadores confinados nos SQDs carecem de um canal eficiente para transferir para outros SQDs maiores por meio de ativação térmica e recaptura. Isso só é possível por meio do canal de estado de superfície. Isso continua a tirar as operadoras dos SQDs na mesma taxa; portanto, não há extinção repentina como para os BQDs. Além disso, a transferência da portadora dos estados de superfície para os SQDs também aumentaria a emissão de SQD.

Por meio de medições de PL dependentes da temperatura, observamos que os SQDs começam a se extinguir em temperatura mais baixa, mas, em última análise, sua intensidade diminui mais lentamente do que os BQDs fazem em alta temperatura. Além disso, descobrimos que quanto maior a intensidade de excitação, mais lenta é a taxa de decaimento térmico da intensidade PL integrada para SQDs. É razoável supor que, em maior intensidade de excitação, os estados de superfície tornam-se mais povoados, reduzindo assim a perda de portadores dos SQDs. Posteriormente, a intensidade PL integrada dos SQDs exibe uma decadência térmica mais gradual com o aumento da intensidade de excitação.

A fim de compreender melhor o mecanismo de extinção térmica do portador, a Fig. 4b mostra um gráfico de Arrhenius com uma intensidade de excitação de 3 W / cm ² . Os dados experimentais foram ajustados com uma relação envolvendo dois processos de recombinação não radiativa:
$$ I (T) =\ alpha / \ left [1+ {C} _1 \ exp \ left (- {E} _1 / \ left ({k} _BT \ right) \ right) + {C} _2 \ exp \ left (- {E} _2 / \ left ({k} _BT \ right) \ right) \ right], $$
Onde eu ( T ) é a intensidade PL integrada e à temperatura, T ; k _B , α, C ₁ e C ₂ são constantes; e E ₁ e E ₂ são as energias de ativação térmica [25, 26]. A emissão de PL na faixa de baixa temperatura é determinada principalmente por C ₁ exp (- E ₁ / ( k _B T )) com E ₁ =4,1 meV para SQDs e 14,5 meV para BQDs. As energias de ativação extraídas da emissão de PL na faixa de alta temperatura são E ₂ =21,2 meV para os SQDs e 79,0 meV para os BQDs, que são geralmente entendidos como devidos a portadores termicamente ativados que escapam dos QDs. Atribuímos o menor E ₂ para os SQDs à energia relativamente baixa dos estados de superfície, fornecendo um canal de energia inferior para o escape do portador.

As energias de pico PL dos BQDs e SQDs também exibem diferenças claras com o aumento da temperatura, como mostrado na Fig. 4c, d, respectivamente. As energias de pico PL dos BQDs mostram a conhecida "forma S" com um desvio para o vermelho lento em baixa temperatura, então um desvio para o vermelho rápido através da faixa média de temperaturas seguido por um desvio para o vermelho relativamente lento novamente conforme nos aproximamos da sala temperatura. Esse recurso pode ser atribuído à ativação térmica da portadora e às características de redistribuição entre os BQDs, que se correlacionam com as mudanças FWHM mostradas na Fig. 4e. De forma muito diferente, a energia de pico do SQD segue a lei de Varshni para o gap de InGaAs em massa devido à ausência do canal de redistribuição da portadora. Isso também é consistente com o aumento monotônico do FWHM dos SQDs em toda a faixa de temperatura, conforme mostrado na Fig. 4f.

Além dos canais de perda não radiativos encontrados através do PL dependente da temperatura, é evidente a partir da Fig. 4a que a taxa de decaimento com a temperatura dos SQDs também varia com a potência de excitação, demonstrando que a taxa de transferência da portadora também é dependente da potência de excitação. A população de portadores e as intensidades de PL correspondentes refletem os processos de transferência de portadores, portanto a diferença nesses processos entre os BQDs e SQDs pode ser caracterizada pela razão entre suas intensidades de PL. Assim, traçamos a razão das intensidades PL integradas entre os SQDs e BQDs como funções de intensidade de excitação e temperatura na Fig. 5a, b, respectivamente.

a A relação de intensidade PL integrada (SQDs / BQDs) em relação à intensidade de excitação. b A relação de intensidade PL integrada em relação à temperatura para intensidade de excitação baixa e alta de 3 W / cm ² e 95 W / cm ²

Conforme indicado pela Fig. 5a, as razões mostram diferentes dependências na intensidade de excitação em diferentes temperaturas. Na baixa temperatura de 10 K, a razão de intensidade é muito menor do que 1 para todas as intensidades, o que é mais provavelmente devido aos estados de superfície atuando como centros de recombinação não radiativa e competindo com os SQDs para capturar e "congelar" a maioria dos portadores. Conforme a intensidade do laser de excitação aumenta de 3 mW / cm ² a 950 W / cm ² , a proporção primeiro aumenta muito ligeiramente com um máximo em torno de 10 W / cm ² . Este é um efeito muito leve que provavelmente demonstra que há alguma inter-relação entre os dois sistemas. Aqui, os BQDs provavelmente mostram alguma saturação que aumenta a emissão SQD. Isso pode ser visto na Fig. 3b, onde os BQDs têm um ligeiro desvio abaixo do aumento linear com a potência e os SQDs têm um ligeiro desvio acima do linear. Em 77 K, as proporções seguem quase a mesma tendência que para 10 K, exceto que em 110 K, a proporção mostra uma diminuição monótona com a excitação do laser em toda a faixa. Isso provavelmente mostra o início do aumento populacional dos estados excitados dos BQDs que teriam uma lei de potência maior do que linear. Isso continua nos dados de 150 K que podem ser comparados com a Fig. 3d, onde os BQDs podem ser vistos aumentando a uma taxa ligeiramente acima de linear, enquanto os SQDs permanecem lineares. Portanto, os dados para 150 K na Fig. 5a mostram uma queda muito perceptível na razão com o aumento da potência. No entanto, acima de ~ 10 W / cm ² , a relação muda de direção aparentemente onde os SQDs começam a preencher os estados excitados com um aumento maior do que linear com a potência. Isso pode ser visto possivelmente na Fig. 4f, onde logo acima de 100 K, o FWHM aumenta drasticamente, provavelmente devido aos estados excitados sendo termicamente povoados. Para temperaturas mais altas na Fig. 5a, a razão continua a seguir a tendência que é definida em 150 K, com uma mudança contínua para valores mais altos conforme os BQDs mostram sinais aumentados de extinção térmica visto na Fig. 4a.

A Figura 5b mostra a mudança de proporção com a temperatura, diminuindo primeiro e, em seguida, aumentando para ambas as excitações de alta e baixa potência de 3 W / cm ² e 95 W / cm ² , respectivamente. Isso pode ser compreendido completamente pelo reexame da Fig. 4a. Vemos os BQDs estáveis até ~ 150 K enquanto os SQDs decaem, então os BQDs decaem repentinamente com os SQDs continuando a decair lentamente a uma taxa semelhante à faixa de baixa temperatura. Assim, a proporção é influenciada principalmente pela extinção térmica repentina dos BQDs sobre o fundo da perda térmica lenta dos portadores SQD para os estados de superfície.

Conclusões

Em conclusão, investigamos cuidadosamente as propriedades ópticas de SQDs de InGaAs / GaAs automontados em nanoestruturas compostas com os SQDs de InGaAs separados de uma camada BQD de InGaAs por um espaçador de GaAs espesso, mas com densidade de área QD variada controlada pelo uso de diferentes temperaturas de crescimento. Esses SQDs se comportam de maneira diferente dos BQDs, dependendo da morfologia da superfície do SQD. Para a melhor amostra de SQD e BQD neste estudo, as medições de PL dependentes da intensidade de excitação mostram que a eficiência de emissão do portador é pequena em baixa temperatura em comparação com os BQDs, mas torna-se relativamente maior em temperatura ambiente conforme os BQDs passam por uma têmpera térmica . Além disso, a intensidade PL integrada e FWHM dos SQDs mostram dependências monotonicamente decrescentes e crescentes da temperatura, respectivamente. Finalmente, a razão da intensidade PL integrada entre os SQDs e BQDs mostra mudanças diferentes com a temperatura e intensidades de excitação. Essas características anormais de PL dos SQDs sugerem uma forte interação e transferência de portadores entre os SQDs e os estados de superfície, dependendo não apenas da morfologia da superfície, mas também da temperatura e da excitação.

Abreviações

AFM:: Força atômica microscópica
BQDs:: Pontos quânticos enterrados
FWHM:: Largura total pela metade no máximo
MBE:: Epitaxia de feixe molecular
PL:: Fotoluminescência
QD:: Ponto quântico
SQDs:: Pontos quânticos de superfície

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