Realização da Fase Skyrmion em Filmes Finos de MnSi Crescidos em Safira via Sputtering Convencional

Resumo

Quiral skyrmions topologicamente protegidos são uma textura de spin intrigante que tem atraído muita atenção devido à pesquisa fundamental e futuras aplicações espintrônicas. O MnSi com estrutura não centrossimétrica é um material bem conhecido que hospeda uma fase skyrmion. Até hoje, a preparação de cristais de MnSi foi investigada usando instrumentos especiais com câmara de ultra-alto vácuo. Aqui, introduzimos uma maneira fácil de crescer filmes de MnSi em substrato de safira usando um ambiente de vácuo relativamente baixo de sputtering magnetrônico convencional. Embora os filmes de MnSi crescidos tenham natureza policristalina, uma fase skyrmion estável em uma ampla faixa de temperaturas e campos magnéticos é observada através de propriedades magnetotransportes, incluindo análise de escalonamento fenomenológico da contribuição da resistividade Hall. Nossas descobertas fornecem não apenas uma maneira geral de preparar materiais que possuem fases skyrmion, mas também insights para pesquisas futuras para estimular mais graus de liberdade em nossa curiosidade.

Introdução

Skyrmions quirais topologicamente protegidos têm uma textura de spin não trivial semelhante a vórtice, onde spins magnéticos estabilizados pela interação de Dzyaloshinskii-Moriya (DMI) se alinham de maneira não colinear ao redor de uma esfera. Um grande DMI é geralmente induzido em ferromagnetos não centrossimétricos, devido à simetria de inversão quebrada. Esta textura de spin complexa tem recebido atenção massiva devido às intrigantes propriedades físicas para pesquisa fundamental e possíveis aplicações em tecnologia futura. Comparados a paredes de domínio magnético, domínios skyrmion exibem movimento estável impulsionado por corrente em densidade de corrente notavelmente baixa, permitindo dispositivos espintrônicos de baixo consumo de energia.

O MnSi com fase B20 não centrossimétrica é um material helimagnético arquetípico que hospeda uma rede skyrmion, estudado teórica e experimentalmente por décadas. Na rede skyrmion de MnSi, torque de transferência de spin (STT) é observado, levando a mais investigações sobre injeção de correntes polarizadas em spin. Em particular, o tamanho do skyrmion de MnSi varia em ~ 18 nm, considerado pequeno entre grupos bem conhecidos com texturas de spin skyrmion. STT tende a aumentar significativamente com a redução do tamanho do skyrmion. Embora parâmetros de material afetem o tamanho do skyrmion, DMI e interação de troca ferromagnética contribuem principalmente para determinar o tamanho do skyrmion. Neste sentido, o MnSi tem excelentes perspectivas como bom candidato para física aplicada.

Para confirmar skyrmions evidentes, diversas ferramentas de medição, como microscopia eletrônica de transmissão de Lorentz, microscopia de raios X suaves magnética, microscopia de força magnética e espalhamento de nêutrons de pequeno ângulo, têm sido usadas. Tais ferramentas microscópicas permitem identificação direta da rede skyrmion no espaço real, mas cristais únicos de alta qualidade ou filmes finos epitaxiais são necessários, que são crescidos por instrumentos especiais com câmara de alto vácuo. A outra maneira de revelar a existência de skyrmions é medir propriedades magnetotransportes e o efeito Hall topológico (THE), como mostrado em relatórios anteriores. Skyrmions podem ser observados mesmo em amostras policristalinas porque são objetos topológicos nos quais a fase topológica é menos suscetível a impurezas ou natureza cristalina.

Aqui, relatamos as propriedades magnetotransportes de MnSi policristalino crescido por sputtering convencional. Empregamos difração de raios X (XRD) e microscopia eletrônica de transmissão (TEM) para identificar a fase única de cristais de MnSi e sua cristalinidade. A transição magnética em aproximadamente 25 K foi revelada medindo curvas de magnetização e resistência dependentes da temperatura, onde dados de magnetorresistência também exibiram forma distinguível na borda da temperatura de transição. Extraímos com sucesso o sinal THE da resistividade Hall medida, e plotamos mapeamento de contorno de resistividade Hall topológica como função de temperatura e campo magnético. Além disso, a análise da contribuição da resistividade Hall anômala em filmes de MnSi implicou a estabilização da fase skyrmion em uma faixa mais ampla de temperaturas e campos magnéticos, apesar de impurezas e defeitos na amostra policristalina de MnSi. Nossas descobertas mostram que skyrmions podem ser observados em filmes de MnSi policristalinos crescidos por instrumentos fáceis e baratos, e mais investigações de materiais similares possuindo redes skyrmion podem ser estimuladas.

Métodos

Filmes de MnSi foram depositados em Si (001) e substratos de safira c-cut (Al₂O₃) por sputtering magnetrônico de corrente contínua (DC)/radiofrequência (RF) com pressão base de 1,0 × 10⁻⁶ Torr. Os filmes de MnSi foram crescidos à temperatura ambiente sob pressão de Ar de 10 mTorr por co-sputtering de alvos de Mn e Si por 5 min. A potência DC para o alvo de Mn foi de 10 a 20 W, e a potência RF para o alvo de Si foi de 100 W. Após a deposição do MnSi, o MnSi crescido foi cristalizado induzindo um tratamento de recozimento in situ por 2 h na faixa de temperatura de 550-590 °C. A fase e estrutura cristalina das amostras foram examinadas por XRD com fonte de raios X de Mo e Ag a 60 kV. A caracterização morfológica e composição química das amostras foram analisadas por microscopia eletrônica de varredura (SEM), microscopia de força atômica (AFM) e microscopia eletrônica de transmissão de alta resolução (HR-TEM) equipada com espectroscopia dispersiva de energia (EDS). As propriedades magnéticas e elétricas foram medidas usando um magnetômetro de dispositivo de interferência quântica supercondutor-amostra vibratória (SQUID-VSM), onde o campo magnético e a temperatura foram varridos até 50 kOe e até 2 K, respectivamente.

Resultados e Discussão

O crescimento de filmes de MnSi foi bem descrito em relatórios anteriores com vários métodos. No entanto, a maioria das técnicas para crescer MnSi requer instalações específicas com ambiente de ultra-alto vácuo, enquanto o desenvolvimento de sputtering magnetrônico convencional com pressão base relativamente baixa ainda não foi introduzido. Como o descompasso de rede entre o substrato Si (001) e a estrutura cúbica de MnSi é estimado em aproximadamente 19%, testamos as condições ideais de crescimento dos filmes de MnSi em substratos Si (001). Um método de co-sputtering com alvos de Mn e Si foi empregado, e condições de crescimento como potência RF, temperatura de crescimento e tratamentos de recozimento foram minuciosamente controladas para crescer os filmes de MnSi. Aguf et al. relataram que filmes de MnSi depositados eram amorfos a menos que fossem cristalizados por tratamento de recozimento. De fato, descobrimos que o MnSi amorfo inicialmente depositado transformou-se em fase cristalina de MnSi após tratamento de recozimento. A maioria dos resultados usando substratos Si (001), no entanto, mostrou que fases mistas de MnSi e Mn₅Si₃ foram observadas por medições XRD. Por essa razão, substratos Si (001) foram substituídos por substratos Al₂O₃ com baixo descompasso de rede (~ 4,2%).

A Figura 1 apresenta os padrões XRD dos filmes de MnSi crescidos em Si (linha preta sólida) e Al₂O₃ (linhas sólidas azul e vermelha) substratos, onde os filmes de MnSi em Si (001) e em Al₂O₃ #1 foram depositados sob as mesmas condições de crescimento (15 W de potência para Mn, 100 W de potência para Si, tratamento de recozimento a 590 °C). Note que os picos de substrato não foram exibidos para todas as amostras porque a técnica de difração de raios X de incidência rasante foi usada. O asterisco na figura indica a fase Mn₅Si₃ (cartão ICSD nº 04-003-4114). Para o filme de MnSi em Si (001), picos de MnSi foram principalmente observados; além disso, cinco picos correspondiam à fase Mn₅Si₃ e vários picos de impureza desconhecidos foram detectados. No entanto, descobrimos que os picos relacionados à fase Mn₅Si₃ foram suprimidos e os picos desconhecidos desapareceram para MnSi em Al₂O₃ #1. Além disso, a amostra MnSi em Al₂O₃ #2, na qual a potência de Mn e temperatura de recozimento diminuíram para 10 W e 550 °C, respectivamente, mostrou apenas picos de MnSi (cartão ICSD nº 04-004-7568).

Embora o MnSi crescido em Al₂O₃ #2 mostrasse uma superfície um pouco defeituosa, uma superfície altamente uniforme e de baixa rugosidade foi observada, como mostrado na imagem SEM da Fig. 2a e imagem topográfica AFM da Fig. 2b. Na escala de 15 × 15 μm da imagem AFM, a rugosidade quadrática média (RMS) foi medida como inferior a 1 nm. Para caracterizar a estrutura detalhada e composição química, análises TEM transversais de MnSi crescido em Al₂O₃ #2 foram realizadas. A Figura 2c mostra uma imagem TEM transversal representativa de MnSi em Al₂O₃ #2 na região interfacial. Note que nenhuma falha de empilhamento ou defeitos significativos foram observados. Quando filmes de MnSi são crescidos por sputtering convencional em câmara de vácuo relativamente baixo, é difícil esperar que MnSi cresça epitaxialmente na direção preferida da superfície dos substratos, considerando parâmetros estruturais como descompasso de rede e ligação química. Nossos filmes de MnSi crescidos em Al₂O₃ têm natureza policristalina, como confirmado por padrões XRD (Fig. 1) e transformada rápida de Fourier (FFT) da imagem TEM [inseto da Fig. 2c]. Examinamos a composição química dos filmes de MnSi crescidos. Como visto no mapeamento TEM-EDS da Fig. 2d, a presença de apenas elementos Mn e Si foi detectada em várias regiões diferentes, e a razão atômica Mn/Si = 1:1,1 foi estimada. Testamos a taxa de crescimento de filmes de MnSi controlando o tempo de crescimento. A espessura dos filmes de MnSi crescidos mostrou comportamento linear para o tempo de crescimento.

A Figura 3a mostra a dependência da temperatura da magnetização para MnSi em Al₂O₃ (espessura 25 nm) medida em campo magnético fora do plano de 1 kOe. A magnetização caiu significativamente em temperaturas acima de 25 K, indicando uma temperatura de transição ferromagnética (T_C), similar ao MnSi em massa. A resistividade dependendo da temperatura exibiu comportamento metálico acima de T_C, como mostrado na Fig. 3b. Abaixo de T_C, a resistividade tendia a diminuir com dependência T² à medida que a temperatura diminuía, devido ao acoplamento de portadores de carga a flutuações de spin na fase helimagnética. Como visto no inseto da Fig. 3b, a derivada da resistividade versus temperatura destacou o T_C de filmes de MnSi em aproximadamente 25 K. Os policristais e defeitos na superfície dão origem a uma baixa razão de resistividade residual, i.e., [ρ(300 K)/ρ(5 K)] ~ 1,7.

A Figura 3c mostra a magnetorresistência para campos magnéticos perpendiculares ao plano do filme em diferentes temperaturas de 2 K, 25 K e 50 K. Como discutido acima, como os filmes de MnSi crescidos tinham natureza policristalina, a transição de fase magnética da magnetorresistência não foi claramente observada. Em baixos campos magnéticos, no entanto, a dependência de temperatura da magnetorresistência exibiu características distinguíveis. À medida que a temperatura aumentava, a forma da magnetorresistência nas proximidades do campo magnético zero mudava de plana (2 K) para aguda (25 K) e larga (50 K) picos.

Quanto ao efeito Hall impulsionado por quiralidade de spin, THE pode ser induzido por DMI decorrente de forte acoplamento spin-órbita e estrutura cristalina B20 não centrossimétrica, que é considerado um marco da existência da fase skyrmion. Realizamos medições de resistividade Hall para observar resistividade anômala relacionada a THE. A resistividade Hall total pode ser expressa como combinação de três componentes:

ρ_Hall = ρ_normal + ρ_AHE + ρ_THE = R₀H + (αρ_xx0 + βρ_xx0² + bρ_xx²)M + n_Skx P R_TH B_eff

onde ρ_normal, ρ_AHE e ρ_THE são as resistividades Hall normal, anômala e topológica, respectivamente. R₀ é o coeficiente Hall normal, e α, β e b são as constantes correspondentes às contribuições de espalhamento assimétrico, salto lateral e intrínsecas para a resistividade Hall anômala. Adicionalmente, n_Skx é a densidade relativa de skyrmion, P é a polarização dos elétrons de condução, R_TH é o coeficiente Hall topológico, e B_eff é o campo magnético efetivo derivado da fase de Berry no espaço real. A contribuição Hall topológica pode ser extraída subtraindo os termos de resistividade Hall normal e anômala da resistividade Hall total medida.

A Figura 4a mostra dados Hall desconvoluídos para extrair o sinal THE a 10 K como curva azul, incluindo resistividades Hall normal (linha verde) e anômala (curva vermelha). Note que a inclinação positiva de ρ_normal indica portadores majoritários do tipo p, e ρ_AHE é negativo, consistente com os de MnSi em massa, filmes finos e nanofios. ρ_normal é obtido do ajuste linear em altos campos magnéticos, e ρ_AHE é diretamente tomado dos dados de magnetização. A ρ_THE dependendo da temperatura é exibida na Fig. 4b. Curiosamente, o sinal de ρ_THE inverteu na borda de 25 K, onde a transição magnética era esperada. O sinal de ρ_THE é muito sensível à polarização de spin dos portadores de carga. Na estrutura de bandas do MnSi, elétrons localizados na banda d afetam a densidade de estados próximo ao nível de Fermi, enquanto elétrons itinerantes na banda s contribuem modestamente para a estrutura de bandas, permitindo que a polarização de spin seja delicada. Além disso, como a polarização de spin pode ser alterada por fatores externos como tensão de tração e pureza cristalina com temperatura, o sinal invertido de ρ_THE em nossa amostra policristalina de MnSi é razoável. A Figura 4c apresenta o mapeamento de contorno de ρ_THE como função de campo magnético e temperatura. Enquanto a fase skyrmion em MnSi em massa foi observada em uma faixa estreita de temperatura próxima à temperatura de transição magnética, um ρ_THE não nulo foi coletado de 2 a 40 K independentemente do sinal. O valor absoluto de ρ_THE teve máximo de 36 nΩ cm a 10 K e 4 kOe, maior que o de filmes finos crescidos por MBE (10 nΩ cm), em massa (4,5 nΩ cm) e nanofio (15 nΩ cm), mas similar ao de filmes finos crescidos por sputtering magnetrônico off-axis com câmara de ultra-alto vácuo.

ρ_AHE consiste em três componentes: espalhamento assimétrico, salto lateral e contribuições intrínsecas. Uma implicação no escalonamento da contribuição Hall anômala é que ρ_AHE é proporcional à contribuição intrínseca, ρ_xx², associada à fase de Berry no espaço de momento. Na Fig. 4d, plotamos ρ_AHE contra ρ_xx² a 20 kOe, mostrando um desvio óbvio da dependência linear. A quebra do escalonamento sugere que o efeito Hall anômalo é relevante a contribuições extrínsecas de espalhamento assimétrico e salto lateral causadas por impurezas e defeitos em nossa amostra policristalina de MnSi, mantendo a estabilização da fase skyrmion em uma faixa mais ampla de temperaturas e campos magnéticos.

Conclusão

Em resumo, demonstramos um método para crescer filmes de MnSi em Al₂O₃ por sputtering magnetrônico convencional com câmara de vácuo relativamente baixa. Desenvolver uma maneira fácil de fabricar várias nanoestruturas é imperativo. As análises espectroscópicas e morfológicas confirmaram que os filmes de MnSi depositados têm natureza policristalina com superfície altamente uniforme e baixa rugosidade. As propriedades de transporte exibem as características intrínsecas do MnSi, embora a temperatura de transição magnética fosse ligeiramente menor que a de resultados anteriores. Mais importante, observamos uma fase skyrmion estável em uma ampla faixa de temperaturas e campos magnéticos, mesmo em nossos filmes de MnSi policristalinos, atribuída à implicação complicada da contribuição da resistividade Hall. Este trabalho abre oportunidade para investigação extensiva de materiais possuindo fases skyrmion além do ônus de preparar cristais únicos ou filmes finos epitaxiais.

Disponibilidade de dados e materiais

Todos os dados gerados ou analisados durante este estudo estão incluídos neste artigo publicado e seus arquivos de informação suplementar, e estão disponíveis do autor correspondente mediante solicitação razoável.

Abreviações

DMI:

Interação de Dzyaloshinskii-Moriya

STT:

Torque de transferência de spin

THE:

Efeito Hall topológico

XRD:

Difração de raios X

TEM:

Microscópio eletrônico de transmissão

Al₂O₃:

Safira

DC:

Corrente contínua

RF:

Radiofrequência

SEM:

Microscopia eletrônica de varredura

AFM:

Microscopia de força atômica

HR-TEM:

Microscopia eletrônica de transmissão de alta resolução

EDS:

Espectroscopia dispersiva de energia

SQUID-VSM:

Magnetômetro de dispositivo de interferência quântica supercondutor-amostra vibratória

RMS:

Raiz quadrada média

FFT:

Transformada rápida de Fourier

T_C:

Temperatura de transição ferromagnética