Fase Skyrmion em filmes finos MnSi cultivados em safira por uma pulverização catódica convencional

Resumo

Skyrmions quirais topologicamente protegidos são uma textura de spin intrigante que tem atraído muita atenção por causa de pesquisas fundamentais e futuras aplicações spintrônicas. MnSi com uma estrutura não centrosimétrica é um material bem conhecido que hospeda uma fase skyrmion. Até o momento, a preparação de cristais MnSi foi investigada usando instrumentos especiais com uma câmara de vácuo ultra-alto. Aqui, apresentamos uma maneira fácil de cultivar filmes de MnSi em um substrato de safira usando um ambiente de vácuo relativamente baixo de pulverização catódica convencional de magnetron. Embora os filmes MnSi crescidos tenham uma natureza policristalina, uma fase skyrmion estável em uma ampla faixa de temperaturas e campos magnéticos é observada por meio de propriedades de magnetotransporte, incluindo análise de escala fenomenológica da contribuição de resistividade de Hall. Nossas descobertas fornecem não apenas uma maneira geral de preparar os materiais que possuem fases de skyrmion, mas também uma visão de pesquisas futuras para estimular mais graus de liberdade em nossa curiosidade.

Introdução

Skyrmions quirais topologicamente protegidos têm uma textura de rotação não trivial semelhante a um vórtice, onde os spins magnéticos estabilizados pela interação Dzyaloshinskii-Moriya (DMI) se alinham de uma maneira não colinear em torno de uma esfera [1]. Um grande DMI é geralmente induzido em ferromagnetos não centrosimétricos, devido à simetria de inversão quebrada [2]. Esta complexa textura de spin tem atraído atenção massiva por causa das propriedades físicas intrigantes tanto para pesquisas fundamentais quanto para possíveis aplicações em tecnologias futuras [3, 4]. Em comparação com as paredes do domínio magnético, os domínios do skyrmion exibem um movimento controlado por corrente estável em uma densidade de corrente notavelmente baixa, permitindo dispositivos spintrônicos de baixo consumo de energia [5].

MnSi com uma fase B20 não centrossimétrica é um material helimagnético arquetípico que hospeda uma rede skyrmionic, que tem sido estudada teórica e experimentalmente por décadas 6,7,8,9,10]. Na rede skyrmionic de MnSi, o torque de transferência de spin (STT) é observado, levando a novas investigações sobre a injeção de correntes polarizadas de spin [5]. Em particular, o tamanho do skyrmion de MnSi varia de ~ 18 nm, que é considerado pequeno entre os grupos bem conhecidos com texturas de spin do skyrmion [11]. STT tende a aumentar significativamente com a redução do tamanho do skyrmion [12, 13]. Embora os parâmetros do material afetem o tamanho do skyrmion, o DMI e a interação de troca ferromagnética contribuem principalmente para determinar o tamanho do skyrmion [14]. Nesse sentido, o MnSi tem excelentes perspectivas como um bom candidato à física aplicada.

Para confirmar os skyrmions evidentes, diversas ferramentas de medição, tais como microscopia eletrônica de transmissão de Lorentz, microscopia de transmissão magnética de raios-X macia, microscopia de força magnética e espalhamento de nêutrons de pequeno ângulo, têm sido usados 15,16,17,18]. Essas ferramentas microscópicas permitem a identificação direta da estrutura skyrmionic no espaço real, mas são necessários cristais únicos de alta qualidade ou filmes finos epitaxiais, que são cultivados por instrumentos especiais com uma câmara de alto vácuo. A outra maneira de revelar a existência de skyrmions é medir as propriedades de magnetotransporte e o efeito Hall topológico (THE), como mostrado em relatórios anteriores [9, 9,19,20,21]. Skyrmions podem ser observados mesmo em amostras policristalinas, pois são objetos topológicos em que a fase topológica é menos suscetível a impurezas ou natureza cristalina [22].

Aqui, relatamos as propriedades de magnetotransporte de MnSi policristalino cultivado por pulverização catódica convencional. Empregamos difração de raios X (XRD) e microscopia eletrônica de transmissão (TEM) para identificar a fase única dos cristais de MnSi e sua cristalinidade. A transição magnética em aproximadamente 25 K foi revelada pela medição de curvas de magnetização e resistência dependentes da temperatura, onde os dados de magnetorresistência também exibiram uma forma distinguível na borda da temperatura de transição. Extraímos com sucesso o sinal THE da resistência Hall medida e traçamos o mapeamento de contorno da resistividade Hall topológica em função da temperatura e do campo magnético. Além disso, a análise da contribuição anômala da resistividade Hall em filmes de MnSi implicou na estabilização da fase skyrmion em uma faixa mais ampla de temperaturas e campos magnéticos, embora impurezas e defeitos na amostra de MnSi policristalina. Nossos resultados mostram que os skyrmions podem ser observados em filmes policristalinos de MnSi crescidos por instrumentos fáceis e baratos, e outras investigações de materiais semelhantes que possuem retículos skyrmionic podem ser estimuladas.

Métodos

Filmes MnSi foram depositados em Si (001) e c - safira cortada (Al ₂ O ₃ ) substratos por pulverização catódica de magnetron de corrente contínua (DC) / radiofrequência (RF) com uma pressão de base de 1,0 × 10 ^–6 Torr. Os filmes de MnSi foram cultivados em temperatura ambiente sob pressão de 10 mTorr Ar por co-sputtering de alvos de Mn e Si por 5 min. A potência DC para o alvo Mn era de 10 a 20 W, e a potência RF para o alvo Si era 100 W. Após a deposição de MnSi, o MnSi conforme crescido foi cristalizado induzindo um tratamento de recozimento in situ por 2 h no faixa de temperatura de 550–590 ° C. A fase cristalina e a estrutura das amostras foram examinadas por XRD com uma fonte de raios-X de Mo e Ag a 60 kV. A caracterização morfológica e a composição química das amostras foram analisadas por microscopia eletrônica de varredura (MEV), microscopia de força atômica (AFM) e microscopia eletrônica de transmissão de alta resolução (HR-TEM) equipada com espectroscopia por dispersão de energia (EDS). As propriedades magnéticas e elétricas foram medidas usando um magnetômetro de amostra vibratória de dispositivo de interferência quântica supercondutora (SQUID-VSM), onde o campo magnético e a temperatura foram varridos até 50 kOe e até 2 K, respectivamente.

Resultados e discussão

O crescimento de filmes MnSi foi bem descrito em relatórios anteriores com vários métodos [2, 9, 2,9,21,22,23,24,25]. No entanto, a maioria das técnicas para cultivar MnSi requer instalações específicas com um ambiente de vácuo ultra-alto, enquanto o desenvolvimento de pulverização catódica convencional com uma pressão de base relativamente baixa ainda não foi introduzido. Uma vez que a incompatibilidade de rede entre o substrato de Si (001) e a estrutura cúbica de MnSi é estimada em aproximadamente 19%, testamos as condições ideais de crescimento dos filmes de MnSi em substratos de Si (001). Um método de co-sputtering com alvos de Mn e Si foi empregado, e as condições de crescimento, como potência de RF, temperatura de crescimento e tratamentos de recozimento, foram minuciosamente controladas para crescer os filmes de MnSi (arquivo adicional 1:Tabela S1). Aguf et al . relataram que os filmes de MnSi depositados eram amorfos, a menos que fossem cristalizados por tratamento de recozimento [23]. Na verdade, descobrimos que o MnSi amorfo inicialmente depositado se transformou em uma fase de MnSi cristalizada após o tratamento de recozimento (Arquivo adicional 1:Fig. S1). A maioria dos resultados usando substratos de Si (001), no entanto, mostrou que as fases mistas de MnSi e Mn ₅ Si ₃ foram observados por medições de XRD. Por esta razão, substratos de Si (001) foram substituídos por Al ₂ O ₃ substratos com uma baixa incompatibilidade de rede (~ 4,2%).

A Figura 1 apresenta os padrões de XRD dos filmes MnSi crescidos em Si (linha sólida preta) e Al ₂ O ₃ (linhas sólidas azuis e vermelhas) substratos, onde o MnSi é filmado em Si (001) e em Al ₂ O ₃ # 1 foram depositados sob as mesmas condições de crescimento (15 W de potência para Mn, 100 W de potência para Si, tratamento de recozimento 590 ° C). Observe que os picos do substrato não foram exibidos para todas as amostras porque a técnica de difração de raios-X incidente pastando foi usada. O asterisco na figura indica o Mn ₅ Si ₃ (Cartão ICSD nº 04–003-4114) fase. Para o filme MnSi em Si (001), picos de MnSi foram observados principalmente; além disso, cinco picos combinados com o Mn ₅ Si ₃ fase e vários picos de impureza desconhecidos foram detectados. No entanto, descobrimos que os picos estão relacionados ao Mn ₅ Si ₃ fase foram suprimidas e os picos desconhecidos desapareceram para MnSi em Al ₂ O ₃ # 1. Além disso, o MnSi em Al ₂ O ₃ A amostra # 2, na qual a potência de Mn e a temperatura de recozimento diminuíram para 10 W e 550 ° C, respectivamente, mostrou apenas picos de MnSi (cartão ICSD nº 04–004-7568).

Padrões de XRD de filmes MnSi em Si [(001), linha sólida preta] e Al ₂ O ₃ (linhas contínuas azuis e vermelhas) substratos. Todos os picos são indexados à fase MnSi do tipo B20 cúbica, marcada com linhas verdes pontilhadas. Os asteriscos nas linhas sólidas pretas e azuis indicam picos do Mn ₅ Si ₃ Estágio

Embora o MnSi crescido em Al ₂ O ₃ # 2 mostrou uma superfície um tanto defeituosa, uma superfície altamente uniforme e baixa irregular foi observada, como mostrado na imagem SEM da Fig. 2a e na imagem topográfica AFM da Fig. 2b. Na escala de 15 × 15 μm da imagem AFM, a rugosidade quadrática média (RMS) foi medida abaixo de 1 nm. Para caracterizar a estrutura detalhada e a composição química, análises transversais de TEM de MnSi conforme crescido em Al ₂ O ₃ # 2 foram realizados. A Figura 2c mostra uma imagem TEM em seção transversal representativa de MnSi em Al ₂ O ₃ # 2 na região interfacial. Observe que nenhuma falha de empilhamento ou defeitos significativos foram observados. Quando os filmes de MnSi são cultivados por pulverização catódica convencional em uma câmara de vácuo relativamente baixo, é difícil esperar que o MnSi cresça epitaxialmente na direção preferencial da superfície dos substratos, considerando parâmetros estruturais como incompatibilidade de rede e ligação química. Nossos filmes MnSi crescidos em Al ₂ O ₃ têm uma natureza policristalina, conforme confirmado pelos padrões de XRD (Fig. 1) e transformada rápida de Fourier (FFT) da imagem TEM [detalhe da Fig. 2c]. Nós examinamos a composição química dos filmes MnSi crescidos. Como visto no mapeamento TEM-EDS da Fig. 2d, a presença de apenas elementos Mn e Si foi detectada em várias regiões diferentes, e a razão atômica de Mn / Si =1:1,1 foi estimada. Testamos a taxa de crescimento dos filmes MnSi controlando o tempo de crescimento. A espessura dos filmes MnSi à medida que crescem mostrou um comportamento linear para o tempo de crescimento (Arquivo adicional 1:Fig. S2).

Caracterização morfológica e estrutural do filme MnSi cultivado em Al ₂ O ₃ substrato. a Imagem SEM do filme MnSi conforme crescido. b Imagem topográfica AFM correspondente a a . A rugosidade RMS é estimada em menos de 1 nm. c Imagem HR-TEM representativa do filme MnSi cultivado em safira. Detalhe:FFT da área selecionada de MnSi na imagem HR-TEM. d Mapeamento elementar de EDS do filme transversal MnSi

A Figura 3a mostra a dependência da magnetização com a temperatura para MnSi em Al ₂ O ₃ (espessura de 25 nm) medido em um campo magnético fora do plano de 1 kOe. A magnetização caiu significativamente em temperaturas acima de 25 K, indicando uma temperatura de transição ferromagnética ( T _C ), semelhante ao bulk MnSi [26, 27]. A resistividade em função da temperatura exibiu comportamento metálico acima de T _C , conforme mostrado na Fig. 3b. Abaixo de T _C , a resistividade tendeu a diminuir com T ² dependência com a diminuição da temperatura, devido ao acoplamento de portadores de carga às flutuações de spin na fase helimagnética [28]. Como visto na inserção da Fig. 3b, a derivada da resistividade versus temperatura destacou o T _C de filmes de MnSi a aproximadamente 25 K. Os policristais e defeitos na superfície dão origem a uma baixa razão de resistividade residual, isto é, [ ρ (300 K) / ρ (5 K)] ~ 1,7.

a Magnetização resfriada por campo em função da temperatura para um filme de MnSi de 25 nm de espessura em um campo magnético externo de 1 kOe. b Resistência longitudinal de campo zero em função da temperatura. Inserção:derivada da resistência em função da temperatura destacando a anomalia de transição magnética. c Magnetoresistência perpendicular a 2, 25 e 50 K. Para maior clareza, deslocamentos arbitrários são adicionados, e a magnetorresistência medida a 50 K é aumentada em 10 vezes

A Figura 3c mostra a magnetorresistência para os campos magnéticos perpendiculares ao plano do filme em diferentes temperaturas de 2 K, 25 K e 50 K. Como discutimos acima, uma vez que os filmes MnSi crescidos tinham uma natureza policristalina, a transição de fase magnética de a magnetorresistência não foi claramente observada. Em campos magnéticos baixos, no entanto, a dependência da magnetorresistência com a temperatura exibiu características distintas. Conforme a temperatura aumentou, a forma da magnetorresistência na vizinhança do campo magnético zero mudou de picos planos (2 K) para agudos (25 K) e largos (50 K).

Em relação ao efeito Hall dirigido por spin-quiralidade, o THE pode ser induzido por DMI decorrente de forte acoplamento spin-órbita e estrutura cristalina B20 não centrossimétrica [29], que é considerada uma marca registrada da existência da fase skyrmion. Realizamos medições de resistividade Hall para observar resistividade anormal relacionada ao THE. A resistividade Hall total pode ser expressa como uma combinação de três componentes:
$$ \ begin {alinhados} \ rho _ {{{\ text {Hall}}}} &=\ rho _ {{{\ text {normal}}}} + \ rho _ {{{\ text {AHE}}}} + \ rho _ {{{\ text {THE}}}} \\ &=R_ {0} H + \ left ({\ alpha \ rho_ {xx0} + \ beta \ rho_ {xx0} ^ {2} + b \ rho_ {xx} ^ {2}} \ right) M + n _ {{{\ text {Skx}}}} PR _ {{{\ text {TH}}}} B _ {{{\ text {eff}}}}, \\ \ end {alinhado} $$
onde ρ _normal , ρ _AHE e ρ _O são as resistividades Hall normal, anômala e topológica, respectivamente. R ₀ é o coeficiente Hall normal, e α , β , e b são as constantes correspondentes ao espalhamento de inclinação, salto lateral e contribuições intrínsecas para a resistividade Hall anômala. Além disso, n _Skx é a densidade relativa do skyrmion, P é a polarização dos elétrons de condução, R _TH é o coeficiente de Hall topológico, e B _eff é o campo magnético efetivo derivado da fase de Berry no espaço real [20, 30]. A contribuição topológica de Hall pode ser extraída subtraindo os termos de resistividade Hall normal e anômala da resistividade Hall total medida.

A Figura 4a mostra dados de Hall desconvoluídos para extrair o sinal THE em 10 K como a curva azul, incluindo resistividades Hall normais (linha verde) e anômalas (curva vermelha). Observe que a inclinação positiva de ρ _normal indica p -tipo portadores majoritários e ρ _AHE é negativo, consistente com os de bulk MnSi [31], filmes finos [9] e nanofios [20]. ρ _normal é obtido a partir do ajuste linear em campos magnéticos altos, e ρ _AHE é obtido diretamente dos dados de magnetização. O ρ _O dependendo da temperatura é mostrado na Fig. 4b. Curiosamente, o sinal de ρ _O invertido na borda de 25 K, onde a transição magnética era esperada. O sinal de ρ _O é muito sensível à polarização de spin dos portadores de carga. Na estrutura de bandas de MnSi, os elétrons localizados no d banda afeta a densidade dos estados próximos ao nível de Fermi, enquanto os elétrons itinerantes no s a banda contribui pouco para a estrutura da banda [31], permitindo que a polarização do spin seja delicada. Além disso, uma vez que a polarização do spin pode ser alterada por fatores externos, como deformação de tração e pureza do cristal com a temperatura [9], o sinal invertido de ρ _O em nossa amostra de MnSi policristalino é razoável. A Figura 4c apresenta o mapeamento de contorno de ρ _O em função do campo magnético e da temperatura. Enquanto a fase skyrmion em massa de MnSi foi observada em uma faixa estreita de temperatura próxima à temperatura de transição magnética, um valor diferente de zero ρ _O foi coletado de 2 a 40 K independentemente do sinal. O valor absoluto de ρ _O tinha um máximo de 36 nΩ cm a 10 K e 4 kOe, maior do que os filmes finos crescidos por MBE (10 nΩ cm) [9], volume (4,5 nΩ cm) [32] e nanofio (15 nΩ cm) [ 20], mas semelhante ao de filmes finos crescidos por pulverização catódica fora do eixo magnetron com uma câmara de ultra-alto vácuo [25].

a A curva representativa de resistividade Hall a 10 K. O sinal THE (curva azul) é extraído pela subtração dos sinais Hall normal (linha verde) e anômalo (curva vermelha) da resistividade Hall total medida (curva preta). b Resistividades de Hall topológicas em várias temperaturas, extraídas usando o mesmo procedimento detalhado no texto. c O mapeamento do contorno do sinal THE em função do campo magnético e da temperatura, construído por interpolação da resistividade Hall topológica entre as temperaturas. d Resistividade Hall anômala em função da magnetorresistência longitudinal quadrada abaixo da temperatura onde a resistividade Hall topológica não é zero

ρ _AHE consiste em três componentes:dispersão inclinada, salto lateral e contribuições intrínsecas. Uma implicação na escala da contribuição anômala de Hall é que ρ _AHE é proporcional à contribuição intrínseca, \ (\ rho_ {xx} ^ {2} \), associada com a fase de Berry momentum-espaço [33]. Na Fig. 4d, plotamos ρ _AHE contra \ (\ rho_ {xx} ^ {2} \) a 20 kOe, mostrando um desvio óbvio da dependência linear. A quebra da escala sugere que o efeito Hall anômalo é relevante para a dispersão de inclinação extrínseca e contribuições de salto lateral causadas por impurezas e defeitos em nossa amostra MnSi policristalina, retendo a estabilização da fase skyrmion em uma faixa mais ampla de temperaturas e campos magnéticos.

Conclusão

Em resumo, demonstramos um método para fazer crescer filmes MnSi em Al ₂ O ₃ por pulverização catódica convencional com uma câmara de vácuo relativamente baixa. O desenvolvimento de uma maneira fácil de fabricar várias nanoestruturas é imperativo [34, 35]. As análises espectroscópicas e morfológicas confirmaram que os filmes de MnSi como depositados têm uma natureza policristalina com uma superfície altamente uniforme e de baixa rugosidade. As propriedades de transporte exibem as características intrínsecas do MnSi, embora a temperatura de transição magnética seja ligeiramente mais baixa do que nos resultados anteriores. Mais importante, observamos uma fase de skyrmion estável em uma ampla faixa de temperaturas e campos magnéticos, mesmo em nossos filmes MnSi policristalinos, atribuída à complicada implicação da contribuição da resistividade de Hall. Este trabalho abre a oportunidade para uma extensa investigação de materiais que possuem fases skyrmion além da carga de preparação de cristais únicos ou filmes finos epitaxiais.

Disponibilidade de dados e materiais

Todos os dados gerados ou analisados durante este estudo estão incluídos neste artigo publicado e em seus arquivos de informações complementares, e estão disponíveis junto ao autor correspondente mediante solicitação razoável.

Abreviações

DMI:: Interação Dzyaloshinskii-Moriya
STT:: Torque de transferência de rotação
O:: Efeito Hall topológico
XRD:: Difração de raios X
TEM:: Microscopia eletrônica de transmissão
Al ₂ O ₃ :: Safira
DC:: Corrente direta
RF:: Frequência de rádio
SEM:: Microscopia eletrônica de varredura
AFM:: Força atômica microscópica
HR-TEM:: Microscopia eletrônica de transmissão de alta resolução
EDS:: Espectroscopia de energia dispersiva
SQUID-VSM:: Dispositivo de interferência quântica supercondutora - magnetômetro de amostra vibratória
RMS:: Raiz quadrada média
FFT:: Transformação rápida de Fourier
T _C :: Temperatura de transição ferromagnética

Emissão UV aprimorada de ZnO em arranjos de nanopartículas de prata pelo efeito de ressonância de plasma de superfície Fotodetectores de perovskita totalmente inorgânicos com alimentação própria e velocidade de resposta rápida

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